光子準晶研究進展

車治轅,石 磊

(復旦大學物理系，上海 200433)

0 引 言

對稱性影響著物理規律的方方面面，比如時空的宏觀對稱性對應著特定的守恒律，物質結構的微觀對稱性主導著各種材料的力、熱、光、電等方面的性能。在固體物理中，對稱性分析和群表示理論是十分重要的工具，晶體的對稱性包括平移對稱性、旋轉對稱性和鏡面對稱性等。因受到晶格限制理論的約束，晶體中的旋轉對稱性只允許存在一次、二次、三次、四次和六次旋轉對稱軸。1984年，Shechtman等發現一種鋁錳合金的X射線衍射圖案中存在十次旋轉對稱性[1]，這一驚人的現象使晶體學家開始重新審視晶體中的對稱性，并最終修改了晶體的定義。后來，這種具有長程有序但不具有平移對稱性的晶體相被定義為準晶(quasicrystal)，是介于周期結構和無序結構的中間相。在各種類型的準晶實驗上不斷被發現和制備的同時[2-8]，準晶在理論方面也取得了重大突破。Levine 和Steinhard依據對稱性對準晶的分析討論，為準晶這一新領域的迅速發展奠定了理論基礎[9]。準晶發現后的最初十年，如何產生數學上的準晶結構是一個重要的問題。理論工作者相繼提出了遵循彭羅斯匹配規則的膨脹法[10]、高維空間超晶格投影剪切法[11]、多重網格法[12-14]等。隨著對準晶研究的深入，人們開始關注準晶的生長機制，準晶的“準晶胞”理論被提出，并被實驗所證實[15-19]。

同一時期，另一類“晶體”——光子晶體在光學領域中被提出[20-22]，類比于晶體中周期排列的原子或分子，光子晶體是利用周期排布的電磁介質來調控光的傳輸行為的人工結構。光子晶體與激光器的結合，使人們開始在微觀尺寸下研究和調控光的傳輸，逐漸發展為一門新興的學科，即微納光子學。受電子體系中準晶的啟發，人們很快將準周期引入到光子體系中。第一例光子準晶結構由Kohmoto等提出，他們構造了一種按照斐波那契序列排列的多層介質膜結構，是一種一維光子準晶[23]。隨后，各種二維和三維光子晶體通過不同的光學手段相繼被構造出來,它們具有比光子晶體更高的旋轉對稱性[24-25]。光子準晶的研究往往借鑒光子晶體，比如通過構造全帶隙，使特定頻段的光在所有方向上禁止傳播。相比于光子晶體，光子準晶因其特殊的對稱性具備許多獨特的性質，比如光子準晶具有趨近于各向同性的帶隙和能帶結構，更易獲得低折射率對比下的全帶隙等。因此，數十年來光子準晶及其各種奇特的光學特性一直吸引著無數研究者的熱情。本文將重點回顧最近幾年光子準晶在理論研究和應用研究兩方面取得的進展，主要包括全帶隙、局域態、近零折射率和負折射等光子特性，以及在激光、準相位匹配等方面的應用研究。

1 光子準晶的理論研究

1.1 光子準晶的能帶結構

由于缺乏平移對稱性，在光子準晶的理論研究中布洛赫波和能帶理論等通常不再適用。一方面，光子準晶無法嚴格定義布里淵區，這是因為其衍射圖中不存在嚴格的衍射點，而是一系列彌散的衍射斑。有學者提出利用準晶衍射圖中最明銳的一組衍射斑到中心衍射斑的垂分線來定義所謂的贗布里淵區[26]，而贗布里淵區內的光子色散將主導光子準晶中光的傳輸行為。基于衍射格點的空格子近似模型能夠提供類似于自由電子近似的能帶結構。在折射率對比較低的情況下，空格子能帶可與實驗測量結果進行對照，對探索光子準晶的各種特性具有一定的指導意義。有學者利用空格子近似能帶研究了一種二維表面等離激元(SPP)準晶的能帶結構[27]。他們通過定義贗布里淵區和布拉格線，用倒格矢對SPP模式進行標記分類，分析了實驗測量能帶上的帶隙位置，如圖1所示。

圖1 二維準晶結構中SPP模式的能帶結構與帶隙[27] (a)實驗測量能帶圖；(b)空格子計算能帶圖；(c)八次光子準晶對照倒格矢和空格子能帶圖，可確定帶隙位置

另一方面，光子準晶結構不存在可用于計算本征態的單胞，通常利用有限大準晶結構和超元胞近似進行數值計算。準晶的超元胞是近似滿足高旋轉對稱性的周期性復式結構。這種近似結構是通過在倒空間中的周期性點陣里選定一組近似滿足準晶衍射對稱性的倒格點作為準晶的倒格子基矢量，并利用各種準晶結構構造方法來生成。盡管超元胞計算和有限大結構計算利用態密度在討論光子準晶的全帶隙和局域態等方面取得了成功，但不能給出類似于光子晶體的能帶結構。近年來，隨著光子體系能帶結構的拓撲特性受到越來越多的重視，構建完整的能帶結構(或者色散關系)成為光子準晶研究中的迫切問題。

近日，筆者所在課題組在討論光子準晶平板結構遠場輻射的偏振奇點的工作中，利用超元胞計算并將能帶反折疊方法應用于準晶的能帶計算中，獲得了與實驗測量相吻合的光子能帶結構[28]。圖2(a)是光子準晶的超元胞計算和能帶反折疊方法的示意圖，圖2(b)是由反折疊方法獲得的八次對稱準晶平板結構的TM-like模式的能帶結構。準晶的能帶結構相比于周期結構具有許多有趣的特點，比如各向同性、復雜的能帶交疊、更多的簡并能帶、更低頻的二階能帶等。

圖2 (a)光子準晶的超元胞計算和能帶反折疊示意圖；(b)八次光子準晶平板的TM-like模式的反折疊能帶結構[28]

1.2 全帶隙與局域態

全帶隙是包括周期、準周期和無序結構在內的光子結構的主要特征之一。光子準晶的全帶隙研究始于二維光子準晶。Chan首次報道了二維八次光子準晶的帶隙的形成[29]。數值結果表明，由電介質柱排列的光子準晶可形成TM帶隙，而電介質網絡構成的光子準晶可形成TE帶隙。而TE-TM重疊帶隙被證實可以由空氣柱排列的十二次光子準晶中形成[30-31]。隨后，通過改變傅里葉分量的幅值和相位參數形成的優化結構[32]，用電介質橋相連的電介質柱陣列等結構被提出以獲得較大的帶隙寬度[33]。計算表明，雖然光子準晶的帶隙寬度一般小于六角光子晶體的帶隙寬度，但光子準晶比六角晶體更有利于在低折射率對比區域形成帶隙[34]。另外，光子準晶的帶隙具有比常規光子晶體更高的各向同性[32]，如圖3所示。二十面體準晶體是典型的三維準晶。Man等[35]研究了由介質棒組成的三維二十面體晶格的三維光子準晶的光學性質，但其結構并沒有形成全帶隙。

圖3 二維光子晶體和光子準晶優化結構的全帶隙[32] (a)光子準晶的帶隙寬度一般小于六角光子晶體的帶隙寬度，但光子準晶比六角晶體更有利于在低折射率對比區域形成帶隙；(b)光子準晶的帶隙具有比周期光子結構更高的各向同性

與光子晶體類似，帶隙的出現預示著光子準晶中存在局域態。在光子晶體中引入無序后，光在材料中的傳輸性質由彈道傳輸變為擴散傳輸。當增加無序，單個散射事件之間的干涉最終導致光在空間上局域化，這種效應被稱為安德森局域[36]。與這種行為相反，有學者認為光子準晶中的無序實際上可以在增強局域化之前增強傳輸。為了理解這個看似違反直覺的特性，Levi等使用一種被稱為光感應的技術在光折變晶體中制備了二維彭羅斯準晶。他們采用干涉泵浦光來產生衍射圖案構成可重寫的折射率分布，且允許在泵浦光路中使用擴散器來引入無序(見圖4(a))[37]。實驗結果顯示，在引入的無序度從0%增加到10%的過程中，輸出平面上的強度分布圖案在空間上逐漸變寬，對應于x-y平面中的傳輸增強，從而驗證了早期的預測[38],如圖4(b)所示；然而，隨著進一步增強引入的無序度，光的傳播由彈道傳播向擴散傳播轉變，隨之而來的是不可避免的安德森局域(見圖4(c))。該方法為實時觀察無序增強光子準晶中可控的光傳輸提供了一種獨特的方法。

圖4 無序增強二維光子準晶中光的傳輸和局域[37] (a)泵浦光產生的干涉圖案構成可重寫的折射率分布來產生光子準晶，泵浦光路中使用擴散器可引入無序;(b)光子準晶傳輸增強和局域增強示意圖;(c)當引入的無序度從0%增加到10%時，輸出平面的強度分布變寬，對應于x-y平面中的傳輸增強；隨著引入的無序度進一步增強，光的傳輸由彈道傳輸轉變為擴散傳輸，出現顯著的安德森局域

除了引入缺陷或無序的方式，在光子準晶中還存在一種不依賴于缺陷的局域態[39-40]。無缺陷的局域態出現在特殊頂點環境處(見圖5(a))。這些局域態被描述為高對稱團簇中近鄰散射體間的局域共振，圖5(b)所示是十次對稱準晶局域態的電場分布。這些特殊頂點環境在準晶結構中大量分布，因此特殊頂點環境處指數衰減的態有可能是多重分形臨界態，而非嚴格意義上的局域態。Lin等[41]研究了由五重準晶的局部同構(LI)類派生的光子準晶異質結構連續體，揭示了局域態和準晶結構的“可恢復性”之間的關系。對于可恢復的彭羅斯LI類，特殊頂點環境的密度總是不可忽略，不支持嚴格意義上的局域態；對于不可恢復的LI類，通過連續調節類參數γ，可使特殊頂點環境的密度減小(見圖5(c))，進而使光子有效局域在少數幾個位點處。

圖5 二維光子準晶中的無缺陷局域態[41] (a)無缺陷局域態出現在四個特殊頂點環境處;(b)局域態電場分布;(c)不同特殊頂點環境的密度和相應的局域態密度可隨類參數γ變化，當某種特殊頂點環境密度接近零時，可實現嚴格的無缺陷局域態

三維光子準晶中光的局域現象也十分有趣。最近，Jeon等[42]討論了三維光子準晶無缺陷結構中的光局域化的可能性，如圖6所示。計算表明，在30°旋轉情況下，輸出面上平均強度對數分布曲線類似于高斯型對應著擴散型傳輸；而45°和90°情形下存在尖銳的線性，對應著強烈的光局域。無序結構中的安德森局域需要滿足Ioffe-Regel條件，k·l<1，這里k是波矢，l是傳輸平均自由程。同樣地，三維光子準晶中要實現光局域也需要足夠短的平均自由程。從能帶結構上看，更平的能帶對應著更慢的相速度和更多的散射事件。散射事件的增加意味著散射平均自由程的減小，也就意味著光局域的發生變得更有可能。由超元胞近似獲得的能帶顯示，在低對稱性點能帶確實變得更平。這說明沿低對稱方向光的傳輸會被壓制并導致了光局域的發生。

圖6 三維光子準晶中的局域[42] (a)三維光子準晶的透射譜計算;(b)輸出平面的強度分布，從上到下分別是30°，45°，90°;(c)周期近似超元胞計算的能帶結構(從Γ點到三個低對稱點R,X,M)

1.3 負折射和近零折射率

光子準晶中電磁波的傳輸，具有很多類似于周期結構的現象，如負折射、零折射率等。負折射是光學中最基本的現象之一，具有負折射效應的材料可用于制造分辨率遠超衍射極限的超透鏡。光子晶體中的負折射現象可用其能帶結構的等頻率面來描述，負折射也可以存在于光子準晶結構中。有學者研究了一種隨機方三角平鋪系統組成的十二次旋轉對稱性光子準晶[43]。仿真和實驗結果表明，光子準晶樣品的負折射率可以接近于-1，并且在相當寬的入射角范圍內僅微弱地依賴于波的傳播方向。這一特征可歸因于十二次光子準晶的高度幾何對稱性，相比于周期性光子晶體，準晶更接近于各向同性的均勻介質。

周期性光子晶體的圓錐色散通常意味著零折射率。董建文等報道了十二次光子準晶的近似結構在Γ點具有圓錐形色散，在狄拉克頻率下的三重簡并態，具有幾乎恒定相位的擴展態[44]。圓錐形色散的物理本質是需要高度對稱，以確保線性色散曲線彼此交叉而不會發生水平排斥。而準晶所具有的高旋轉對稱性可以保證圓錐色散。有限大樣品的實驗表征表明光子準晶體在狄拉克頻率附近確實表現為一種接近零折射率的材料，如圖7所示。

圖7 二維光子準晶的錐形色散和近零折射率[44] (a) 十二次光子準晶的近似結構在F點具有圓錐形色散；(b)狄拉克頻率附近擴展態與局域態的場分布；(c)近零光子準晶實驗裝置圖

2 光子準晶的應用研究

光子準晶的應用研究已經取得了許多卓越的成果。最典型的是光子準晶激光和非線性光子準晶頻率轉換。光子準晶激光根據模式來源可分為局域態和非局域態兩類。光子準晶非局域態激光的反饋機制是在其布里淵區的高對稱點的布洛赫模式當作駐波解。考慮到光子準晶在贗布里淵區邊界處準帶隙的存在，且帶隙寬度正比于倒空間傅里葉分量的強度，光子晶體激光的基本概念可以直接借鑒到光子準晶上。Notomi等[45]開創性地在二維光子準晶中實現了非局域態激光發射。他們采用具有十重旋轉對稱性的彭羅斯結構，在嵌入有機增益介質(AlQ3)的激光染料(DCM)疊加的SiO2襯底上制備了彭羅斯型孔洞結構(見圖8(a))。如果光子準帶隙落在激光介質的光學增益譜內，則激光作用以窄激光器的形式存在(見圖8(c))。有趣的是，激發圖案具有顯著的十重旋轉對稱性，這說明用以激發激光的模式在光子準晶中是擴展態(見圖8(b))。Mahler等[46]則利用一維光子準晶(按斐波那契序列排列的多層膜結構)中的電流節實現了太赫茲分布式激光。當增益譜足夠寬時，得益于準晶比周期結構具有更多的倒格矢，可更好地匹配增益譜以獲得多波長激光。基于光子準晶中局域態的激光發射也被設計出來[47-48]。通過在二維光子準晶中的少數幾個空洞填充光學增益介質，用以激發缺陷模式激光。

圖8 二維光子準晶激光[45] (a)硅襯底上的二氧化硅薄膜刻蝕出彭羅斯準晶結構，再覆蓋有機增益介質(AlQ3)的激光染料(DCM);(b)激發圖案具有顯著的十重旋轉對稱性，說明激光模式是擴展態;(c)不同最小間距下的發射譜

光子準晶在非線性頻率變換方面有較高的應用研究價值。隨著激光器的發明，非線性光學在理論和實驗上得以飛速發展。對于顯著的非線性頻率轉換，動量守恒定律要求波矢需要滿足相位匹配條件，但普通晶體中波矢對頻率的非線性依賴使得相位匹配通常難以滿足。1962年，Bloembergen等提出了著名的準相位匹配理論：周期性調制光學晶體非線性系數的符號，能夠補償晶體中因色散導致的相位失配，從而有效增強非線性效應。當時受限于工藝上很難在非線性晶體中引入周期結構，這一理論的實驗驗證難以進行。隨著微納加工技術的日趨成熟，光子晶體等人工微結構材料成為研究非線性效應的重要平臺。相比于周期結構，光子準晶在增強非線性效應和實現準相位匹配方面更有優勢，比如能夠同時滿足多波長二倍頻的準相位匹配條件、能夠同時產生二倍頻和三倍頻等。祝世寧等[49]首次利用一塊一維光子準晶(斐波那契序列鐵電疇結構)實現了多個波長高效率的二倍頻激光。隨后他們提出在光子準晶中同時發生的倍頻與和頻準相位匹配過程，相互耦合可產生三倍頻激光，這一過程能夠顯著提高激光三倍頻的效率[50]。隨后，這種利用準周期來增強非線性頻率變換的理論被拓展至二維和三維光子準晶中[51-52]。

非線性光子準晶的另一杰出工作是光感應技術。將若干個單色光束的干涉圖案轉換為光折變晶體材料上折射率的調制，從而產生非線性光子準晶結構[53]。如果這種準晶結構受到e光入射，它們將受到誘導指數調制和復雜非線性動力學的影響。這種光感應非線性光子準晶允許結構的完全控制和實時操縱，因此可以用來實現非線性光的波動和結構動力學包括非線性局域態、光孤子[54]等(見圖9)。

圖9 二維非線性光子準晶[53] (a)十次對稱的場強度實驗圖像;(b)衍射圖顯示出附加的高諧波布拉格峰;理論(c)與實驗(d)上光子準晶的有效布里淵區

3 結語與展望

本文回顧了具有獨特光學特性的光子準晶的研究進展，梳理了理論研究和應用研究兩方面的脈絡，并詳細介紹了幾個具有開創性意義的工作。光子準晶具有通過設計結構操控電磁波干涉圖案使之介于周期和無序結構之間的優異性，且具有周期結構無法具備的獨特而豐富的特性，比如高旋轉對稱性。諸多工作已經表明光在光子準晶中的傳輸與局域現象具有豐富的物理本質，在激光發射、非線性效應、光束產生等方面有巨大的技術應用潛力。然而光子準晶結構的微妙和復雜在帶來諸多優勢的同時，也阻礙了人們更好地理解光與結構的相互作用，光子準晶的研究仍有許多科學問題亟待解決。

首先，光子準晶結構遠場輻射的偏振奇點表現出豐富的拓撲特性，這說明光子準晶體系是開展各種拓撲相關理論和應用研究的優異平臺，比如在產生具有高階拓撲荷的渦旋光束方面具有優勢，但相關工作尚未見報道。其次，準周期與其他光子學基本概念之間的融合能否產生更奇妙的現象，也是十分值得探索的問題。最近一種類似于雙層轉角石墨烯的光子摩爾晶格，因其具有可調的摩爾平帶和局域特性引起學者們的廣泛關注。光子準晶作為一種特殊的摩爾結構，是否具有豐富的可比擬于摩爾晶格結構的特性也是十分值得研究的問題。最后，近年來人工智能領域取得了諸多重要突破，光子準晶與這一新興學科的結合可能帶來潛在的基礎與應用價值，例如在結構優化和逆向設計等方面的進展將極大提升人類操控光的能力。