氫等離子體特性及其對(duì)鎢的輻照行為研究

陳 波， 王宏彬， 韋建軍， 陳建軍

(1. 四川大學(xué)原子核科學(xué)技術(shù)研究所， 成都 610064;2. 上海宏澎能源科技有限公司， 上海 201203;3. 四川大學(xué)原子與分子物理研究所， 成都 610064)

1 引 言

托卡馬克裝置中高通量等離子體與第一壁和偏濾器有著強(qiáng)烈的相互作用，其中偏濾器需同時(shí)承受高通量和高熱負(fù)荷氫等離子體輻照[1-7]. 為研制出滿足相關(guān)參數(shù)要求的面向等離子體材料以建設(shè)未來商用聚變堆裝置，我們需模擬產(chǎn)生相應(yīng)的高密度等離子體環(huán)境，并對(duì)候選材料進(jìn)行考評(píng)篩選. 直線裝置是實(shí)現(xiàn)這一等離子體環(huán)境模擬考評(píng)的有效手段. 目前，許多國(guó)家已相繼搭建了不同的直線等離子體裝置對(duì)這一問題進(jìn)行研究[8-10]. 四川大學(xué)先進(jìn)核能實(shí)驗(yàn)室基于直線等離子體裝置(SCU-PSI)，自行研制了大功率三陰級(jí)等離子體源，可模擬聚變堆中等離子體服役環(huán)境，并可以滿足第一壁材料和偏濾器材料在不同等離子體環(huán)境下的輻照實(shí)驗(yàn)研究.

鎢具有高熔點(diǎn)、高熱導(dǎo)率以及低濺射率等優(yōu)點(diǎn)，是目前托卡馬克裝置中主流的面向等離子體的固體結(jié)構(gòu)材料[11-13]. 然而研究發(fā)現(xiàn)，長(zhǎng)時(shí)間高通量氫等離子體輻照，會(huì)造成鎢材料脆化、鼓包、開裂等問題[12-15]，將嚴(yán)重降低鎢作為固態(tài)第一壁及偏濾器部件材料的使用壽命[16-18]. 因此，在建設(shè)商用聚變堆前，對(duì)鎢材料進(jìn)行氫等離子體的輻照考核和綜合評(píng)估是必不可少的. 本文依托四川大學(xué)SCU-PSI裝置開展研究實(shí)驗(yàn)，產(chǎn)生參數(shù)范圍寬、可調(diào)可控、穩(wěn)態(tài)的高密度氫等離子體，并采用朗繆爾雙探針對(duì)獲得的氫等離子體特性進(jìn)行診斷，研究氫等離子體特性隨放電電流、氣體流量等輸入條件的演變規(guī)律. 此外，利用不同特性的氫等離子體對(duì)純鎢樣品進(jìn)行了初步的輻照研究，討論了其表面形貌特征的變化規(guī)律. 本文相關(guān)研究結(jié)果為氫等離子體與面向等離子體材料相互作用提供參考，加快面向等離子體材料的輻照考評(píng)研究進(jìn)程.

2 實(shí)驗(yàn)裝置

本文采用的是本團(tuán)隊(duì)先前報(bào)道[19]的四川大學(xué)直線等離子體裝置(SCU-PSI)，其結(jié)構(gòu)示意圖如圖1所示. 該裝置主要由三陰極等離子體源、磁場(chǎng)系統(tǒng)、進(jìn)氣系統(tǒng)、等離子體診斷系統(tǒng)和真空腔室等組成，其中等離子體源部件采用的具體結(jié)構(gòu)如先前報(bào)道[19]所示. 產(chǎn)生的高通量氫等離子體，可以利用自制的朗繆爾雙探針對(duì)其相關(guān)特性進(jìn)行診斷，具體如先前報(bào)道[20]所示.

圖1 直線等離子體裝置示意圖Fig.1 Schematic diagram of linear plasma device

圖2 三陰極級(jí)聯(lián)弧等離子體源示意圖Fig.2 Schematic diagram of three-cathode cascade arc plasma source

3 實(shí)驗(yàn)方法

通過調(diào)節(jié)放電電流、氣體流量和磁場(chǎng)強(qiáng)度等輸入條件，采用朗繆爾雙探針對(duì)氫等離子體特性進(jìn)行診斷，獲得了不同參數(shù)下氫等離子體特性隨輸入條件的演變規(guī)律，為輻照鎢樣品積累了基礎(chǔ)數(shù)據(jù). 輻照鎢樣品時(shí)保持放電電流、輻照時(shí)間和氣體流量參數(shù)固定不變. 分別將3組樣品固定至SCU-PSI裝置中心軸線相同位置進(jìn)行輻照. 輻照實(shí)驗(yàn)后，繼續(xù)維持SCU-PSI裝置真空狀態(tài)，待樣品自然冷卻后取出，防止其表面氧化. 本文采用原子力顯微鏡(XE7，Park Systems)，對(duì)輻照前后鎢樣品表面中心5 μm ×5 μm的區(qū)域進(jìn)行掃描，研究樣品表面的形貌特征變化規(guī)律.

4 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

4.1 氫等離子體電子密度、溫度與放電電流及氣體流量的關(guān)系

圖3(a)和3(b)分別為氫等離子體電子密度、溫度與放電電流及氣體流量的關(guān)系圖. 結(jié)果顯示，在1 000 sccm流量和0.2 T穩(wěn)恒磁場(chǎng)下，當(dāng)輸入電流為180 A時(shí)，所產(chǎn)生的穩(wěn)態(tài)氫等離子體經(jīng)由朗繆爾探針測(cè)試，其電子密度和電子溫度分別為9.7×1018m-3和0.46 eV；隨著進(jìn)一步的提高放電電流，電子密度和電子溫度均呈現(xiàn)近乎直線地上升，在此區(qū)間內(nèi)展現(xiàn)明顯的正相關(guān)特性，當(dāng)放電電流達(dá)到210 A時(shí)，其電子密度和電子溫度分別達(dá)到了1.84×1019m-3和0.64 eV，比180 A條件下的結(jié)果分別提升了0.9倍和0.4倍.

圖3 不同氣體流量條件下氫等離子體的電子密度、電子溫度與放電電流的關(guān)系Fig.3 Relationships between electron density, electron temperature and discharge current of hydrogen plasma at different hydrogen flow rates

通過分析可知，等離子體電子密度、溫度與放電電流的關(guān)系滿足以下公式. 等離子體源所加電場(chǎng)近似為勻強(qiáng)電場(chǎng)，電場(chǎng)強(qiáng)度為：

(1)

式中，U實(shí)測(cè)電壓，L等離子體源放電通道長(zhǎng)度. 平均電流密度j：

(2)

平均電阻率η：

(3)

式中，I等離子體源放電電流，r等離子體源放電通道半徑. 因此，σ平均電導(dǎo)率：

(4)

由公式(4)所示，提升電流可以線性提升等離子體的電導(dǎo)率，并且隨著放電電流的增加，可以注入更多的能量進(jìn)入等離子體，增大等離子體束流中的平均加速電場(chǎng)，此時(shí)增加的電導(dǎo)率可以進(jìn)一步增強(qiáng)放電電源與等離子體之間能量轉(zhuǎn)換效率[21-24]. 因此，隨著放電電流的增大，等離子體溫度和等離子體密度都產(chǎn)生了類線性的增加. 如圖3所示，相關(guān)特性與本實(shí)驗(yàn)結(jié)果較為相符.

然而放電等離子體的特性還受很多其他因素影響，其中通氣流量就是很重要的一個(gè)變量. 如圖3(a)和3(b)所示，隨著氣流量從1 000～2 000 sccm的逐步提升，相應(yīng)的等離子體溫度和等離子體密度都明顯降低. 由于通氣量增加，空間中性粒子濃度線性增加引起粒子之間碰撞增加，導(dǎo)致電子溫度均呈現(xiàn)線性遞減. 而對(duì)于電子密度而言，由于氣流量增大會(huì)導(dǎo)致體系電阻明顯增大，等離子體源與束流的能量轉(zhuǎn)換效率降低，導(dǎo)致電子密度也發(fā)生相應(yīng)的降低. 當(dāng)輸入電流為230 A時(shí)，隨著輸入氣體流量增大，電子密度的退化效應(yīng)反而更顯著，如圖3(a)所示. 這可能是由于氫分子及原子的半徑尺度較小，粒子密度增加后導(dǎo)致的碰撞離化效率降低引起的.

4.2 氫等離子體電子密度、溫度與氣體流量及磁場(chǎng)強(qiáng)度的關(guān)系

圖4(a)和4(b)分別為氫等離子體電子密度、溫度與氣體流量以及磁場(chǎng)的變化關(guān)系. 結(jié)果顯示，在輸入電流為228 A，磁場(chǎng)為0.2 T參數(shù)下，當(dāng)輸入氣流量為1 200 sccm時(shí)，等離子體密度達(dá)到2.05×1019m-3，電子溫度達(dá)到0.71 eV. 隨著氣流量提升，電子溫度產(chǎn)生線性衰減. 如圖4(b)所示，在2 200 sccm流量下，電子溫度降低到了0.4 eV，衰減了44%. 而電子密度則隨氣體流量的增大呈現(xiàn)先急劇降低再緩慢降低的趨勢(shì). 在2 200 sccm流量下電子密度降低為4.2×1018m-3，衰減了79%. 而當(dāng)降低腔室中的軸向磁場(chǎng)時(shí)，等離子體的電子溫度和電子密度均發(fā)生顯著降低. 其中電子密度在1 200 sccm流量時(shí)下降最為明顯，0.1 T下電子密度只有2.3×1018m-3. 這主要是因?yàn)闅怏w流量增加，電阻率增大(電導(dǎo)率減小)，導(dǎo)致能量轉(zhuǎn)換率降低. 而輸入的電流不變，等離子體源鎢針尖端產(chǎn)生的電子數(shù)減少，與氫氣發(fā)生碰撞電離的幾率減小，從而使等離子體電子密度、溫度減小[25-27].氣體流量、放電電流恒定時(shí)，氫等離子體電子密度、溫度隨磁場(chǎng)強(qiáng)度增加而增大.

因等離子體中帶電粒子與基團(tuán)在磁場(chǎng)中受洛倫茲力作用，并做拉莫爾運(yùn)動(dòng)，拉莫爾半徑為：

(5)

式中，m帶電粒子質(zhì)量，q帶電粒子電荷量，B磁場(chǎng)強(qiáng)度. 磁場(chǎng)強(qiáng)度增加，拉莫爾半徑減小. 帶電粒子受磁場(chǎng)約束作用，向磁場(chǎng)中心軸線靠攏，單位面積通過的等離子體通量增大，等離子體電子密度隨著磁場(chǎng)強(qiáng)度的增加而增大. 然而，隨著拉莫爾半徑減小，帶電粒子被約束在更小的空間內(nèi)，此時(shí)系統(tǒng)總能量未發(fā)生變化，被約束粒子碰撞截面減小，等離子體中的高能粒子與背景粒子和中性粒子間的碰撞幾率降低，等離子體的能量得以保留.因此，在此范圍內(nèi)，等離子體的電子溫度隨著磁場(chǎng)強(qiáng)度的增加而增大[21]. 然而如圖4，在2 200 sccm流量下，不同的磁場(chǎng)導(dǎo)致的磁場(chǎng)差異不明顯，這是因?yàn)樵谙到y(tǒng)總能量不變的情況下，隨著磁場(chǎng)的提升，等離子體溫度發(fā)生了一定的提升，進(jìn)而導(dǎo)致等離子體密度增長(zhǎng)趨勢(shì)放緩.

圖4 不同磁場(chǎng)強(qiáng)度下氫等離子體的電子密度、電子溫度與氣體流量的關(guān)系Fig.4 The relationships between electron density, electron temperature and gas flow rate of hydrogen plasma under different magnetic field intensity

4.3 氫等離子體通量、熱負(fù)荷與氣體流量及磁場(chǎng)強(qiáng)度的關(guān)系

在托卡馬克裝置中，等離子體的群體效應(yīng)即等離子體通量和熱負(fù)荷對(duì)壁材料以及偏濾器材料的性能影響起到重要作用. 因此有必要對(duì)產(chǎn)生的氫等離子體的等離子體通量和熱負(fù)荷進(jìn)行分析. 等離子體通量與電子密度、溫度，以及氣體的相對(duì)分子質(zhì)量密切相關(guān)，且滿足公式：

(6)

式中，Γi等離子體通量，cs等離子體聲速，ne等離子體電子密度，Te等離子體電子溫度，Ai氣體質(zhì)量數(shù). 等離子體熱負(fù)荷滿足公式：

q=ikTeζ

(7)

式中，k為玻爾茲曼常數(shù)(1.38×10-23J/K)，ζ為鞘層熱傳遞系數(shù)(一般在6～7之間，本文取6.5)，i為等離子體通量，Te為電子溫度[20].

圖5(a)和5(b)分別為計(jì)算后的氫等離子體通量、熱負(fù)荷與氣體流量以及磁場(chǎng)的關(guān)系圖. 由式(6)和式(7)可知，等離子體通量和熱負(fù)荷與等離子體的電子溫度和電子密度具有重要關(guān)系. 從圖3和圖4可以發(fā)現(xiàn)，在實(shí)驗(yàn)范圍內(nèi)電子溫度與氣流量基本呈現(xiàn)線性變化趨勢(shì)，而電子密度則隨氣流量增大呈現(xiàn)先急劇降低再緩慢降低的類指數(shù)性衰減趨勢(shì). 因此，對(duì)于等離子體通量以及等離子體熱負(fù)荷隨氣體流量的變化趨勢(shì)與圖4(a)的趨勢(shì)基本一致. 當(dāng)磁場(chǎng)強(qiáng)度和放電電流恒定時(shí)，氫等離子體通量和熱負(fù)荷隨氣體流量增加而減小；當(dāng)氣體流量和放電電流恒定時(shí)，氫等離子體通量和熱負(fù)荷隨磁場(chǎng)強(qiáng)度增加而增大. 在本實(shí)驗(yàn)參數(shù)范圍內(nèi)，在1 200 sccm氣流量、228 A放電電流和0.2 T的穩(wěn)恒磁場(chǎng)環(huán)境下，我們獲得了最大的等離子體通量和熱負(fù)荷，分別為8.8×1022m-2·s-1和6.5×104W/m2. 上述結(jié)果表明本裝置可以穩(wěn)定調(diào)控產(chǎn)生理想的氫等離子體參數(shù)，后續(xù)將會(huì)在本裝置上進(jìn)行氫等離子體環(huán)境下的托克馬克壁材料的輻照實(shí)驗(yàn).

圖5 不同磁場(chǎng)強(qiáng)度下氫等離子體通量、熱負(fù)荷與氣體流量的關(guān)系Fig.5 Relationships between ion flux, heat load and hydrogen flow rate of hydrogen plasma under different magnetic field intensities

4.4 氫等離子體輻照對(duì)鎢樣品表面形貌的影響

為了對(duì)托克馬克裝置壁以及偏濾器材料進(jìn)行輻照考核，本文利用SCU-PSI產(chǎn)生的氫等離子體環(huán)境對(duì)純鎢進(jìn)行了輻照研究. 通過進(jìn)一步優(yōu)化等離子體參數(shù)，調(diào)節(jié)氣體流量和放電電流，在不同磁場(chǎng)(0，0.1，0.15和0.3 T)調(diào)節(jié)下，利用獲得的等離子體通量(0、0.82×1023、1.82×1023和3.3 ×1023m-2·s-1)對(duì)打磨后的純鎢樣品(10 mm×10 mm ×2 mm)進(jìn)行30 min的長(zhǎng)時(shí)間穩(wěn)態(tài)輻照，輻照后對(duì)樣品進(jìn)行表面的AFM測(cè)試，結(jié)果如圖6所示.

圖6 不同磁場(chǎng)強(qiáng)度下氫等離子體輻照鎢樣品的表面形貌特征：(a) 0 T, (b) 0.1 T, (c) 0.15 T, (d) 0.2 TFig.6 Surface morphology of hydrogen plasma irradiated tungsten samples under different magnetic field intensities: (a) 0 T, (b) 0.1 T, (c) 0.15 T, (d) 0.2 T

對(duì)于輻照參數(shù)為0 T，如圖6(a)所示，表面僅有打磨時(shí)殘留的劃痕，整體較為平整和光滑，表面粗糙度僅為3.6 nm. 引入氫等離子體輻照后，表面劃痕幾近消失，出現(xiàn)了非常細(xì)小的微粒，并且相鄰區(qū)域產(chǎn)生了較大的起伏，表面粗糙度上升到了7.5 nm. 隨著磁場(chǎng)強(qiáng)度不斷增加，等離子體通量逐漸增大，微小顆粒逐漸長(zhǎng)大并趨于晶?；?，表面粗糙度也分別增長(zhǎng)到10.2和15.6 nm. 如圖6(d)所示，表面產(chǎn)生了明顯的百納米級(jí)的不規(guī)則顆粒物. 這是顯著的氫等離子體輻照致使的損傷，這些顆粒的產(chǎn)生可能是氫在鎢中形成的團(tuán)簇造成的. 鎢中滯留的氫會(huì)優(yōu)先被空穴、缺陷或晶界等缺陷捕獲，聚集的氫元素逐漸形成尺寸和密度不均的團(tuán)簇[28-30]，而這些分布不均勻的團(tuán)簇通過擠壓造成鎢表面形成如圖6的損傷形貌.

通過上述輻照實(shí)驗(yàn)可以發(fā)現(xiàn)，四川大學(xué)先進(jìn)核能實(shí)驗(yàn)室基于直線等離子體裝置(SCU-PSI)產(chǎn)生的氫等離子體環(huán)境參數(shù)高，并且對(duì)壁材料鎢可以產(chǎn)生明顯的輻照損傷，具備模擬托卡馬克裝置中等離子體與第一壁材料和偏濾器材料相互作用的功能.

5 結(jié) 論

本文通過四川大學(xué)先進(jìn)核能實(shí)驗(yàn)室基于直線等離子體裝置(SCU-PSI)，研究了中氫等離子體特性隨輸入條件(放電電流、氣體流量、磁場(chǎng)強(qiáng)度)的演變規(guī)律，可以對(duì)氫等離子體環(huán)境進(jìn)行理想化的調(diào)控. 此外，我們利用不同特性的氫等離子體輻照鎢樣品，結(jié)合原子力顯微鏡對(duì)輻照前后樣品表面形貌進(jìn)行了特征分析.結(jié)果表明, 隨著氫等離子體通量的增加，鎢的輻照損傷逐漸增強(qiáng). 本文結(jié)果表明，本裝置可以實(shí)現(xiàn)托卡馬克壁材料氫等離子體輻照環(huán)境的有效模擬，加速聚變領(lǐng)域的材料發(fā)展.