南京及周邊黑碳氣溶膠對臭氧影響的觀測分析和數值模擬

朱彬 智利蓉 盧文 高晉徽 侯雪偉

摘要 利用南京地面站點2016—2017年黑碳氣溶膠（Black Carbon，BC）和臭氧（O3）逐小時觀測資料，對比分析了不同季節BC與近地面O3的關系。結果表明，高BC（高于平均值）影響下的O3質量濃度值明顯比低BC（低于平均值）影響下的O3質量濃度值低，這種抑制作用在秋冬季明顯高于春夏季，且BC與O3的負相關性在秋冬季顯著高于春夏季，而PM2.5與O3的負相關性不顯著。利用WRF-Chem模式，對2017年12月個例開展BC反饋效應對O3影響的數值模擬，結果再次證實BC對O3存在負反饋影響。其影響機制是：BC可通過抑制邊界層發展，使近地面NOx積聚，從而減少臭氧的化學生成（VOCs控制區）;BC可通過抑制邊界層垂直湍流交換，減少邊界層上部高O3向下的湍流輸送，從而減少近地面O3;BC可通過減小近地面風速，減少O3的平流輸入，從而減少地面O3。不同個例的主要控制因子不同。

關鍵詞 黑碳氣溶膠; 光化學臭氧; 觀測分析; 數值模擬

近地面臭氧（O3）是控制低層大氣化學反應與循環的重要因子（Inman et al.，1971），對人類健康及地表生態系統有直接的影響（Fiore et al.，2008）。O3具有強氧化性，它極易與其他具有氧化性的光化學反應產物混合，形成光化學煙霧。黑碳氣溶膠（Black Carbon，BC）是大氣氣溶膠的重要組成成分，來源可分為自然源與人為源兩種（宿興濤和王漢杰，2009），主要由生物質和化石燃料的不完全燃燒產生，是一種對太陽短波輻射有強烈吸收的含碳物質（Kompalli et al.，2014），在大氣層頂產生正的輻射強迫（張靖和銀燕，2008）。BC不僅對氣候變化有重要影響，而且對人類健康造成較大危害（Highwood and Kinnersley，2006），因為BC的粒徑通常在0.001～1 μm之間，能進入人體的呼吸道和肺泡，并直接與血液接觸。有研究表明（Nenes et al.，2002），BC通過吸收和反射太陽輻射，改變地表和大氣之間的能量收支平衡，也可以通過動力和云物理過程控制云凝結核的形成，加速云的蒸發，從而影響區域大尺度環流和水循環。

在當前我國區域性大氣復合污染的背景下，BC與O3在大氣中并存，它們之間可以通過BC影響光解率、O3在BC表面的非均相化學以及通過BC影響邊界層結構進而影響O3的方式發生相互作用。Dickerson（1997）通過研究發現BC對太陽短波輻射的吸收作用會進一步抑制O3前體物的光解速率，使得光化學反應的強度降低、減少了O3的生成。Ding et al.（2016）利用在線大氣化學模式證實BC在大氣中對短波輻射的吸收會對大氣起到加熱作用，當邊界層以上的大氣被加熱后，這會增加大氣的穩定度同時會抑制邊界層的發展。Gao et al.（2018）利用WRF-Chem模式模擬表明，白天南京地區BC濃度較高時，入射的太陽短波輻射被吸收并加熱了邊界層以上的大氣使得邊界層的發展受到抑制，進而造成湍流強度變弱使得高空向地面湍流輸送的O3明顯減少，結果導致地面O3濃度在正午前降低，其中在12時（北京時）體積分數最大減少量達到16.4×10-6。葛茂發等（2009）研究表明，揮發性有機物（VOCs）和氮氧化物（NOx）等一次污染物在大氣中經過復雜的光化學反應可形成以O3為主的二次光化學氧化劑，并以大氣氣溶膠為介質發生非均相反應，使大氣污染更嚴重。

作為我國經濟最發達的地區之一，長江三角洲地區的環境問題一直是人們關注的熱點。近年來隨著城市化快速發展，長三角地區的空氣污染嚴重，主要體現為大氣氣溶膠污染和光化學污染，大氣氣溶膠中BC占據的質量比較小，約為百分之幾至百分之十幾（秦世廣等，2001）。盡管BC的占比較小，但對于氣候變化、空氣質量等起著重要作用。本研究通過對南京北郊2016—2017年兩年地面觀測數據分析，在Gao et al.（2018）的基礎上，進一步從長期觀測的角度探討BC與近地面O3的關系以及季節特征。再采用WRF-Chem模式模擬有無BC兩組個例試驗，定量分析南京地區BC對近地面O3濃度影響的物理、化學機制。這對于深入了解該地區O3的特征具有理論和實際意義，同時也為本地區制定更有針對性的BC和O3聯合控制措施提供合理的科學依據。

1 資料和方法

1.1 采樣時間地點

BC和近地面O3觀測時段為2016年1月1日—2017年12月31日。考慮近地面光化學O3的生成主要在非降水日，因此去除了有降水時段的數據。O3、PM2.5數據來自中國環境監測總站對外發布的逐小時濃度值。BC和NOx分別采用黑碳儀AE-33和賽默飛世爾科技公司生產的大氣污染環境監測分析儀，采樣點設在南京信息工程大學氣象樓頂（118.42°E，32.12°N），海拔高度62 m。觀測站點東邊約500 m處為快速公路，其東北和東南方向上分布有揚子石化、南京鋼鐵集團等大型化工、能源企業，地區空氣質量具有一定的污染區域特性。

1.2 模式設置及參數化方案

選用的模式為WRF-Chem模式，雙重模擬區域，D1覆蓋我國中東部地區，分辨率為36 km，地表至模式頂層為38層，2 km以下加密為12層。D2中心點經緯度坐標為（118.717°E，32.207°N），覆蓋我國東部地區和周邊的海洋，共包含99×99個網格，水平分辨率為12 km，模式層頂設為50 hPa。模擬時間為2017年12月10日00時到31日18時（北京時，下同），時間積分步長為180 s，模式計算結果為逐小時輸出，前48 h為spin-up時段。所用數據：1）NCEP頒布的再分析1°×1°氣象場資料，時間分辨率為6 h，通過前處理程序WPS為模擬區域提供氣象初始條件。2）使用全球化學模式MOZART-4為模擬區域提供化學初始條件以及化學邊界條件。3）人為排放源選用清華大學MEIC源清單，基準年為2016年，分辨率為0.25°×0.25°，生物源選擇MEGAN計算得到的生物質排放源數據。其他物理化學參數化方案如表1所示。

1.3 試驗設計

在本研究的模擬中，共進行兩組試驗來體現BC對地面O3的影響：試驗1控制試驗，將模式的氣溶膠反饋機制打開，使之包含模式中所有氣溶膠物種對輻射的直接效應和間接效應（All-aerosol），即所有氣溶膠的光學厚度都會被計算出來并傳遞到輻射傳輸模式（Iacono et al.，2008）參與短波和長波輻射的相關計算;試驗2敏感性試驗，同樣將氣溶膠反饋機制打開，但將其中BC的輻射效應去除（All-aerosol-exBC），而其他氣溶膠則與控制試驗中設置相同并依然有效（Wang et al.，2016）。控制試驗與敏感性試驗的差值作為BC影響O3的效應。

2 觀測結果分析

2.1 不同質量濃度BC影響下的O3質量濃度日變化特征

圖1為四季高、低BC質量濃度水平下近地面O3質量濃度日變化曲線。2016—2017年BC的年平均質量濃度為1.29 μg/m3，將質量濃度值高于1.29 μg/m3的BC定義為高質量濃度BC，質量濃度值低于1.29 μg/m3的BC定義為低質量濃度BC，即圖1中的高BC與低BC。根據O3的日變化規律（張遠航等，1998），從08時開始，南京近地面O3質量濃度逐漸升高。午后光化學反應較強，O3質量濃度達到一天中的最大值，即光化學作用產生大量O3。從上午開始，邊界層不斷向上發展、垂直湍流加強，邊界層上部的較高質量濃度O3不斷被向下挾卷（Zhang and Rao，1999），即物理作用增加了近地面O3，在光化學和挾卷的共同作用下，15時左右O3達到日最大值。由圖1可見，除了夏季，高、低BC質量濃度下的O3質量濃度均存在明顯差異，高BC下O3質量濃度始終小于低BC時，秋季差異最明顯，15時左右，O3質量濃度差異最大可達35 μg/m3;而夏季高、低BC的O3濃度差異最小。總體而言，高BC影響下的O3質量濃度小于低BC影響下的O3質量濃度，在一年四季中均存在。

圖2a、b、c、d分別為春夏秋冬BC與O3質量濃度關系的散點圖，其中，BC與O3的質量濃度值均為08—18時的非夜間時段。結果表明，春夏秋冬四個季節，BC和O3的相關系數分別為-0.28、-0.13、-0.16、-0.38，且均通過95%置信度的顯著性檢驗，負相關關系顯著;其中，冬季兩者的負相關系數較大，夏季負相關系數較小，這與圖1分析的結果吻合。冬季太陽輻射強度較弱、靜穩天較多，BC積聚在邊界層以下，BC在邊界層上部吸收較多的短波輻射，而在下部使溫度降低、大氣層結更趨于穩定，NO得到集聚;較弱的光化學反應以及增強的NO對O3的消耗使得地面O3濃度降低，BC和O3的負相關更顯著。而在夏季，太陽輻射較強、持續時間長、光化學反應較強烈;此外，在夏季偏東南風的影響下（漏嗣佳等，2010），潔凈的海洋氣團和降水對BC有稀釋和清除作用。夏季大氣層結最不穩定，光化學反應最強、BC濃度最低，三者疊加，導致夏季BC與O3的相關性較不顯著。

圖2e、f、g、h分別為春夏秋冬四個季節PM2.5與O3的質量濃度關系的散點圖，PM2.5和O3的相關系數分別為-0.21、0.19、0.04、-0.18，除秋季外其余三個季節均通過95%置信度的顯著性檢驗。可以看出，不同季節PM2.5與O3的相關性和BC與O3的顯著負相關特征不同，在各季節BC相關系數的符號并不一致，冬春為負相關、夏秋為正相關，且相關系數都較小。這可能是由于PM2.5中的主要成分是硫酸鹽、硝酸鹽和有機物組成的散射性氣溶膠，其對邊界層結構和光解率的影響與BC有顯著的區別，導致其對臭氧影響的不確定性很大。

2.2 近地面O3與BC、PM2.5及其他污染物的關系

影響光化學O3產生的因素較多，從光解率和非均相化學上看PM2.5中的非BC成分也可能會抑制O3的生成;從光化學反應上看，O3前體物NOx等的濃度也會影響O3的形成，為此需進一步討論O3與PM2.5、NOx、SO2、以及BC/PM2.5比值的變化關系，各數據仍采用08—18時的非夜間時段。將BC占PM2.5中的比值進一步細分為五檔，分別為0～1%、1%～2%、2%～3%、3%～4%和4%以上，統計各占比下O3、SO2、NOx及PM2.5的質量濃度（圖3）。由圖3a可以看出，當BC/PM2.5逐漸增大時，O3質量濃度隨BC/PM2.5比值的升高迅速下降;PM2.5和SO2的質量濃度則變化不大。BC是一次污染物，而PM2.5的很大部分源自二次生成，因此PM2.5基本不隨BC變化;NOx隨BC/PM2.5比值的升高明顯上升，NOx濃度的來源之一為交通源（Liu et al.，2018），和BC有同源性（Wang et al.，2011），為NOx濃度升高的原因之一。考慮到BC是PM2.5的組分，就整體而言（圖3b），當PM2.5質量濃度為80～120 μg/m3時，O3質量濃度減少不明顯，約為15 μg/m3，并沒有圖3a中BC/PM2.5與O3變化關系那么顯著。這進一步說明了高濃度的BC對O3抑制作用明顯，而PM2.5中的非BC成分對O3的抑制作用較弱。

3 數值模擬結果

3.1 數值模擬結果和觀測數據的對比

由觀測資料僅能得到BC與O3之間存在負相關，推測可能是BC抑制邊界層發展進而通過物理的或化學的過程降低O3。本節通過數值模擬的方法，以一次個例模擬定量探討BC影響邊界層進而改變近地面O3的物理化學機制。

模式對大氣污染要素的良好模擬是定量研究的前提。圖4和圖5分別為污染物和氣象要素與觀測值的對比。污染物的對比時段為12月21日00時—31日23時，氣象要素的對比時段為12月21日14時—31日17時。模式較好地體現了污染物質量濃度時間變化趨勢，基本模擬出BC、O3、PM2.5質量濃度日均變化、濃度增長、消減的變化趨勢，模式與觀測值的相關系數分別為0.48、0.57、0.5。但模式模擬的BC和PM2.5較觀測值偏高，O3模擬值相對偏低，其中PM2.5濃度峰值與實際觀測相差較大，造成這種差異的原因可能在于：1）排放源的空間和時間分辨率不夠高;2）模式初始場和邊界條件不準確;3）模式中化學反應過程的模擬不夠完善。總體而言，數值模式可滿足本研究需要。

在溫度、相對濕度和風速（WS）的模擬中，相關系數分別為0.88、0.61和0.44。根據風向（WD）的特性，直接計算其相關系數會出現一定的偏差，因此參考Kwok（2009）的方法引入了一致性指數IOAwdir用于判斷風向模擬值和觀測值的相關性，本模擬風向IOAwdir為0.8。可以看出模擬值與觀測值有較好的一致性，且通過95%置信度的顯著性檢驗，地面溫度的相關性最高，風速的相關性最低，也依然處于可接受的范圍。

3.2 地表BC和O3差值的水平濃度分布

圖6是模擬區域內BC質量濃度以及無BC（敏感試驗）、有BC（控制試驗）時O3質量濃度差值的近地面水平分布，時間分別為2017年12月29日12時（圖6a）以及2017年12月30日12時（圖6b）。BC的水平分布具有較大的非均勻性，這主要與BC排放源的非均勻性有關，同時受到復雜風場的影響。圖6中O3差值高值區分布在湖北、安徽、以及江蘇的東部地區，恰與BC的高值區基本吻合。12月30日O3差值高值區有增強的趨勢，且此高值區和BC都隨著北風向南推進，BC高值區和O3差值高值區仍然基本重合，即BC質量濃度高，O3差值大，BC對近地面O3的抑制作用較明顯。3.3節將通過模式的物理、化學過程量分析考察BC對邊界層發展的影響，進而再對南京及周邊O3的影響。

3.3 O3物理化學過程量分析

對流層O3生成過程中各項物理化學過程直接影響著O3濃度的變化（朱彬，2012;Li et al.，2015）。涉及的過程量包括：1）平流貢獻量（ADV：advection），反映平流輸送作用對O3濃度的貢獻，與風場和O3濃度有關;2）垂直混合量（VMIX：vertical mixing），體現垂直混合作用對O3濃度的貢獻，與湍流和O3垂直梯度有關（Zhu et al.，2015）;3）化學貢獻量（CHEM：chemistry），是光化學反應對O3濃度的凈貢獻量，包括生成與消耗作用。此外，由于對流貢獻量（CONV：convection）在本次的模擬里貢獻很小，因此在本研究中不考慮對流貢獻量。

12月29日08—10時，南京地區的近地面O3（圖7a）濃度升高緩慢，質量濃度保持在20 μg·m-3附近。從11時開始，無BC實驗的O3質量濃度升高較快，相比有BC試驗下的O3質量濃度高很多，說明BC對O3的抑制作用較明顯，并在15時質量濃度差值達到最大值，為38 μg·m-3;15時以后兩個試驗下的O3質量濃度差值略減小。從無BC反饋實驗的過程量變化（圖7b）看，垂直混合過程（VMIX）始終對地面O3變化起最大正貢獻（15.0～36.2? μg·m-3·h-1），而化學反應過程（CHEM）則始終為負貢獻（-2.4～-29.0 μg·m-3·h-1），平流過程（ADV）除了在11時為負外，其他時間都為正貢獻（-4.0～-6.0 μg·m-3·h-1）。CHEM為負是因為在冬季較弱的輻射和較低的溫度下，形成O3的光化學反應條件處于NOx過量的VOCs控制區（Sillman，1995），過高的NO可將地表附近的O3快速消耗，依據是判斷光化學條件處于VOCs控制區的指標HCHO/NOy（NOy=NOx+PAN+HNO3+NO3+2×N2O5+HONO+HNO4）一直小于0.28。圖7c為BC對O3各過程貢獻量和凈貢獻量（有BC試驗減去無BC試驗），可見，由于有BC的反饋，CHEM負貢獻進一步加大，這主要是由于BC抑制了邊界層的發展，導致中午前后NOx在地表增高，在NOx過量的VOCs控制區會使O3進一步降低。有BC時，ADV的貢獻大部分時間為進一步降低，這主要是因為地面風速受到抑制（減少了1.2 m/s），上風輸送的O3減少。VMIX的變化在不同時刻不一致、有增有減，這可能不是BC效應主導的。總之，在29日的個例中，BC的反饋作用主要是通過減少化學生成和減少平流輸入從而減少地面O3，與Gao et al.（2018）的結果有些差異。

12月30日，BC效應與29日有所不同。30日10—13時，BC的影響使地面O3下降（圖8a），無BC反饋的試驗過程分析（圖8b）顯示，VMIX（約20.0? μg·m-3·h-1）和ADV（5.0～15.0 μg·m-3·h-1）是白天O3增加的主要機制，而CHEM（-14.6～-24.6 μg·m-3·h-1）仍然是O3減少的主要機制。從有無BC效應的差值（圖8c）看，30日11—12時ADV和VMIX使近地面O3降低，CHEM使O3增加;12時之后，ADV和CHEM使O3增加而VMIX仍然使O3減少。12時前后ADV的反轉主要是由于此時風速明顯增大（如圖5d所示;風速從8時的3.6 m/s，增加到14時的8.4 m/s），上風O3平流輸入增強所致。而BC效應導致的CHEM增加是由于30日風速較大，地面NOx下降，對地面O3的滴定作用減輕。總之，在30日的個例中，午前BC的反饋作用主要是通過抑制垂直湍流和減少上風向O3平流使南京O3減少;午后主要是通過增加上風平流和減少化學損耗使O3增加。

4 結論

本研究利用南京地面站點2016—2017年近地面黑碳氣溶膠（BC）和臭氧（O3）小時觀測資料，對比分析了不同季節BC與O3的關系，并利用WRF-Chem模式開展了BC對O3影響冬季個例的數值模擬，得到以下結論：

1）觀測資料分析表明，高質量濃度BC日（高于平均值）的O3質量濃度值明顯比低質量濃度BC（低于平均值）的O3質量濃度值低，秋冬季高質量濃度BC對O3的抑制作用明顯強于春夏季，且秋冬季BC與O3反相關關系比春夏季更明顯。而PM2.5與O3相關關系較不顯著。

2）數值實驗發現，有無BC實驗的近地面O3質量濃度差值高值區和BC質量濃度高值區吻合，說明BC對O3質量濃度起到了抑制作用，印證了觀測發現。

3）2個個例的數值模式過程分析進一步證明：BC可以通過抑制邊界層發展，使近地面NOx積聚從而減少O3的化學生成（VOCs控制區）;以及通過抑制邊界層垂直湍流交換，減少邊界層上部O3向下的湍流輸送從而減少O3;也可以通過減少近地面風速從而減少O3的平流輸入從而減少地面O3。不同個例的主要控制因子不同，需要詳細分析。

參考文獻（References）

Dickerson R R，Kondragunta S，Stenchikov G，et al.，1997.The impact of aerosols on solar ultraviolet radiation and photochemical smog[J].Science，278（5339）：827-830.doi：10.1126/science.278.5339.827.

Ding A J，Huang X，Nie W，et al.，2016.Enhanced haze pollution by black carbon in megacities in China[J].Geophys Res Lett，43（6）：2873-2879.doi：10.1002/2016GL067745.

Fiore A M，West J J，Horowitz L W，et al.，2008.Characterizing the tropospheric ozone response to methane emission controls and the benefits to climate and air quality[J].J Geophys Res：Atmos，113（D8）：D08307.doi：10.1029/2007JD009162.

Gao J H，Zhu B，Xiao H，et al.，2018.Effects of black carbon and boundary layer interaction on surface ozone in Nanjing，China[J].Atmos Chem Phys，18（10）：7081-7094.doi：10.5194/acp-18-7081-2018.

葛茂發，劉澤，王煒罡，2009.二次光化學氧化劑與氣溶膠間的非均相過程[J].地球科學進展，24（4）：351-362. Ge M F，Liu Z，Wang W G，2009.Heterogeneous processes between secondary photochemical oxidants and aerosols[J].Adv Earth Sci，24（4）：351-362.doi：10.3321/j.issn：1001-8166.2009.04.001.（in Chinese）.

Highwood E J，Kinnersley R P，2006.When smoke gets in our eyes：the multiple impacts of atmospheric black carbon on climate，air quality and health[J].Environ Int，32（4）：560-566.doi：10.1016/j.envint.2005.12.003.

Iacono M J，Delamere J S，Mlawer E J，et al.，2008.Radiative forcing by long-lived greenhouse gases：calculations with the AER radiative transfer models[J].J Geophys Res：Atmos，113（D13）：D13103.doi：10.1029/2008JD009944.

Inman R E，Ingersoll R B，Levy E A，1971.Soil：a natural sink for carbon monoxide[J].Science，172（3989）：1229-1231.doi：10.1126/science.172.3989.1229.

Kompalli S K，Moorthy K K，Babu S S，2014.Rapid response of atmospheric BC to anthropogenic sources：observational evidence[J].Atmos Sci Lett，15（3）：166-171.doi：10.1002/asl2.483.

Kwok R H F，2009.Numerical study on seasonal variations of gaseous pollutants and particulate matters in Hong Kong/Pearl River Delta region[D].Hong Kong：The Hong Kong University of Science and Technology Library.doi：10.14711/thesis-b1054340.

Li M，Zhang Q，Kurokawa J，et al.，2015.MIX：a mosaic Asian anthropogenic emission inventory for the MICS-Asia and the HTAP projects[J].Atmos Chem Phys Discuss，15（23）：34813-34869.

Liu Y，Yan C Q，Zheng M，2018.Source apportionment of black carbon during winter in Beijing[J].Sci Total Environ，618：531-541.doi：10.1016/j.scitotenv.2017.11.053.

漏嗣佳，朱彬，廖宏，2010.中國地區臭氧前體物對地面臭氧的影響[J].大氣科學學報，33（4）：451-459. Lou S J，Zhu B，Liao H，2010.Impacts of O3 precursor on surface O3 concentration over China[J].Trans Atmos Sci，33（4）：451-459.doi：10.13878/j.cnki.dqkxxb.2010.04.006.（in Chinese）.

Nenes A，Conant W C，Seinfeld J H，2002.Black carbon radiative heating effects on cloud microphysics and implications for the aerosol indirect effect 2.cloud microphysics[J].J Geophys Res：Atmos，107（D21）：AAC24-1-AAC24-11.doi：10.1029/2002JD002101.

秦世廣，湯潔，溫玉璞，2001.黑碳氣溶膠及其在氣候變化研究中的意義[J].氣象，27（11）：3-7. Qin S G，Tang J，Wen Y P，2001.Black carbon and its importance in climate change studies[J].Meteor Mon，27（11）：3-7.doi：10.3969/j.issn.1000-0526.2001.11.001.（in Chinese）.

Sillman S，1995.The use of NOy，H2O2，and HNO3 as indicators for ozone-NOx-hydrocarbon sensitivity in urban locations[J].J Geophys Res：Atmos，100（D7）：14175-14188.doi：10.1029/94JD02953.

宿興濤，王漢杰，2009.中國黑碳氣溶膠分布特征與輻射強迫的模擬研究[J].大氣科學學報，32（6）：798-806. Su X T，Wang H J，2009.A simulation study on distributive characteristics and radiative forcing of black carbon aerosols over China[J].Trans Atmos Sci，32（6）：798-806.doi：10.13878/j.cnki.dqkxxb.2009.06.014.（in Chinese）.

Wang D D，Zhu B，Jiang Z H，et al.，2016.The impact of the direct effects of sulfate and black carbon aerosols on the subseasonal March of the East Asian subtropical summer monsoon[J].J Geophys Res：Atmos，121（6）：2610-2625.doi：10.1002/2015JD024574.

Wang Y X，Wang X，Kondo Y，et al.，2011.Black carbon and its correlation with trace gases at a rural site in Beijing：top-down constraints from ambient measurements on bottom-up emissions[J].J Geophys Res：Atmos，116（D24）：D24304.doi：10.1029/2011JD016575.

Zhang J，Rao S T，1999.The role of vertical mixing in the temporal evolution of ground-level ozone concentrations[J].J Appl Meteor，38（12）：1674-1691.doi：10.1175/1520-0450（1999）038<1674：trovmi>2.0.co;2.

張靖，銀燕，2008.黑碳氣溶膠對我國區域氣候影響的數值模擬[J].南京氣象學院學報，31（6）：852-859. Zhang J，Yin Y，2008.Numerical simulations of effect of black carbon aerosol on regional climate in China[J].J Nanjing Inst Meteor，31（6）：852-859.doi：10.13878/j.cnki.dqkxxb.2008.06.018.（in Chinese）.

張遠航，邵可聲，唐孝炎，等，1998.中國城市光化學煙霧污染研究[J].北京大學學報（自然科學版），34（S）：260-268. Zhang Y H，Shao K S，Tang X Y，et al.，1998.The study of urban photochemical smog pollution in China[J].Acta Scicentiarum Nat Univ Pekinesis，34（S）：260-268 doi：10.13209/j.0479-8023.1998.116.（in Chinese）.

Zhu B，Kang H Q，Zhu T，et al.，2015.Impact of Shanghai urban land surface forcing on downstream city ozone chemistry[J].J Geophys Res：Atmos，120（9）：4340-4351.doi：10.1002/2014JD022859.

朱彬，2012.東亞太平洋地區近地面臭氧的季節和年際變化特征及其與東亞季風的關系[J].大氣科學學報，35（5）：513-523. Zhu B，2012.Seasonal and interannual variation features of surface ozone over East Asia-Pacific region and its relation with East Asian monsoon[J].Trans Atmos Sci，35（5）：513-523.doi：10.13878/j.cnki.dqkxxb.2012.05.004.（in Chinese）.

Observation alanalysis and numerical simulation of effect of black carbon on ozone in Nanjing and its surrounding areas

ZHU Bin1，2，ZHI Lirong1，LU Wen1，GAO Jinhui3，HOU Xuewei1，2

1Collaborative Innovation Center on Forecast and Evaluation of Meteorological Disasters（CIC-FEMD）/Key Laboratory of Meteorological Disaster，Ministry of Education （KLME），Nanjing University of Information Science and Technology，Nanjing 210044，China;

2Key Laboratory for Aerosol-Cloud-Precipitation of China Meteorological Administration，Nanjing University of Information Science and Technology，Nanjing 210044，China;

3Sichuan Provincial Key Laboratory of Plateau Atmosphere and Environment，School of Atmospheric Science，Chengdu University of Information Engineering，Chengdu 610225，China

Based on the hourly observation data of black carbon （BC） and ozone （O3） at Nanjing ground station from 2016 to 2017，the relationship between BC and near surface O3 in different seasons was analyzed.Results shows that the O3 value under the influence of high BC （higher than average） is significantly lower than that under the influence of low BC （lower than average）.The inhibition effect is obviously stronger in autumn and winter than in spring and summer，and the negative correlation between BC and O3 is significantly higher in autumn and winter than in spring and summer，while the negative correlation between PM2.5 and O3 is not significant.Based on the WRF-Chem model，the numerical simulations of BC feedback effect on O3 are carried out for the cases in December 2017，and the results confirm that BC has negative feedback effect on O3.The influencing mechanisms are as follows：BC can reduce the photochemical production of ozone （VOCs control area） by inhibiting the development of boundary layer and accumulating NOx near the ground;BC can reduce the downward turbulent transport of high O3 in the upper part of the boundary layer by suppressing the vertical turbulent exchange in the boundary layer，so as to reduce O3 near the ground;BC can reduce the advection input of O3 from upwind region by reducing the near ground wind speed，so as to reduce the ground O3.The main control factors of the cases are different and should be analyzed in detail.

black carbon;photochemical ozone;observational analysis;numerical simulation

doi：10.13878/j.cnki.dqkxxb.20190415002

（責任編輯：張福穎）