間歇性降雨對土壤團聚體粒級及磷、銅、鋅富集的影響*

石 璞，Chiahue Doua Yang，趙鵬志

（1.吉林大學地球科學學院，長春 130061；2.瑞士蘇黎世聯邦理工大學環境系統科學系，蘇黎世 8092 瑞士；3.比利時法語魯汶大學地球與生命科學系，新魯汶 1348 比利時）

土壤團聚體穩定性作為評價土地退化狀況的重要指標，其大小反映土壤單元面對外力干擾時保持結構完整性的能力[1-2]。在水力侵蝕事件中，團聚體穩定性決定著降雨沖擊下團聚體的破碎程度，從而進一步通過影響團聚體粒級的動態變化來控制土壤微粒在泥沙搬運過程中的供給[3-5]。由于土壤有機碳、營養元素和重金屬元素的富集程度隨土壤顆粒粒徑的減小而增大，因此團聚體穩定性的動態變化及其引起的團聚體粒級變化還會對土壤侵蝕引起的元素橫向運移過程產生不可忽視的影響[6]。過往研究表明，不同的土地利用/覆被類型和地形特征下團聚體穩定性可呈現出明顯的空間分異特征[7]；而因氣候條件變化引起的土壤含水量的不同也會導致劇烈的團聚體穩定性變化[8]。Algayer等[9]通過在法國巴黎盆地區的野外觀測實驗對短期內的土壤含水量、降雨強度和降水量、以及區域短期水文史進行監測，分析上述因子對土壤團聚體穩定性的影響。該研究表明短期內多場間歇性降雨引起的土壤干濕交替可導致劇烈的團聚體穩定性指標的波動。由于團聚體穩定性指標對降雨過程中團聚體破碎（Rainfall-induced aggregate breakdown）過程的控制作用[1]，間歇性降雨還會對團聚體粒徑分布乃至土壤侵蝕強度帶來重要影響。因此，更好地量化間歇性降雨導致的土壤干濕循環對團聚體破碎過程以及團聚體粒徑分布的影響，有助于更好地理解土壤侵蝕引起的元素橫向運移機制。然而，目前關于間歇性降雨條件下的團聚體粒徑分布動態變化的野外觀測數據還比較缺乏。

土壤團聚體破碎機制主要包括消散作用、非均勻膨脹作用和機械作用等[10]，不同機制的作用大小主要受降雨強度和初始土壤水分條件的影響[11-12]。當土壤含水率較低時，降雨引起的團聚體破碎過程以消散作用為主，且該作用與降雨強度成正比；而隨著初始土壤含水率的升高，團聚體破碎過程的主要作用機制由消散作用變為機械作用，故其產生的團聚體破碎產物的粒級也會因作用機制的變化而不同[13]。從團聚體破碎的時間變化特征來看，以往人工降雨實驗表明在不同的土壤屬性和降雨參數下，團聚體破碎過程均呈“兩段式”特征，即在降雨初段（0～10 min）團聚體破碎過程較為劇烈，具體反應在微團聚體（<250 μm）的比例大幅度上升，隨后破碎過程變緩并在地表徑流形成前趨于穩態[14-15]。該穩態下的團聚體粒徑分布即為泥沙搬運過程中的初始粒徑分布，因此更好地了解多變氣候條件下該粒徑分布的動態變化將有助于地表徑流中泥沙分選與沉降機制的研究和模型模擬[16]。

此外，由于土壤顆粒可供營養元素和重金屬吸附的比表面積與顆粒粒徑成反比，即土壤顆粒粒徑越小，元素富集程度越高。因此，隨徑流遷移的泥沙往往會出現營養元素和重金屬在微粒徑團聚體富集的現象，造成沉積區土壤污染物的累積和地表水質的惡化[17-18]。Quinton和Catt[19]研究表明，由于化肥農藥等的過度施用，因土壤侵蝕流失的沉積物中銅、鉛、鎳等元素濃度較土壤中平均高3.98倍，對地表水體造成嚴重的重金屬污染。因此，間歇性降雨引起的土壤干濕交替不僅可以通過影響團聚體穩定性而控制土壤侵蝕的強度，還可以通過影響團聚體粒徑分布來決定土壤侵蝕過程中土壤微粒的供給，進而影響污染物的流失。因此，綜合考慮間歇性降雨對土壤團聚體粒級動態變化的影響機制以及隨之帶來的團聚體粒級間營養元素和重金屬含量變化的連鎖反應，有助于更好地理解多變氣候條件下土壤侵蝕引起的污染物運移的機理。為此，本文通過間歇性人工降雨實驗，模擬多變的降雨和土壤水分條件對土壤團聚體破碎過程和團聚體粒徑分布的影響，監測不同團聚體粒級間磷素和銅、鋅含量在間歇性降雨條件下的動態變化，以探究團聚體粒級動態變化對泥沙和所攜帶污染物的運移過程的影響機制，以期為準確評估土壤侵蝕過程的農業和水文生態效應提供科學依據。

1 材料與方法

1.1 供試土壤

人工降雨模擬實驗在瑞士農業部 Agroscope-Reckenholz實驗站進行。該區年均降雨量1 140 mm，且在各月份分布較為平均。區域內整體地形較平坦，平均海拔 408 m，但偶見漫川漫崗。根據世界土壤資源參比基礎（WRB）分類標準，供試土壤類型為雛形土（Cambisol）。土壤質地為粉質壤土，黏粒、粉粒、砂粒的含量分別為18.6%、57.0%和24.4%，表土容重為 1.03 g·cm–3，pH（H2O）為 7.2，土壤有機碳含量為14 g·kg–1。該土壤類型可蝕性較高，且研究區常出現較為密集的高強度降雨，導致了嚴重的土壤侵蝕問題，對該區農業可持續發展和生態環境保護產生不利影響。進行降雨實驗前，對試驗田表土層（0～15 cm）施行均勻化機械翻耕，并對土壤表面進行平整處理。

1.2 降雨實驗

在實驗場地準備完畢后，降雨實驗于 2015年4月下旬至5月下旬進行，實驗期間日平均溫度為16℃，其中夜間平均溫度為10℃，白天平均溫度為22℃。為了模擬間歇性降雨對土壤團聚體粒級的影響，共建立兩個相鄰的實驗小區來保證觀測結果的可重復性，并于5周內在兩個小區分別進行5場人工降雨，每場降雨實驗的持續時間和兩場降雨的間歇時間如表1和圖1a所示。首先，在實驗初期的48 h內進行兩場中等雨強的M1和M2降雨，隨后是近一星期的降雨間歇段（D1），以評估干濕交替下土壤團聚體結構的動態變化。在降雨間歇段，實驗小區被防雨布遮蓋以保護表土不受自然降雨的額外干擾，影響實驗結果。防雨布（晴天時被移除）在兩側留有開口，以保證正常的表土通風和土壤蒸散作用。M1，M2和D1后，依次進行H1高強度、M3中等強度和H2高強度三場降雨，其中后3場降雨之間的兩次間歇段（D2和 D3）均為兩周左右。具體的降雨實驗安排和采樣日期見表1。

表1 人工降雨模擬和采樣安排Table 1 Rainfall simulation and sampling arrangements

人工降雨模擬器見圖1b，其包括4 m×4 m×3.6 m的不銹鋼結構，外圍配有防風布以避免風力對降雨均勻度的影響。降雨噴嘴采用美國 Spraying Systems公司的 Fulljet單噴嘴系統，中等和高等雨強對應的噴嘴型號分別為3/8GG20W和1/2HH35W，兩種噴嘴對應的雨滴平均直徑分別為 0.8 mm和1.1 mm，雨強分別為 25.8 mm·h?1和 49.1 mm·h?1。兩種雨強分別對應研究區經常出現的典型雨強以及偶爾出現的高強度降雨[20]，以期盡可能地模擬自然條件下的降雨強度。降雨模擬過程中，供水壓力保持在650 kPa，降雨均勻度系數為0.93.更多關于降雨模擬器的描述見Shi等[15]。

1.3 樣品采集與分析

土壤表層樣品（0～2 cm）的采集在直徑2 m的圓形小區內進行，小區被等分成 44個邊長0.23 m的正方形網格（圖1d），并在網格邊緣設立緩沖區以防止濺蝕的邊界效應。降雨實驗期間，在每場降雨的前后以及每個降雨間歇段共設置 13個采樣序列（表1），以監測間歇性降雨條件下干濕交替對團聚體粒徑分布的影響。每個采樣序列包含小區內隨機選擇的3個不相鄰的網格，以覆蓋小區內土壤的空間分異性。每個網格在實驗期間只被采集一次。其中，每場降雨前（即 S1、 S3、S6、S9、 S12）以及每個降雨間歇期，用不銹鋼鏟采集約300 g表層（0～2 cm）土壤樣品。采集的樣品混勻后被分成兩份，分別進行土壤含水率（105℃烘干法）和團聚體粒徑分布的分析，而每場降雨后采集的樣品則只進行團聚體粒徑分布的分析。各采樣序列的土壤含水率和團聚體粒徑分布數據均取兩個重復小區共 6個重復樣品的平均值。

土壤團聚體粒徑分布的測定基于Le Bissonnais提出的乙醇濕篩法，首先將每個采樣序列未經烘干的新鮮土樣浸入95%的乙醇溶液中以保持其土壤結構，并用63 μm的土篩浸入乙醇溶液中進行濕篩操作以分離<63 μm的微粒和>63 μm的團聚體；隨后，>63 μm的團聚體經過48 h的40°C烘箱干燥后，利用63、250、1 000和2 000 μm的土篩進行干篩得到各粒級的百分比，最終得到0～63，63～250，250～1 000，1 000～2 000 μm的團聚體粒徑分布。同時，采用團聚體平均重量直徑（MWD）指數對各采樣序列團聚體粒徑分布的時間變化進行分析。

為評估間歇性降雨條件下對不同團聚體粒級元素分布的影響，對每場降雨事件后（即S2、S4、S7、S10、S13）土壤的各團聚體粒級進行磷、銅、鋅總量的分析，以評估間歇性降雨條件對團聚體粒級間元素濃度的潛在影響。針對上述5個采樣序列的各團聚體粒級，將同一采樣序列的 6個重復樣品混合均勻后取1 g 烘干研磨后的樣品，加入2 mL超純水和 8 mL 王水（2 mL 70% HNO3和 6 mL 37% HCL），并置于 120°C 的 DigiPREP MS（加拿大 SCP Science）消解系統進行 90 min消解，最終的元素（P、Cu、Zn）全量分析采用電感耦合等離子體發射光譜儀（ICP-OES 5100，美國Agilent Technologies）完成。

1.4 數據處理

本文的數據處理與分析采用EXCEL 2010和R軟件完成，顯著性分析采用Tukey’s HSD進行多重比較，顯著性水平取P<0.05。

2 結果與討論

2.1 間歇性降雨引起的土壤干濕循環

實驗期間的自然降雨和人工降雨分布見圖2。結果表明，除5場人工降雨外，自然降雨主要集中在野外實驗的前兩周，這也導致該階段內所采集土壤樣品（S3、 S5、 S6、S8）的土壤含水率較高（表1）。與之對應，M2和H1兩場降雨前初始土壤含水率均達到20%以上，而隨著實驗后半段自然降雨的減少，土壤干縮過程加快導致M3和H2兩場降雨前的初始土壤含水率均低于10%。在3個降雨間歇段（D1、D2、D3），因實驗前半段密集的自然降雨導致土壤蒸散作用的降低，D1和D2對應的土壤含水率（S5、 S8）高于 D3（S11）。

2.2 干濕交替下團聚體平均重量直徑的動態變化

間歇性降雨引起的土壤干濕循環造成了團聚體平均重量直徑（MWD）大幅度且規律性的變化。從圖3a）可以看出，團聚體MWD隨降雨激發的團聚體破碎過程減小，隨降雨間歇段的干縮過程而增大。降雨間歇段MWD的增大幅度與土壤含水率有關：前兩場降雨間（M1與M2）較短的降雨間歇段導致M2降雨前（S3，見表1）初始土壤含水率較高，故S3序列的MWD值較低；受自然降雨影響（圖2），D2對應的S8采樣序列含水率較高，故S8的MWD仍處在較低水平。與此相反，S9和S12因為前期較長的降雨間歇和較低的土壤含水率，MWD的升高幅度較大。需要注意的是，團聚體在干縮過程中的重聚合作用雖然明顯，但并沒有使團聚體結構恢復到初始水平，即最高的MWD出現在實驗初期的S1序列，且隨著降雨實驗過程的進行，經過團聚體破碎過程的各降雨末期序列（S2、 S4、 S7、S10、S13）的MWD呈逐漸下降趨勢。這說明連續的降雨造成了土壤結構的逐漸退化，導致降雨過程中團聚體破碎的程度逐漸增大。

土壤初始含水率對團聚體穩定性的負面效應近年來常有報道[9，13]。當土壤較為濕潤時，土壤團聚體穩定性由于土壤有機黏合物的溶解和黏粒的膨脹而降低，進而降低土壤在降雨過程中抵抗外力剝蝕的能力[21]，造成團聚體破碎及土壤結構的退化。此外，團聚體MWD即使在充分干縮后也未能充分恢復到降雨前的原始水平，證明除了土壤含水率，還有其他因素導致了土壤結構的退化。可能的原因包括：（1）實驗過程中淋溶作用造成了有機碳的流失，從而削弱了團聚體聚合作用[22]；（2）降雨沖擊下的團聚體破碎過程將之前被包裹在團聚體內部的土壤有機碳暴露，從而加快土壤微生物對有機質的降解速度[23]。

2.3 干濕交替下團聚體粒級的動態變化

與MWD的時間變化特征類似，實驗過程中團聚體粒徑分布隨土壤含水率和人工降雨呈現出明顯的動態變化規律（圖3a）。從團聚體粒徑分布來看，各采樣序列的水穩性團聚體主要以 250～1 000 μm和1 000～2 000 μm為主，兩種粒級所占百分比始終大于60%。而降雨過程導致的團聚體破碎過程主要體現在0～63 μm和63～250 μm粒級百分比的增加和 250～1 000 μm和 1 000～2 000 μm粒級百分比的減小，其中以0～63μm和1 000～2 000 μm粒級的消長最為顯著。與降雨過程相反，降雨間歇段，導致的團聚體重聚合過程以 0～63 μm粒級的減小和1 000～2 000 μm粒級的增加為主要特征。通過對5次人工降雨后的團聚體粒徑分布進行顯著性檢驗表明（圖3b），受間歇性降雨過程影響，不同時間點（S2、S4、S7、S10、S13）團聚體破碎過程產生的團聚體粒徑分布呈顯著不同。其中，1 000～2 000 μm粒級的百分比隨時間推移逐漸下降，其他三個粒級則未呈現出一致的變化規律。250～1 000 μm粒級在最后兩次降雨后的比例升高，63～250 μm粒級的比例在高強度降雨（H1和H2）后的比例較高，而0～63 μm在初始土壤含水率較高且雨強大時的比例最高（H1）。

受初始土壤含水率和降雨條件的影響，降雨激發的團聚體破碎過程的作用機制各不相同。Le Bissonnais[10]指出，前期土壤含水率較低時，土壤快速濕潤導致團聚體內部的空氣被壓縮而引起的消散作用更加顯著，易產生更多的微團聚體（>63 μm）；前期土壤含水率較高時，團聚體內部的空氣被替換為水分，消散作用減弱，而機械破碎作用變得更為顯著，產生更多的小粒徑土壤微粒（<63 μm）。本研究中，M3和H2具有較低的初始土壤含水率，因此產生相對較多的250～1 000 μm團聚體，而當土壤含水量較高時（如H1），<63 μm微粒的百分比含量為最高，證實了土壤初始水分條件對團聚體破碎過程的控制作用，最終產生不同的團聚體粒徑分布。此外，Legout等[14]和Shi等[15]的實驗室和野外實驗均揭示，團聚體破碎是一個漸進的“兩段式”過程，即降雨初期團聚體迅速裂解產生碎粒造成MWD劇烈下降，隨后破碎過程變緩，僅有MWD的緩慢線性下降，且這一過程通常在20 min即基本完成。該發現表明，降雨過程超過20 min后，團聚體破碎過程產生的土壤微粒粒徑分布趨于穩態，而該穩態下的粒級分布即可被當作泥沙運移和分選過程中的初始土壤粒徑分布[24]。本研究中人工降雨時常均大于25 min（表1），因此可以假設在降雨結束時團聚體破碎過程已基本完成，這意味著每場降雨后所采集樣品（即S2、S4、S7、S10和S13）的團聚體粒徑分布可以代表土壤侵蝕過程中可供運移的初始土壤粒徑分布，而探明上述樣品不同粒級間營養元素和重金屬的分布情況及其在間歇性降雨條件下的變化規律，將有助于更好地理解土壤侵蝕引起的污染物運移機制。

2.4 不同團聚體粒級的磷、銅、鋅富集特征

間歇性降雨條件下團聚體破碎過程伴隨的各團聚體粒級間總磷、銅、鋅濃度變化如圖4所示。3種元素在不同粒級的分布特征和時間變化規律呈高度相似性。首先，前三場降雨后（S2、S4、S7），>250 μm 團聚體的磷、銅、鋅濃度總體較<250 μm粒級高，其中63～250 μm粒級濃度為最低，且未呈現出明顯的時間變化；其次，實驗后期>250 μm粒級的磷、銅、鋅隨土壤結構的逐漸退化和團聚體破碎程度的增加而逐漸降低，其中以1 000～2 000 μm粒級的元素濃度降低程度最為明顯；最后，0～63 μm粒級的磷、銅、鋅濃度在5場降雨過程中不斷升高，至最后一場降雨H2時為各粒級間最高。

上述結果說明，間歇性降雨過程中團聚體破碎過程的逐漸加劇造成了土壤微粒（0～63 μm）含量的上升，而這部分上升的微粒富含營養元素和重金屬，引起這一粒級微粒元素濃度的同步上升。團聚體破碎過程產生的微粒較實驗初期同一粒級元素濃度高的原因可以歸結為：（1）團聚體破碎過程釋放了原本由于土壤團聚作用而分布在>250 μm 粒級的黏粒，這部分黏粒通常吸附較多營養元素和重金屬[18]；（2）降雨過程中的雨滴擊打破壞了土壤團聚體結構，使得原本維持土壤團聚體結構的有機質被釋放出來，這部分有機質通常小于63 μm 且與營養元素和重金屬含量密切相關[25]。63～250 μm粒級的磷、銅、鋅濃度始終處于較低水平且變化不大，說明該粒級砂粒含量較大；而1 000～2 000 和250～1 000 μm兩個粒級的元素濃度在實驗末期達到與 63～250 μm粒級相當的水平，再一次證明了團聚體結構在間歇性降雨沖擊下的不斷惡化，導致營養元素和重金屬從大團聚體（>250 μm）向粉粒和黏粒粒徑（<63 μm）轉移。此外，3種元素在不同粒級分布的高度相似性證明其動態變化的主要驅動因素為團聚體結構在間歇性降雨下的變化，而非生物化學作用。

通過對團聚體粒徑分布和各粒級磷、銅、鋅分布進行關聯分析發現，間歇性降雨降低了土壤團聚體穩定性進而破壞土壤結構的完整性，這一過程主要體現在>250 μm團聚體比例的減少和<250 μm粒級團聚體比例的增加，即團聚體破碎化程度加劇。伴隨著團聚體的破碎化，磷、銅、鋅等元素逐漸向小粒徑團聚體（<63 μm）富集。由于地表徑流對泥沙遷移具有顯著的分選作用，即徑流優先揀選、遷移自重較輕的小粒徑團聚體[3]，磷、銅、鋅等元素在降雨過程中向小粒徑團聚體不斷富集過程，便顯著增加了侵蝕導致的土壤營養元素和重金屬的流失，使得地表水體富營養化及農業面源污染等風險增大，對農業可持續發展具有深刻影響[26-27]。因此，充分考慮間歇性降雨導致的干濕循環對土壤團聚體結構和不同粒級元素分布的關聯影響，有助于更好地探明化土壤侵蝕引起的橫向物質運移機制，以便更準確地評估水土流失過程導致的農用地營養元素流失和污染物排放。

3 結 論

間歇性降雨引起的土壤干濕交替對團聚體粒徑分布具有顯著影響，單場降雨激發的團聚體破碎過程造成了團聚體平均重量直徑的劇烈減小，而降雨間歇段的干縮過程又使得團聚體穩定性迅速回升。但由于多次降雨造成的團聚體結構的逐步退化和土壤有機質的流失，干縮過程并沒有使團聚體結構恢復初始水平。隨著時間推移，降雨造成的團聚體破碎程度逐漸增強，具體體現在>250 μm微團聚體比例的逐步下降和<250 μm粒級比例的逐步上升。團聚體結構的逐步退化還造成了不同粒級磷、銅、鋅含量的同步變化，具體表現在>250 μm粒級團聚體在間歇性降雨過程中的破碎化造成了營養元素和重金屬向小粒徑團聚體（<63 μm）轉移，導致<63 μm土壤微粒元素含量的逐步升高。由于這一粒級在土壤侵蝕過程中極易隨地表徑流遷移，因此這會加劇侵蝕-沉積過程污染物富集的風險。本研究通過野外人工降雨實驗，揭示了間歇性降雨條件下團聚體粒徑分布的變化規律，并與不同粒級間營養元素和重金屬分布特征結合，證明了間歇性降雨導致的土壤團聚體結構退化會增加土壤侵蝕引起的污染物流失的風險。因此，未來有關土壤侵蝕引起的橫向物質運移機制的探索應充分考慮土壤團聚體結構對泥沙運移和分選機制的潛在影響。

致 謝感謝蘇黎世聯邦理工大學土壤保護研究組Rainer Schulin，Maria Sommer，Martina Dietrich 和Martin Keller在野外實驗期間給與的指導和幫助。