稀釋制冷機及其中的熱交換問題*

付柏山 廖奕 周俊

1) (南方科技大學量子科學與工程研究院,深圳 518055)

2) (南京師范大學物理科學與技術學院,量子輸運與熱能科學中心,南京 210023)

在低溫物理和量子信息科學等學科的研究中,持續保持穩定的mK 級低溫是至關重要的.稀釋制冷機是用來獲得極低溫的制冷裝置,它利用了超流態4He 與其同位素3He 的混合溶液在超低溫下的相分離效應.熱交換器的性能是決定連續循環工作制冷機性能的關鍵因素.在極低溫下,氦與金屬之間存在巨大的界面熱阻(即卡皮查熱阻),利用多孔的燒結金屬顆粒來提高接觸面積,可以有效地解決熱交換問題.因此,研究極低溫下金屬顆粒與液氦之間的熱交換,并以此為指導研制高性能的銀粉燒結換熱器具有重要的應用價值.

1 引言

很多前沿的科學研究工作需要在極低溫條件下進行,因此研制能獲得極低溫的制冷設備是非常重要的.稀釋制冷機是可以連續穩定工作的一種制冷設備,它為極端環境的物理實驗研究提供了可靠的支撐,特別是在當今迅速發展的量子科學 (如量子超導計算、量子輸運、量子傳感、量子材料)以及航空航天、醫療、天文等領域發揮著重要的作用.在極低溫度下,液氦具有很多量子特性,例如超流動性和極高的熱導率.特別地,3He/4He 混合液在一定條件下會發生分相,London[1]根據這一現象提出了分相制冷原理,1965 年Das 等根據這一理論制成了3He/4He 稀釋制冷機,目前的稀釋制冷機最低可達到大約2 mK 的低溫[2].稀釋制冷機經歷了從間歇式制冷到連續式制冷的發展過程[3,4].早期的稀釋制冷機,按照有無制冷劑可分為“濕式”和“干式”兩種,濕式是利用液氮及液氦來提供預冷,干式則是利用機械制冷機來提供預冷[5].

2 稀釋制冷機

稀釋制冷機的工作原理是以3He/4He 溶液的相圖為基礎的,如圖1所示.圖中X=n3/(n3+n4)是3He 的濃度,n3和n4分別是溶液中3He和4He的克分子數.以一定比例混合的3He/4He 氣體經過預冷后,4He 氣體首先液化,在溫度低于3.19 K 時(1 atm,1 atm=1.01× 105Pa)3He 也被液化,進一步降溫至2.17 K 后出現超流態液氦.當溫度低于臨界溫度Tc=0.87 K 時,3He/4He 的混合液將出現分相,密度較小的3He 濃相會浮在上層,而密度相對較大的3He 稀相會沉到下層.值得注意的是,在溫度降至接近0 K 時,濃相中的X可以接近100%,但稀相中的X卻不是0,而是6.4%.出現這一有限濃度的原因是3He 原子和超流4He的結合能要比純3He 液體的結合能更低.稀釋制冷機的工作溫度即在兩相區(即圖1中橫虛線所示),對給定工作溫度,稀相的濃度為X1,濃相的濃度為X2.

圖1 3He-4He 溶液 相圖,X 為3He 的濃度Fig.1.Phase diagram of 3He-4He solution,where X is the concentration of 3He.

稀釋制冷機的核心部分主要由蒸餾室、連續換熱器、中間冷板、銀粉燒結換熱器以及混合室等組成,此外還包括真空腔、保持連續工作的抽吸循環氣體處理系統,如圖2所示.混合室下面稀相部分是與蒸餾室相通的,在外部抽吸泵的作用下,由于3He 與4He 飽和蒸氣壓的不同,大量3He 將被抽走.與此同時,在滲透壓的作用下,為了維持3He 的濃度平衡,混合室中的3He 原子不斷進入蒸餾室,進一步破壞了兩相分界面之間的動態平衡.為了維持平衡,3He 原子從周圍環境中吸收熱量,提高自身的能量,從低焓值的濃相進入到高焓值的稀相,從而完成從環境吸熱降溫的目的.被蒸餾室上面的抽吸泵抽走的氣體(主要是3He)在過濾液氮阱中凈化或增壓再送回到稀釋制冷機中,通過換熱器的降溫又補充入混合室上面3He 濃相中.于是3He 蒸氣在蒸餾室上面不斷被抽走,經過換熱冷卻被送回混合室,之后越過兩相界面進入稀相,最后在滲透壓的作用下回流到蒸餾室的底部液體中,至此完成整個稀釋制冷機的工作循環(如圖2所示).為了讓稀釋制冷機可靠地工作,須要精準調控蒸餾室的溫度和整個循環過程的混氣流量.稀釋制冷機的制冷量Q主要由循環流量n與混合室冷板溫度T決定,其表達式為

圖2 稀釋制冷機原理圖,箭頭方向表示3He 流動方向Fig.2.Schematic diagram of dilution refrigerator (direction of arrows represent the flow direction of 3He).

(1)式表明制冷量與循環流量成正比,但提高循環流量會導致大流量的室溫混合氣體被送回進入制冷機,加大了制冷機的換熱器的設計難度.因此,制冷機的設計需要合理地平衡制冷量和混合室溫度這兩個重要參數,僅強調一個指標對稀釋制冷機都是不合理的.

3 銀粉燒結換熱器

稀釋制冷機的實物照片如圖3所示,其核心換熱器是應用于極低溫區的銀粉燒結換熱器,其性能將決定制冷機能獲得的最低溫度.眾所周知,當兩種溫度不同的物質接觸時,熱量會從高溫物質流向低溫物質,熱流密度(J)的大小正比于溫差(ΔT):

其中系數RK稱為界面熱阻,也被稱為卡皮查熱阻,以此紀念前蘇聯著名低溫物理學家P.L.Kapitza,它是單位溫差下單位時間內通過單位面積的熱量.近年來,關于界面熱阻的研究取得了極大的進展[6-11].稀釋制冷機的工作溫度在1 K 以下,此時實驗測量和聲學不匹配模型(acoustic mismatch model,AMM)都表明RK大致正比于T—3,也就是說隨著溫度的降低,熱阻會變得非常大[12],從而導致常規換熱器在極低溫下無法使用.人們通過燒結金屬顆粒的方法,將金屬與液氦的接觸面積提高了幾個數量級,例如百納米直徑顆粒的比表面積可以達到107m2/m3(或1 m2/g).銀是所有金屬中導電性和導熱性最好的金屬之一,銀的熔點低密度大,比其他金屬更易燒結,所以目前普遍采用的是燒結銀粉換熱器[13],實物如圖3所示.用直徑為數百納米的銀顆粒進行燒結,燒結物內分布有眾多的孔隙,尺寸一般在微米或者亞微米級別,目前尚無有效的檢測方法.考慮到3He 原子必須通過狹窄的連接通道在相鄰的孔隙之間運動,多孔結構形成的孔洞和通道的大小也是需要考慮的重要因素.為了使熱交換面積較大并且流動阻力較小,需要尋找最佳的燒結結構.

圖3 超低溫稀釋制冷機系統及其關鍵換熱部件:連續換熱器和銀粉燒結換熱器(圖片由南方科技大學量子科學與工程研究院提供)Fig.3.Ultra-low temperature dilution refrigerator system and its key components:Continuous heat exchanger and sintered Ag powder heat exchanger.(Image courtesy of Institute for Quantum Science and Engineering,Southern University of Science and Technology).

從理論的角度看,燒結銀粉換熱器中除了比表面積的增加以外,還涉及傳熱機理的變化.當溫度降低至1 K 以下,3He 會從普通液體逐漸轉變成費米液體[14],常用的聲學不匹配模型并不適用,需要考慮3He 液體的量子效應,因此必須采用朗道費米液體理論.實驗測量發現,當溫度低于10 mK 時,純3He 液體與燒結銀顆粒之間的界面熱阻會顯著降低[15](如圖4所示),而且溫度依賴關系會顯著偏離T—3關系,這對提升換熱器的效能是有利的.這一轉變的主要原因是燒結后互相連接金屬顆粒發生彈性形變時會產生低能振動模式,即軟聲子模式,該模式和3He 準粒子的相互作用會提供額外的界面導熱通道[16].除此以外,銀顆粒在制備過程中往往會受到污染,表面的局域磁性雜質(如各種形式的氧原子和氧離子)會和3He 的核自旋發生自旋-自旋耦合,該耦合效應可以提供另一個導熱通道.界面熱阻的磁場依賴實驗已經證實了該磁性導熱通道的存在[17,18].

圖4 金屬納米顆粒與3He 液體之間的界面熱阻.圓點為實驗值,虛線為單金屬顆粒計算值,實線為考慮燒結顆粒中軟聲子模式后的計算值,摘自文獻[16]Fig.4.Interfacial thermal resistance between metal nanoparticles and liquid 3He.The dot is the experimental value,the dashed line is the calculated value of single metal particles,and the solid line is the calculated value after considering the soft phonon mode in the sintered particles,which is extracted from the Ref.[16].

4 結論

本文簡要介紹了可以穩定維持極低溫環境的稀釋制冷機的工作原理和低溫下使用的銀粉燒結換熱器中的熱交換問題.在稀釋制冷機熱交換器中,燒結金屬顆粒和3He 準粒子的熱交換是至關重要的,因此換熱器性能直接決定了稀釋制冷機所能達到的最低溫度.目前除了3He 與換熱器的性能問題之外,稀釋制冷技術中的3He 冷循環也是一個挑戰.同時昂貴的3He 以及整個制冷系統體積的龐大,限制了它們的廣泛應用.

感謝日本北海道大學Tsuneyoshi Nakayama 教授,同濟大學徐象繁教授、陳杰教授,南京師范大學黃丹、武曉敏.