閆文蕊,朱兆洲,李緒威,張紫靜
(1.天津師范大學水資源與水環(huán)境重點實驗室,天津300387;2.天津師范大學地理與環(huán)境科學學院,天津300387)
國內(nèi)外重要節(jié)日和重要事件發(fā)生時均有燃放煙花爆竹的傳統(tǒng)和習慣,這一習俗在我國春節(jié)期間表現(xiàn)得尤為突出.煙花爆竹中含有大量的硫磺、木炭、硝酸鉀和有機物等,短時間內(nèi)集中燃放會釋放大量的污染物,造成嚴重的空氣污染,對人體健康產(chǎn)生嚴重危害.我國學者在煙花爆竹對空氣質(zhì)量影響方面開展了大量的研究工作.王占山等[1]對春節(jié)期間北京市的空氣質(zhì)量進行監(jiān)測,研究發(fā)現(xiàn),由于煙花爆竹的燃放,PM2.5、PM10和SO2質(zhì)量濃度顯著增加.程念亮等[2]通過定量計算發(fā)現(xiàn)2015年春節(jié)期間北京市區(qū)煙花爆竹排放PM2.5總量高達2.13×105kg.張小玲等[3]發(fā)現(xiàn)2006年春節(jié)期間北京近郊區(qū)PM2.5質(zhì)量濃度最高可達該月平均值的6倍,燃放高峰期PM10平均質(zhì)量濃度超過400 μg/m3.郝天依等[4]分析了天津市春節(jié)期間常規(guī)污染物質(zhì)量濃度的變化規(guī)律,發(fā)現(xiàn)在2016年和2017年初一0:00至1:00時間段,PM10、PM2.5、SO2和NO2質(zhì)量濃度分別比非燃放期同時段增加了305、178、80和7 μg/m3.操晚等[5]和馬小會等[6]通過分析天津和北京春節(jié)期間的空氣狀況,證明煙花爆竹禁放和限放政策的實施使PM2.5質(zhì)量濃度在煙花燃放密集期存在明顯的空間差異.
2015年至今,京津冀地區(qū)逐步對煙花爆竹的燃放進行了嚴格管控.雖然已有學者對京津冀地區(qū)春節(jié)期間的空氣質(zhì)量展開研究,但針對煙花爆竹禁、限放政策對空氣質(zhì)量的影響尚缺少相關(guān)分析.因此,本研究根據(jù)京津冀地區(qū)2015—2020年春節(jié)期間空氣中常規(guī)污染物數(shù)據(jù),對春節(jié)期間該地區(qū)污染物的總體分布狀況、逐小時污染物質(zhì)量濃度的變化特征以及煙花爆竹對污染物的貢獻等進行分析,旨在為我國煙花爆竹燃放政策的制定以及春節(jié)期間空氣污染的控制提供科學參考.
京津冀地區(qū)位于113°27′E~119°50′E,36°05′N~42°40′N,北部為燕山山脈,南部為華北平原,西接太行山,東臨渤海灣.京津冀地區(qū)是中國的政治和文化中心,也是中國北方經(jīng)濟的重要核心區(qū).本研究中京津冀地區(qū)包含北京和天津2個直轄市以及河北的11個地級市(石家莊市、唐山市、滄州市、秦皇島市、保定市、張家口市、邯鄲市、承德市、衡水市、廊坊市和邢臺市).空氣質(zhì)量數(shù)據(jù)來源于該地區(qū)的83個城市國控空氣自動監(jiān)測站,具體監(jiān)測點的位置如圖1所示.本研究主要收集了2015—2020年春節(jié)期間PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3共6種主要大氣污染物的質(zhì)量濃度數(shù)據(jù).本研究中春節(jié)期間特指除夕至正月初六這一時間段,共計7 d.

圖1 京津冀地區(qū)空氣質(zhì)量監(jiān)測點的分布情況Fig.1 Distribution of air quality monitoring sites in BTH
監(jiān)測數(shù)據(jù)按照《環(huán)境空氣顆粒物(PM10和PM2.5)連續(xù)自動監(jiān)測系統(tǒng)運行和質(zhì)控技術(shù)規(guī)范》(HJ 817-2018)[7]和《環(huán)境空氣氣態(tài)污染物(SO2、NO2、O3、CO)連續(xù)自動監(jiān)測系統(tǒng)運行和質(zhì)控技術(shù)規(guī)范》(HJ 818-2018)[8]要求進行.測量PM2.5和PM10主要采用微量動蕩天平法和β射線法;CO主要采用氣體濾波相關(guān)紅外吸收法和非分散紅外吸收法;NO2主要采用化學發(fā)光法和差分吸收光譜分析法;SO2主要采用紫外熒光法和差分吸收光譜分析法;O3主要采用紫外光度法和差分吸收光譜分析法.
數(shù)據(jù)處理主要利用ArcGIS10.2,采用自然鄰域法對京津冀地區(qū)空氣質(zhì)量的地域分布特征進行分析;運用相對比值法和線性回歸法定量計算燃放煙花爆竹對大氣污染物的貢獻和排放量.
2015—2020 年春節(jié)期間京津冀地區(qū)整體空氣質(zhì)量特征如表1所示,表1中空氣質(zhì)量數(shù)據(jù)為春節(jié)期間(7 d)的平均值,質(zhì)量濃度比為除夕18:00至初一12:00大氣中PM2.5和PM10濃度與前一天相同時間段PM2.5和PM10濃度之比.

表1 2015—2020年春節(jié)期間京津冀地區(qū)污染物質(zhì)量濃度特征Tab.1 Mass concentration characteristics of pollutants in BTH during the Spring Festival from 2015 to 2020
由表1可以看出,除2019年外,其他年份空氣質(zhì)量均為輕度污染或中度污染,首要污染物均為PM2.5,其日平均質(zhì)量濃度分別為103、95、99、115和119 μg/m3,超過《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》(GB 3095—2012)[9]二級濃度限值37%、28%、32%、53%和58%.同時,該區(qū)域PM10日平均質(zhì)量濃度在2015年和2018年達到178μg/m3和154μg/m3,分別超過國家標準二級限值18%和2%.而SO2、NO2、CO和O3這4種污染物的日平均質(zhì)量濃度均未超過國家標準的二級限值.2019年春節(jié)中后期(初三至初五),京津冀地區(qū)受來自北方的較強冷空氣影響,出現(xiàn)大風降溫天氣,保定、張家口和承德地區(qū)風力達到4~6級,對空氣中污染物起到非常好的稀釋作用,因此2019年春節(jié)期間的空氣質(zhì)量明顯好于其他年份.
此外,由于煙花爆竹的燃放時間主要集中在除夕18:00至初一9:00,本研究對京津冀地區(qū)此時間段與前一天相同時段(非集中燃放期)PM2.5和PM10的質(zhì)量濃度進行對比.由表1可以看出,實施煙花爆竹禁、限放政策后,PM2.5和PM10的質(zhì)量濃度比在2019年和2020年顯著下降,尤其是2020年P(guān)M2.5和PM10的質(zhì)量濃度比下降至1.18和1.17,說明整個京津冀地區(qū)實施禁、限放政策后,煙花爆竹源對空氣的污染得到了非常有效的控制.2015—2020年春節(jié)期間京津冀地區(qū)主要污染物PM2.5和PM10日平均質(zhì)量濃度(7 d均值)的分布情況如圖2所示.

圖2 2015—2020年春節(jié)期間京津冀地區(qū)PM2.5和PM10質(zhì)量濃度的空間分布情況Fig.2 Spatial distribution of PM2.5 and PM10 mass concentrations in BTH during the Spring Festival from 2015 to 2020
由圖2可以看出,京津冀地區(qū)北部的張家口、承德和秦皇島空氣質(zhì)量等級為良,首要污染物為PM2.5,質(zhì)量濃度為42~65 μg/m3;中部的北京、天津、唐山、廊坊和滄州空氣質(zhì)量等級為輕度污染,首要污染物和超標污染物均為PM2.5,質(zhì)量濃度為83~104 μg/m3;南部區(qū)域的保定、石家莊、衡水、邢臺和邯鄲為中度污染,PM2.5和PM10均超過國家標準二級限值,二者的質(zhì)量濃度分別為117~149 μg/m3和176~207 μg/m3.保定的污染最為嚴重,PM2.5和PM10的質(zhì)量濃度在京津冀地區(qū)最高,分別為149 μg/m3和207 μg/m3.綜合以上分析可知,PM2.5和PM10質(zhì)量濃度總體呈現(xiàn)由北向南逐漸升高的趨勢.
自2015年起,天津外環(huán)以內(nèi)的區(qū)域率先實施了煙花爆竹的禁放政策;2017—2018年,京津冀地區(qū)除張家口外所有城市中心區(qū)域開始實施煙花爆竹禁放政策;2019—2020年,天津全境、北京六環(huán)內(nèi)和副中心城區(qū)以及河北所有地級市的主城區(qū)及部分縣城中心區(qū)域均實施了禁放政策.圖3為2015年和2020年春節(jié)燃放高峰期(初一1:00時)PM2.5、PM10和SO2這3種污染物的質(zhì)量濃度分布特征圖.

圖3 2015年和2020年春節(jié)燃放高峰期3種污染物質(zhì)量濃度的空間分布Fig.3 Spatial distribution of three pollutant mass concentrations during the Spring Festival discharge peak in 2015 and 2020
2015年,京津冀地區(qū)PM2.5、PM10和SO2在春節(jié)1:00的質(zhì)量濃度分別為169、256和158 μg/m3;2020年,3種污染物的質(zhì)量濃度為116、142和21 μg/m3,分別下降了31%、45%和87%.從地區(qū)分布來看,除了位于太行山—燕山地區(qū)的保定、張家口和承德外,其他平原地區(qū)城市的PM2.5、PM10和SO2質(zhì)量濃度值均有不同程度的降低.其中,天津、秦皇島、北京、廊坊和邢臺PM2.5質(zhì)量濃度降低了58%~91%,降幅均超過50%;唐山、邯鄲、衡水、滄州和石家莊PM2.5質(zhì)量濃度降低了15%~44%,降幅均超過10%;但保定、張家口和承德PM2.5質(zhì)量濃度分別增加了304%、24%和35%.造成這3個地區(qū)PM2.5質(zhì)量濃度增加的主要因素有2個:一是2015年春節(jié)受來自西北方向的弱冷空氣影響,保定、承德和張家口大氣擴散條件相對較好[10],而弱冷空氣受太行山—燕山的阻斷作用未對其他地區(qū)的污染物擴散產(chǎn)生顯著影響;二是截至2020年,保定、張家口和承德3個城市仍僅對主城區(qū)實施煙花爆竹禁放政策,面積和人口更多的城市郊區(qū)和縣城的農(nóng)村地區(qū)均未實施煙花爆竹的禁放政策,使得城郊及縣城農(nóng)村煙花爆竹燃放產(chǎn)生的污染物遷移至市中心區(qū)域,導致市中心區(qū)域空氣也受到污染.與2015年相比,2020年天津、秦皇島、北京、唐山、衡水和邢臺等地區(qū)PM10質(zhì)量濃度降低了52%~96%,降幅均超過50%;承德、邯鄲、滄州、石家莊和張家口等地區(qū)PM10質(zhì)量濃度降低了9%~45%;保定的PM10質(zhì)量濃度增加了252%,達到542 μg/m3,空氣質(zhì)量等級達到嚴重污染.與2015年相比,2020年整個京津冀地區(qū)SO2質(zhì)量濃度降低非常顯著,其中天津、北京、邢臺、石家莊、廊坊和唐山SO2質(zhì)量濃度降幅均在90%以上;張家口、承德、滄州、衡水和秦皇島SO2質(zhì)量濃度降幅為67%~85%;保定SO2質(zhì)量濃度降幅為45%.除保定外,其他地區(qū)SO2質(zhì)量濃度均低于150 μg/m3,空氣質(zhì)量指數(shù)級別為一級(優(yōu)).
與2015年相比,2020年實施煙花爆竹全區(qū)域禁放的天津市空氣質(zhì)量改善最為明顯,禁放后PM2.5、PM10和SO2質(zhì)量濃度分別降低了91%、96%和98%,空氣質(zhì)量等級由嚴重污染變?yōu)閮?yōu).京津冀地區(qū)除天津為全區(qū)域禁放煙花爆竹外,其他城市均實施了部分區(qū)域禁放和限放政策,這些城市中北京空氣質(zhì)量等級由嚴重污染變?yōu)檩p度污染,石家莊空氣質(zhì)量等級由重度污染變?yōu)橹卸任廴荆粕胶秃馑諝赓|(zhì)量等級由重度污染變?yōu)檩p度污染,廊坊、秦皇島和邢臺空氣質(zhì)量等級由重度污染變?yōu)榱迹惡蜏嬷菘諝赓|(zhì)量等級由輕度污染變?yōu)榱?位于山區(qū)的保定空氣質(zhì)量等級由中度污染變?yōu)閲乐匚廴荆械掠奢p度污染變?yōu)橹卸任廴荆瑥埣铱诳諝赓|(zhì)量等級保持為良.由此可知,位于太行山—燕山以東的平原地區(qū)城市在實施了煙花爆竹禁放和限放政策后,空氣質(zhì)量等級均有不同程度的提高,且全面禁燃的效果要明顯好于部分禁放和限放.但在靜穩(wěn)天氣條件下,山區(qū)城市空氣擴散條件相對較差,即使在部分區(qū)域?qū)嵤┝藷熁ū窠耪撸諝赓|(zhì)量仍未得到明顯改善.
中國煙花爆竹燃放最為集中的時間為除夕至初一.圖4為2015—2020年除夕和初一6種污染物的逐小時6年平均質(zhì)量濃度變化情況.

圖4 除夕和初一污染物的逐小時平均質(zhì)量濃度Fig.4 Hourly average mass concentration of pollutants on lunar New Year′s Eve and Lunar New Year′s Day
由圖4可以看出,PM2.5、PM10和SO2的變化趨勢受煙花爆竹集中燃放的影響較為顯著,且呈現(xiàn)階梯式增長模式.3種污染物的質(zhì)量濃度第1次快速升高由除夕18:00開始至21:00結(jié)束,質(zhì)量濃度分別從56、102和31 μg/m3增加到159、225和62μg/m3,增加了103、123和31μg/m3.3種污染物質(zhì)量濃度在21:00至24:00相對穩(wěn)定,說明這一時間段煙花爆竹燃放相對較少.初一0:00至1:00,PM2.5、PM10和SO2的質(zhì)量濃度第2次快速升高,質(zhì)量濃度分別從166、228和73 μg/m3增加至231、302和111 μg/m3,增加了65、74和38 μg/m3.值得注意的是SO2為煙花爆竹產(chǎn)生的一次污染物[11-12],初一1:00后隨著大氣的擴散作用,其質(zhì)量濃度開始逐漸降低.而PM2.5和PM10的來源不僅包括煙花爆竹燃放的直接排放,還包括煙花爆竹燃放產(chǎn)生的有機物、SO42-、K+和NO3-等形成的二次污染[13-14],因此PM2.5和PM10峰值出現(xiàn)得相對滯后,出現(xiàn)在初一2:00,質(zhì)量濃度 分 別 為235 μg/m3和324 μg/m3.與 除 夕18:00 PM2.5、PM10和SO2的質(zhì)量濃度相比,三者的峰值濃度分別增加了3.18、2.19和2.55倍,為國家二級標準的3.14、2.16和0.74倍.隨著大氣擴散的作用,污染物質(zhì)量濃度在初一6:00左右降低至一個波谷,分別為181、243和64 μg/m3.但初一6:00后,3種污染物的質(zhì)量濃度再次快速升高,在初一9:00達到峰值,濃度分別為210、296和88 μg/m3.除夕18:00至21:00、初一0:00至1:00和6:00至9:00這3個煙花爆竹集中燃放期,PM2.5質(zhì)量濃度的增加速率分別為34、65和10 μg/(m3·h);PM10質(zhì)量濃度的增加速率分別為41、74和17 μg/(m3·h);SO2質(zhì)量濃度的增加速率分別為10、3和8 μg/(m3·h).對比這3個時段污染物質(zhì)量濃度的變化特征可知,由于煙花爆竹的集中燃放,除夕18:00至21:00污染物質(zhì)量濃度增長最多,初一0:00至1:00污染物質(zhì)量濃度增加的最快.
此外,由圖4可以看出,CO、NO2和O3質(zhì)量濃度在除夕(24 h)和初一(24 h)的逐小時變化趨勢基本相同,且污染物的逐小時質(zhì)量濃度值均未超過空氣質(zhì)量指數(shù)一級質(zhì)量濃度限值.這是因為NO2質(zhì)量濃度主要受到汽車尾氣的影響[15];O3質(zhì)量濃度的變化主要與太陽輻射有關(guān),呈現(xiàn)出白天高夜間低的變化趨勢[16];而CO主要與工業(yè)生產(chǎn)中燃料的不完全燃燒和汽車尾氣排放有關(guān)[17].因此,煙花爆竹的燃放對NO2、O3和CO質(zhì)量濃度的影響不大,這與前人的研究結(jié)果相同.
由于煙花爆竹的燃放對CO質(zhì)量濃度影響不明顯,且在非燃放時段PM2.5、PM10和CO質(zhì)量濃度呈現(xiàn)出較高的相關(guān)性[18-19],本研究中非集中燃放時段PM2.5和PM10與CO質(zhì)量濃度的相關(guān)系數(shù)分別為0.92和0.87(P<0.1),因此,本研究使用CO作為參考標準污染物,應(yīng)用相對比值和逐小時回歸的方法估算燃放煙花爆竹對PM2.5和PM10的貢獻[20]:

式(1)中:GsX為煙花爆竹燃放對污染物(PM2.5和PM10)的小時質(zhì)量濃度貢獻量:CsX為燃放期污染物(PM2.5和PM10)逐小時實測質(zhì)量濃度值,CsCO為燃放期CO逐小時實測質(zhì)量濃度值,(CnX/CnCO)為非燃放期污染物(PM2.5和PM10)質(zhì)量濃度與CO質(zhì)量濃度的比值.
基于式(1),得到2015—2020年除夕12:00至初二6:00京津冀地區(qū)燃放煙花爆竹對空氣中PM2.5和PM10的貢獻作用,結(jié)果如圖5所示.初二6:00至初六24:00,京津冀地區(qū)PM2.5和PM10的理論質(zhì)量濃度值與實際質(zhì)量濃度值非常接近,該時間段內(nèi)燃放煙花爆竹對PM2.5和PM10質(zhì)量濃度的貢獻量可以忽略不計.

圖5 除夕至初二京津冀地區(qū)燃放煙花爆竹對PM2.5和PM10的貢獻Fig.5 Contributions of burning fireworks to PM2.5 and PM10 in BTH from New Year′s Eve to the 2nd day of Lunar New Year
由圖5可以看出,從除夕15:00開始至初二6:00結(jié)束,燃放煙花爆竹對空氣中PM2.5的貢獻作用持續(xù)長達39 h;從除夕18:00開始至初二1:00結(jié)束,燃放煙花爆竹對空氣中PM10的貢獻作用持續(xù)31 h.其中,初一2:00左右煙花爆竹對空氣質(zhì)量的影響最大,對PM2.5和PM10貢獻的質(zhì)量濃度分別為134 μg/m3和167 μg/m3,貢獻率高達57%和52%.
為估算除夕至初一京津冀地區(qū)燃放煙花爆竹產(chǎn)生的PM2.5和PM10的總排放量,本研究利用文獻[2]的方法對其進行估算,

式(2)中:Ms為t1至t2時刻燃放煙花爆竹引起的大氣顆粒物排放量;Mt1為t1時刻近地面處大氣顆粒物的濃度;Mt2為t2時刻近地面處大氣顆粒物的濃度.
設(shè)鞭炮對污染物的貢獻量隨高度的升高呈負指數(shù)規(guī)律遞減,則高度z處的顆粒物濃度為

假設(shè)煙花爆竹對空氣污染的最大高度為300 m,且CsXz在水平方向上分布均勻,則對京津冀地區(qū)每個城市煙花爆竹排放量Mi為

式(4)中:S為京津冀地區(qū)各城市的國土面積;t1和t2分別為燃放煙花爆竹的起始時間和結(jié)束時間;燃放時間分別為除夕18:00至21:00、初一0:00至2:00和6:00至9:00這3個時間段;D為污染物的小時擴散率,由于燃放煙花爆竹會增加大氣顆粒物的質(zhì)量濃度,造成大氣擴散作用減弱,因此,在計算排放量時需要對減少的顆粒物數(shù)量進行補償.本研究中D值可根據(jù)初一2:00至4:00顆粒物質(zhì)量濃度下降的幅度與初一2:00顆粒物質(zhì)量濃度的比值進行粗略估算,PM2.5和PM10的D值分別為9%和10%.
整個京津冀地區(qū)燃放煙花爆竹引起的大氣顆粒物排放總量Mtotal由北京、天津和河北11個地級市每個城市的排放量相加得到,

根據(jù)式(5)計算得到2015—2020年春節(jié)期間燃放煙花爆竹各時間段京津冀地區(qū)燃放煙花爆竹引起的PM2.5和PM10排放量,結(jié)果如圖6所示.

圖6 2015—2020年春節(jié)期間京津冀地區(qū)燃放煙花爆竹產(chǎn)生的PM2.5和PM10排放量Fig.6 Emissions of PM2.5 and PM10 from burning fireworks in BTH during the Spring Festival from 2015 to 2020
由圖6可以看出,2015—2020年京津冀地區(qū)由燃放煙花爆竹引起的PM2.5排放量分別為2.83×106、5.17×106、5.64×106、3.94×106、2.75×106和1.55×106kg;PM10的排放量分別為3.51×106、6.67×106、4.63×106、3.16×106、4.10×106和1.68×106kg.2017年P(guān)M2.5的排放量為近年最高,隨后排放量逐漸減少,2020年由煙花爆竹引起的PM2.5排放量比2017年下降了72%.煙花爆竹引起的PM10排放量從2016年起逐年降低(2019年除外),2020年由煙花爆竹引起的PM10排放量比2016年下降了73%.這說明在京津冀地區(qū)實施煙花爆竹禁放政策對春節(jié)期間PM2.5和PM10質(zhì)量濃度的降低起到了關(guān)鍵作用.
本研究利用自然鄰域法、相對比值法和線性模擬法對2015—2020年春節(jié)期間京津冀地區(qū)大氣中PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3等污染物的質(zhì)量濃度進行系統(tǒng)分析,得到以下主要結(jié)論:
(1)2015—2020年(除2019年外)春節(jié)期間京津冀地區(qū)整體空氣質(zhì)量呈現(xiàn)輕度污染和中度污染,主要污染物為PM2.5,其質(zhì)量濃度分別超過國家標準二級限值37%、28%、32%、53%和58%.京津冀地區(qū)PM2.5和PM10的分布呈現(xiàn)從北向南濃度逐漸增高的趨勢;河北南部的空氣質(zhì)量受煙花爆竹影響最為嚴重,達到中度污染級別.
(2)禁放政策廣泛實施后,平原地區(qū)城市的空氣質(zhì)量顯著提高,其中以全面禁放的天津市提升效果最為明顯.位于太行山—燕山地區(qū)的保定、張家口和承德雖然在部分主區(qū)域?qū)嵤┝私耪撸諝赓|(zhì)量提升效果并不明顯.
(3)除夕和初一PM2.5和PM10質(zhì)量濃度呈階梯式增長,第一階段為除夕18:00至21:00,第二階段為初一0:00至1:00.此外,初一6:00至9:00燃放煙花爆竹對PM2.5和PM10質(zhì)量濃度的升高也有一定貢獻.在這3個階段的增長中,除夕18:00至21:00顆粒物質(zhì)量濃度增長最多;初一0:00至1:00顆粒物質(zhì)量濃度增加最快.燃放煙花爆竹對SO2具有較為明顯的影響,但未超過國家標準二級限值.燃放煙花爆竹對大氣中CO、NO2和O3質(zhì)量濃度的影響不明顯.
(4)燃放煙花爆竹對PM10和PM2.5的影響長達30~40 h,初一2:00左右燃放煙花爆竹對PM2.5和PM10貢獻率最高,高達57%和52%.2015—2020年,除夕和初一京津冀地區(qū)PM2.5和PM10的平均排放量分別為3.64×106kg和3.96×106kg.禁放后PM2.5和PM10的排放量顯著減少,比高峰期時分別下降72%(2017年)和73%(2016年).