張憲奇, 殷勤, 年躍剛, 宋永會, 梁雨, 閆海紅*
1.中國環境科學研究院環境污染控制工程技術研究中心 2.中國地質大學(北京)水資源與環境學院
隨著我國經濟快速發展及人民生活水平的不斷提高,城市和農村生活垃圾產生量日益增加,但由于垃圾無害化處理能力有限,部分垃圾未能得到妥善處理,而是隨地形地貌任意堆填,這些垃圾堆放場未設置任何防滲、導排、導氣等工程措施,具有填埋周期長、異質性強、存量不確定、污染風險高等特點[1]。大部分非正規垃圾填埋場都屬于歷史遺留問題,對周邊環境的污染主要是由滲濾液滲漏和填埋氣外溢造成的[2]。有研究表明,垃圾滲濾液產生量具有明顯的區域性特征,不同氣候條件下的垃圾填埋場滲濾液產生量差異很大,相應的污染防治措施也不盡相同[3-4]。目前,非正規垃圾填埋場的研究集中在勘查方法、風險評估、污染物遷移等方面[5-7],制定的堆場治理修復方案主要參照CJJ 17—2004《生活垃圾衛生填埋技術規范》、CJJ 112—2007《生活垃圾衛生填埋場封場技術規程》等相關技術手冊,封場覆蓋結構以導氣層、防滲層、排水層、覆蓋土層和營養土層為主,未能充分體現不同氣候條件下垃圾填埋場堆體降解特征及環境污染風險的差異性。
筆者以北方干旱地區典型非正規垃圾填埋場為研究對象,考察堆體理化特征及填埋氣組成,探討有機質、pH和含水率對堆體穩定性的指示作用,分析堆體內微生物群落結構及其與環境因子的相關性,評估垃圾堆體對土壤環境影響,以期為北方干旱地區類似非正規垃圾填埋場的治理修復提供依據和技術支撐。
非正規垃圾填埋場位于赤峰市某區縣山坡低洼處,面積為 16 500 m2,堆體深度為6~15 m,積存量約13萬m3。經現場調研,填埋場從20世紀80年代開始堆放垃圾,2018年停止堆放。場內垃圾以周邊村莊的生活垃圾為主,摻有少量建筑垃圾。垃圾組成成分如表1所示。填埋場位置及采樣點設置如圖1所示。

表1 垃圾組成成分Table 1 Waste components

圖1 填埋場地理位置及采樣點位Fig.1 Location of landfill and sampling sites
填埋場所處區域全年平均氣溫為4~6 ℃,多年平均降水量為381 mm,蒸發量為 2 000~2 300 mm,標準凍土深度為1.8 m,最大凍深2.0 m。地下水埋深在40~50 m,雜填土下15 m范圍內以粉土、粉砂、粉質黏土為主,其粒徑小、滲透系數低,屬于弱透水層。
2019年4月對垃圾堆體進行鉆探取樣,根據垃圾堆放區域采用網格法共設置7個鉆孔,每個鉆孔分別在上覆土、垃圾層及原狀土取樣。其中上覆土取自垃圾填埋場覆蓋層10 cm處;垃圾樣品以2 m為間隔取樣,變層加取,混合均勻后按照四分法棄取;原狀土取自垃圾層下10 cm處。以堆體外未受到垃圾滲濾液影響的原狀土作為背景點樣品。樣品采集后密封在樣品袋中,置于4 ℃以下的低溫環境中運輸、保存。采用便攜式沼氣分析儀(Geotech biogas 5000)在垃圾堆體孔口處測定填埋氣濃度。
樣品pH采用玻璃電極法(EN-154FE28)測定,有機質濃度采用灼燒法(KSY6D-16馬弗爐)測定,含水率采用烘干稱重法(DHG-9070A電熱恒溫鼓風干燥箱)測定。將部分樣品風干后研磨至0.5 mm以下,不易研磨的塑料、橡膠等組分用剪刀進行處理,采用濃HNO3-H2O2法消解,利用電感耦合等離子體質譜儀(ICP-MS)測定重金屬濃度[8]。
用Mobio PowerSoil?DNA Isolation Kit 提取垃圾樣品中微生物DNA,方法和步驟參照試劑盒說明書。采用細菌16S rDNA V3~V4區通用引物338F(5′-ACTCCTACGGGAGCA-3′)及806R(5′-GGACTA CHVGGGTWTCTAAT-3′)進行PCR擴增。純化后的PCR產物由北京諾禾致源生物信息科技有限公司在Illumina MiSeq測序平臺進行高通量測序。
填埋場樣品檢測數據的統計分析采用SPSS 22.0軟件進行單因素方差及Pearson相關性分析;基于Bergey’s系統分類方法對垃圾樣品微生物OUT進行物種分類,對微生物群落進行聚類分析。
堆放場內垃圾理化指標變化情況如表2所示。由表2可見,場內垃圾有機質濃度為5.9%~17.4%。研究表明,非正規垃圾填埋場中以建筑渣土為主的區域有機質濃度一般低于5%,以生活垃圾為主的區域一般高于10%[9]。生活垃圾中有機質的濃度隨著降解時間的增加而減小,有機質濃度與降解時間呈顯著負相關[10]。非正規垃圾填埋場由于堆放垃圾的混雜性及無序性,不同采樣點位填埋垃圾成分及填埋時間不同,導致各點之間有機質濃度差異較大。整體上看,場內有機質濃度低于我國典型村鎮生活垃圾中有機質濃度(20.6%~34.7%)[11]。

表2 垃圾堆體理化指標Table 2 Physico-chemical properties of waste pile
pH是垃圾有機質厭氧降解過程中的重要影響因子。垃圾降解經歷水解、產酸、產乙酸、產甲烷4個階段,前3個階段會導致pH呈酸性,而產甲烷階段由于酸性底物降解,pH呈現升高趨勢,垃圾有機質降解發酵過程適宜的pH為6.5~7.5[12]。本填埋場內垃圾pH為7.44~8.65,整體上呈弱堿性,表明填埋場已處于甲烷發酵后期或者成熟期,與北京某垃圾填埋場結果一致[13]。
從表2還可以看出,垃圾樣品含水率為5.4%~7.8%,整體較低,垃圾堆體無滲濾液積存。研究發現大氣降水是造成垃圾產生滲濾液的關鍵因素[14]。由于本填埋場地處北方,具有氣候干燥、蒸發量遠大于降水量的特征,場內垃圾含水率及滲濾液產生量明顯較少,從而降低了滲濾液對環境造成污染的風險。
垃圾填埋過程中在不同類群微生物的協同作用下,堆體有機物發生好氧和厭氧反應,產生的填埋氣主要成分為CH4和CO2,并伴有少量CO、H2S等有毒氣體。垃圾堆放場中各采樣點氣體成分的檢測分析結果(表3)表明,場內CH4和CO2的濃度分別為0.3%~24.4%和0.4%~34.7%,CO濃度為0.000 2%~0.009 1%,O2濃度為1.7%~20.8%。有研究顯示,準好氧填埋場中CH4和O2濃度分別為3.1%~33.1%和1.1%~12.2%[15],該填埋場氣體組成與準好氧填埋場相近。H2S主要產生于CH4發酵階段微生物對有機與無機含硫物質的代謝作用[16]。填埋場內僅1個采樣點檢出H2S,可能是由于該采樣點附近有含硫垃圾堆放。填埋氣各組分變異系數由大到小順序為CH4>CO>CO2>O2,CH4濃度分布的空間差異性相對較大。GB/T 25179—2010《生活垃圾填埋場穩定化場地利用技術要求》中要求CH4濃度≤5%可進行低度利用,由表3可見,僅K2和K5采樣點中CH4濃度超過5%,因此,垃圾堆放場治理方案中應重點考慮這2個采樣點填埋氣的導排,以避免垃圾堆放場發生火災或爆炸等風險。

表3 各采樣點位填埋氣濃度Table 3 Contents of landfill gases at each site %
對垃圾堆體理化指標及填埋氣產生量進行相關性分析(表4),結果顯示垃圾堆體中有機質濃度與填埋氣CH4、CO2和CO均呈顯著正相關,R分別為0.894、0.939和0.902(P<0.01)。表明垃圾堆體中有機質濃度對填埋氣CH4、CO2和CO產生量起到決定性作用。由于場內堆體pH為7.44~8.65,屬于微生物繁殖速度及降解活動的適宜范圍,pH變化對產氣量無明顯影響。

表4 垃圾堆體理化指標與填埋氣產生量相關性分析(n=7)Table 4 Correlation analysis of physico-chemical indexes of waste pile and landfill gas production (n=7)
采用高通量測序對填埋場內垃圾樣品進行16S rDNA 分析,門水平上不同點位細菌的物種組成情況如圖2所示。Firmicutes(厚壁菌門)、Proteobacteria(變形菌門)、Actinobacteria(放線菌門)以及Bacteroidetes(擬桿菌門)是樣品中普遍存在的優勢菌,所占比例分別為18.41%~82.54%、5.57%~59.40%、3.06%~12.66%和1.80%~16.92%。由于生活垃圾分類回收執行不到位,填埋場垃圾組成十分復雜,纖維素物質占比較大[17]。而Firmicutes和Bacteroidetes具有纖維素降解和發酵產酸的能力,在填埋場微生物中占據絕對優勢,對垃圾降解起到重要的作用[18]。Firmicutes在K2、K1和K4采樣點中所占比例較高,分別為82.54%、77.41%和65.04%。Proteobacteria多為異養菌,在兼性或專性厭氧條件下能夠分解糖類等較為廣泛的有機物質,在K3采樣點中所占比例最高,達59.40%。Actinobacteria為革蘭氏陽性細菌,適宜含水率低、有機物豐富、呈中性或微堿性的土壤環境中,與抗生素及生物酶的產生有關,因此,填埋場K7和K4采樣點中可能存在廢棄的藥品、生物制劑等,導致該類微生物菌群豐度相對較高。此外,垃圾樣品中檢測出Euryarchaeota(古菌門),所占比例為0.07%~3.56%,K5采樣點所占比例最高,這與該點位CH4濃度相對較高有關。Euryarchaeota為嚴格厭氧的原核生物,生活于各種極端自然環境下,是填埋場CH4產生的主要來源。從樣品間聚類關系樹可知,不同采樣點樣品中的微生物群落結構存在一定的差異性,其中K3采樣點差異性最大,降解底物類型、pH等理化指標的差異是造成微生物群落結構不同的主要原因[19]。

圖2 門水平下微生物群落結構Fig.2 Microbial community structure at phylum level
采用熱圖(heatmap)對比分析各點位屬水平上豐度在5%以上的微生物群落組成(圖3)。從整體上看,Bacillus(芽孢桿菌屬)在各點位中優勢性較為明顯,豐度為0.75%~8.77%;其次是Planomicrobium(動性桿菌屬),豐度為0.89%~5.62%。Bacillus和Planomicrobium均屬于Firmicutes,在纖維素降解和發酵產酸方面發揮著重要作用。從圖3可以看出,不同采樣點中優勢菌屬差異性較大。K1、K2、K3和K7采樣的優勢菌屬分別為Bhargavaea(哈格瓦氏菌屬)、Sporosarcina(八疊球菌屬)、Nocardioides(類諾卡氏菌屬)和Halothiobacillus(鹽硫桿菌屬),其所占比例達到10%以上。Bhargavaea屬于芽孢桿菌,在堆肥發酵過程中發揮重要作用[20]。兼性厭氧菌Sporosarcina常見于填埋場中,在垃圾降解過程中具有水解酸化的功能[21]。Halothiobacillus屬于硫氧化細菌,為中國亞熱帶地區垃圾填埋覆蓋土中優勢菌群,土壤中的有機質濃度對這些微生物活性具有較大影響[22]。Nocardioides屬于Actinobacteria(放線菌綱)好氧微生物,該物種大部分為纖維素水解菌,常存在于根際土壤中,有研究表明其豐度與土壤中營養物質濃度呈正相關[23]。

圖3 優勢菌屬分布熱圖Fig.3 Heatmap for dominant bacterial
填埋垃圾的理化性質與細菌群落結構有著密切關系[24]。采用RDA分析垃圾堆體中環境因子與微生物優勢菌屬之間的關系,結果如圖4所示。圖中矢量線代表相應的環境因子有機碳(OC)、pH和含水率,矢量線越長,對微生物群落結構影響越大。環境因子對細菌群落結構影響相關性由大到小排序為有機碳、pH和含水率。不同微生物優勢種屬在矢量線上的垂直投影與箭頭距離越近,表明種屬受環境因子的影響越大。優勢菌屬Nocardioides受pH影響較大,物種豐度隨垃圾降解進程而發生變化,Sporosarcina與垃圾有機質的降解和礦化密切相關。

圖4 優勢菌屬與環境因子相關分析Fig.4 Correlation analysis of dominant bacterial and environmental factors
重金屬是生活垃圾中的主要污染物,即便是重金屬濃度很低的易腐有機垃圾,在經過混合收集、運輸和堆存后,重金屬濃度會提高1個數量級以上[25]。非正規垃圾填埋場一般未做任何防滲措施,易造成其底部土壤的污染。對堆放場內上覆土、垃圾層以及垃圾層底部原狀土中6種重金屬(Cu、Zn、Pb、Ni、Cr、As)濃度水平進行對比分析(圖5),結果顯示垃圾堆體中重金屬平均濃度最高的是Zn〔(494.2±26.1)mg/kg〕,其次是Cu和Pb,平均濃度分別為(245.3±22.5)和(129.8±18.6)mg/kg。各采樣點重金屬濃度變化較大,說明堆體中重金屬來源復雜,空間分布差異性大。靳琪等[26]采用多元統計手段分析生活垃圾重金屬來源,認為Zn主要來源于土壤、煤渣等組成的灰土;Cu主要來源于電子、電池類廢物以及橡塑、紙質等印刷品;Pb與Cu在橡塑、紙質等印刷品同源,此外,廚余也對Pb累積產生一定貢獻,表明堆體中垃圾來源較廣,具有一定的混雜性。

圖5 垃圾堆體及土壤中重金屬濃度Fig.5 Heavy metal contents of waste pile and soil
重金屬元素在土壤遷移及富集過程中受到多種因素的影響,如土壤pH、有機質等理化性質、重金屬種類及濃度等[27]。從圖5可以看出,重金屬Cu、Pb、Ni和Cr在垃圾層中的濃度高于上覆土,而Zn在上覆土中的濃度相對較高,As在上覆土和垃圾層中濃度相近。即使垃圾層中各重金屬濃度水平較高,位于垃圾層下面10 cm處的原狀土重金屬濃度仍處于較低水平,與背景點中重金屬濃度相近,表明垃圾堆放過程未對底層土壤造成明顯影響。根據土地利用規劃,對照GB 15618—2018《土壤環境質量農用地土壤污染風險管控標準》,結合樣品pH選取各重金屬元素篩選值,對比結果顯示垃圾堆體底部土壤重金屬濃度遠低于篩選值,表明土壤中重金屬濃度對農產品質量安全、農作物生長或土壤生態環境的風險較低。
垃圾堆體中重金屬遷移能力較差,這可能是緣于2個方面原因:1)北方地區氣候干燥,降水量少,對垃圾的淋洗作用較弱,由于缺少污染物運移載體而不易遷移;2)垃圾層整體上呈弱堿性(pH為7.44~8.65),重金屬存在形式以氫氧化物或碳酸結合態為主,生物有效性降低,不利于重金屬的縱向遷移。對于北方干旱地區,pH可作為評估垃圾堆體污染風險的指示性參數,垃圾堆體處于堿性條件下環境污染風險性較低。
垃圾填埋場堆放過程中產生的滲濾液和填埋氣會對周邊環境造成不利影響。滲濾液產生量與垃圾本身的含水率、雨水淋洗、地表徑流以及地下水入滲有關[28]。在降水稀少而蒸發強烈的干旱地區,垃圾填埋場滲濾液產生量較少,如果按照CJJ 17—2004進行覆蓋防滲體系構建,勢必顯得“防衛過度”,造成不必要的浪費。垃圾堆體中有機質濃度與填埋氣CH4、CO2和CO產生量呈顯著正相關,當堆體中有機質濃度低于20%,pH呈弱堿性條件時,垃圾堆體對周邊環境影響較小。對北方干旱地區這類非正規垃圾堆放場進行修復治理時,要充分考慮治理修復技術的合理性和經濟性,適當簡化封場治理措施。
根據發展規劃該非正規垃圾堆放場所處區域土地利用類型為草地和林地,通過垃圾堆體特征分析,場內K2和K5采樣點的CH4濃度超過5%,但有機質濃度均低于20%,表明垃圾堆體已經處于降解后期,填埋氣產生量將呈下降趨勢。在封場時需加強這2個采樣點的填埋氣導排,采用騰發蓋層等方式簡化封場覆蓋系統進行差異化治理修復。
(1) 填埋場垃圾有機質濃度為5.9%~17.4%,pH為7.44~8.65,含水率為5.4%~7.8%,填埋場已處于CH4發酵后期或者成熟期。
(2) 場內CH4濃度分布的空間差異性相對較大,有機質濃度對填埋氣CH4、CO2和CO產生量起到決定性作用。
(3) 堆放場內優勢降解菌為Firmicutes、Proteobacteria、Actinobacteria以及Bacteroidetes,物種豐度與垃圾降解進程及有機質濃度密切相關。
(4) 位于垃圾堆體下的原狀土重金屬濃度處于較低水平,與背景點重金屬濃度相近,且遠低于GB 15618—2018的篩選值,表明垃圾填埋過程未對底部土壤造成明顯影響。
(5) 北方地區干旱少雨,對于堆體中有機質濃度低于20%,呈弱堿性條件的填埋場,在制定封場方案或污染防控措施時要因地制宜,充分體現技術的合理性和經濟性,簡化封場覆蓋系統進行差異化治理修復。