非線性啁啾波形優化獲得超短阿秒脈沖

袁 泉， 馮立強

(遼寧工業大學理學院， 錦州 121001)

1 引 言

經過近20年的研究，阿秒光源的持續時間已經可以由幾百阿秒降到幾十阿秒[1-2]. 這對阿秒科學的發展起到至關重要的影響. 利用幾十阿秒量級的孤立脈沖，尤其是近1個原子單位的阿秒脈沖我們可以有效探測原子、分子內超快電子的運動情況，進而可以對原子、分子電離進行調控[3].

高次諧波光譜是目前唯一可以獲得孤立阿秒脈沖的方法. 其產生過程可以分為三步：首先，束縛電子在激光作用下發生電離；其次，被電離的自由電子可以在電場中獲得能量；最后，電子有幾率返回母核，并與之發生碰撞，進而發射高能光子. 發射的光子能量為主頻場的倍數，并且其最大輻射能與激光光強和激光頻率有關[4].

孤立阿秒脈沖是通過疊加傅里葉變換后的諧波光譜而獲得的. 若想獲得高強度、高光子能量的孤立阿秒脈沖，必須具備高強度的諧波光譜以及較大的諧波截止能量的條件. 因此，在三步模型理論指導下，許多有效的方法被提出來并且得以實施. 例如：(1) 增強激光強度的空間非均勻激光場，在該機制下，諧波截止能量可以有效延伸，但是諧波強度會有所下降[5-7]. (2) 調節激光瞬時頻率的啁啾激光場，在該機制下，組合激光瞬時頻率會減小，因此導致諧波截止能量延伸[8-9]. (3) 調節激光波形的組合場，在該機制下，組合場激光波形可以得到優化，進而使諧波截止能量和輻射強度得到增大[10-12].

雖然，人們對組合激光場的波形優化機制已經有所研究[10-12]，但是對于啁啾波形優化的方法目前卻沒有報道. 因此，本文在三色啁啾組合場下，通過調節不同啁啾參數、啁啾延遲以及其他激光參數獲得了最佳的啁啾波形. 在該波形驅動下，諧波截止能量和諧波發射強度都明顯增大，進而我們可以獲得2個脈寬在39 as的孤立阿秒脈沖.

單電子近似和長度表象下外場下含時薛定諤方程可描述為[13]，

(1)

含時偶極加速度可描述為，

(2)

隨后，高次諧波譜圖可表示為，

(3)

本文三色激光場形式為，

cos(ω1(t-tdelay1)+φ1+δ1(t))+

cos(2ω1(t-tdelay2)+φ2+δ2(t))+

cos(4ω1(t-tdelay3)+φ3+δ3(t))

(4)

其中，E1,2,3為激光振幅，ω1為主頻場頻率，τ1,2,3為激光脈寬，φ1,2,3為激光相位，tdelay1,2,3為激光延遲，δ1,2,3(t)為啁啾形式. 具體來說，主頻場頻率為0.028 a.u. (即1 600 nm激光場)，三色場激光脈寬都為10周期激光場，總激光強度為300 TW/cm2. 本文啁啾形式分為二階啁啾和三階啁啾，即δ1,2,3(t) =c1,2,3(t-tc1,2,3)2和δ1,2,3(t) =c1,2,3(t-tc1,2,3)3. 其中，c1,2,3為啁啾參數，tc1,2,3為啁啾延遲.

3 結果與討論

諧波光譜的優化是通過大量的計算選擇出來的. 選擇過程可分為三步：首先，調節啁啾參數獲得最佳諧波光譜；其次，調節啁啾延遲獲得最佳諧波光譜；最后，調節其他激光參數(例如：相位、延遲和光強)獲得最終的最佳諧波光譜. 這里定義上述三次調節過程的激光波形分別為波形一(waveform 1)、波形二(waveform 2)和波形三(waveform 3). 二階啁啾和三階啁啾的最佳激光參數如表1和表2所示. 同時，圖1給出了最佳二階啁啾和三階啁啾波形驅動下的高次諧波光譜. 如圖1所示，在最佳啁啾波形下，不僅諧波截止能量得到延伸；并且諧波強度得到增強.

表1 二階最佳啁啾波形激光參數

圖1 最佳啁啾波形下諧波光譜

表2 三階最佳啁啾波形激光參數

為了了解啁啾波形對諧波的調節過程，圖2和圖3給出了二階和三階啁啾調節下，諧波發射過程. 首先，對于二階啁啾情況(圖2所示). 當激光波形為無啁啾調控時(見圖2(a)和2(b))，諧波最大和第二大輻射能分別來自能量峰1和2. 由于能量峰2強度明顯大于能量峰1強度，因此，可以在諧波光譜上觀測到二階諧波平臺結構. 當引入啁啾參數和啁啾延遲后，即在波形一和波形二下(這里需要指出，在二階啁啾下，零啁啾延遲的情況為最佳啁啾延遲條件，所示波形一和波形二是一樣的)，t= 0.5T到t= 1.5T區域的激光頻率小于無啁啾的情況(見圖2(c)). 這導致電子在這一區域運動時會獲得更多的能量，進而導致能量峰2得到延伸，如圖2(d)所示. 當調控激光相位、激光延遲和激光強度后，即在波形三下，t= 0.5T到t= 1.5T區域的激光振幅得到增大，如圖2(e)所示. 因此，電子加速會進一步增大，這導致諧波輻射能量峰2進一步增大，如圖2(f)所示. 這也是諧波光譜截止能量在最佳二階啁啾波形下得到延伸的原因.

分析三階啁啾波形下諧波發射過程(見圖3). 首先，當啁啾參數引入后，即波形一下，激光波形在t= 1.0T到t= 2.0T區間得到展寬(見圖3(a))，這導致這一區域的諧波能量峰3得到延伸(見如圖3(b)).當啁啾延遲引入后，即在波形二下，t=1.0T到t=2.0T區間激光振幅比波形一下激光振幅得到增大(見圖3(c))，因此導致能量峰3進一步延伸(見圖3(d)). 當調節其他激光參數后，即在波形三下，t= 1.0T到t= 2.0T區間激光振幅得到進一步增強(見圖3(e))，進而導致能量峰3持續延伸(見圖3(f)). 這是諧波截止能量延伸的原因. 但是，隨著t= 1.0T到t= 2.0T區間激光振幅的增大，電子獲得的動能持續增大，當其在t= 2.0T附近與母核發生回碰時，由于t= 2.0T附近激光振幅非常弱，這導致電子可以在激光驅動下獲得下一次加速，進而獲得更大的動能[14-15]. 這導致在能量峰3附近會產生一個光子能量更大的附加能量峰，如圖3(f)所示. 但是，由于電子多重加速-回碰的幾率比電子首次加速-回碰的幾率小. 因此，附加能量峰強度要明顯弱于能量峰3的強度. 這是諧波光譜上第二階平臺區強度低的原因.

圖2 二階啁啾激光波形和諧波輻射過程: (a，b) 無啁啾波形, (c，d) 波形一和波形二, (e，f) 波形三Fig.2 Laser profiles of two-order chirped pulses and time-profiles of harmonic generation for the cases of (a，b) chirp-free waveform, (c，d) waveforms 1 and 2, (e，f) waveform 3

圖3 三階啁啾激光波形和諧波輻射過程: (a， b) 波形一, (c， d) 波形二, (e， f) 波形三Fig.3 Laser profiles of three-order chirped pulses and time-profiles of harmonic generation for the cases of (a， b) waveform 1, (c， d) waveform 2, (e， f) waveform 3

經過上述研究可知，在最佳啁啾波形下，諧波截止能量和諧波強度都可以得到增大；并且，諧波平臺區的高能區幾乎由單一能量峰貢獻產生，這非常有利于孤立阿秒脈沖的產生. 因此，在最佳二階和三階啁啾波形下將諧波光譜進行傅里葉變換，隨后分別疊加700～800次諧波(二階啁啾波形)和600～700次諧波(三階啁啾波形)，可以獲得2個脈寬在39 as的孤立阿秒脈沖，如圖4所示.

圖4 最佳啁啾波形下獲得的阿秒脈沖: (a) 二階啁啾波形; (b) 三階啁啾波形

在二階啁啾和三階啁啾下，通過調節啁啾參數、啁啾延遲、激光相位、激光延遲和激光強度獲得了最佳啁啾波形. 在該波形驅動下，諧波截止能量和諧波強度得到增大. 最終，通過疊加諧波平臺區諧波獲得了2個39 as的孤立阿秒脈沖.