基于TMSR-PNS裝置0.008～0.1 eV能區Th的全截面測量

胡繼峰，王小鶴,*，姜 炳,3，韓建龍,3，陳金根,3,*，蔡翔舟,3

(1.中國科學院 上海應用物理研究所，上海 201800；2.中國科學院 先進核能創新研究院，上海 201800；3.中國科學院大學，北京 100049)

Th的中子核反應數據是Th-U燃料循環的關鍵核數據之一，國際上主要評價數據庫中Th的部分中子核反應評價數據(簡稱評價數據)與實驗數據存在較大差異[1]。為此，2002—2006年國際原子能機構(IAEA)組織了Th-U燃料循環評價核數據的國際合作項目[2]，對232Th、233U等核素全套中子反應數據進行了重新評價和測量。中國核數據中心在2009年對232Th俘獲截面和裂變截面進行了重新評價，并被中國評價數據庫CENDL-3.1收錄[3]。Lin等[4]測量得到ThO2中子泄漏譜，與現有Th的評價數據進行了對比，結果顯示，Th的中子反應截面數據還需進一步改進。Liu等[5]利用D-D/D-T中子源對Th的俘獲反應率、裂變反應率和(n,2n)反應率進行了測量，并基于現有的評價數據計算得到了宏觀參數數據，其與實驗數據存在較大差異。從核反應實驗數據庫(experimental nuclear reaction data, EXFOR)中提取了低能區Th全截面實驗數據[6]，其誤差最大約15%，需進一步提高Th的全截面測量精度。本工作基于電子直線加速器驅動的光中子源實驗裝置TMSR-PNS，利用透射法開展Th的全截面測量，旨為Th的評價數據改進提供基礎實驗數據。

1 實驗裝置

1.1 TMSR-PNS中子源

TMSR-PNS為15 MeV電子驅動的白光中子源裝置。直線加速器將電子能量加速至15 MeV，電子打鎢靶發生軔致輻射產生γ射線，基于(γ,n)反應產生中子，其注量率峰值對應中子能量約為1 MeV。將產生的中子通過慢化得到連續能譜的次級中子(其峰值在0.02 eV附近)。次級中子引至實驗區域開展核數據測量[7-8]。TMSR-PNS中子源實驗裝置主要包括電子直線加速器及其輔助系統、中子產生靶系統、輻射屏蔽防護及監控連鎖系統等[9]。該裝置有短脈沖(3 ns)、中脈沖(30 ns)、長脈沖(3 μs)3種運行模型，本工作采用長脈沖模式，束流重復頻率為13 Hz。

1.2 探測及數據獲取系統

本實驗使用6LiI(ZnS)閃爍體探測器[10]，其基本原理是利用6Li具有大的熱中子吸收截面的特性，通過中子和6Li反應生成α和T，使閃爍體內原子電離激發，原子退激過程發光，發出的光子進入光電倍增管(PMT)，輸出的波形通過模擬數字器(ADC)轉換為數字信號，被數字化波形采集系統獲取。該系統可消除數據獲取死時間，并保留最完整的原始實驗信號信息，提高離線數據處理時干擾信號的甄別能力。數字波形采集技術正逐步取代原有的模擬信號記錄方式[11]。

1.3 靶控系統及實驗樣品制備

實驗靶置于兩段中子傳輸管道中間，距中子產生靶約2.5 m。為滿足遠程自動換樣的需求，設計一套遠程控制自動換靶系統。該系統共有5個靶位，本實驗分別安裝了空靶、阻擋靶、刻度靶及兩個不同厚度的ThO2樣品靶。基于空靶開展無樣品中子計數測量；阻擋靶為10 cm含硼聚乙烯，用于阻擋束線上的中子；刻度靶為In、Co、Ag、Cd吸收片，利用吸收片的中子吸收峰對應的能量，結合中子飛行時間刻度飛行距離。實驗中，每個靶位測量5 min，5個靶依次循環，共測量約200 h。

由于金屬Th在空氣中易氧化，高純金屬Th樣品國內難以獲得，因此本實驗采用高純ThO2樣品進行測量。ThO2為白色粉末狀，難以冷壓成型，采用熱壓燒結技術制備[12]。利用北京有色金屬研究所的ZRY-180型真空爐，在氬氣環境中，逐漸加壓至46 MPa，加熱至1 800 ℃，燒結得到兩塊實驗樣品，詳細參數列于表1。

表1 實驗樣品參數Table 1 Parameters of ThO2 samples

2 實驗方法

透射法是一種不依賴于理論模型的實驗方法，通過中子探測器測量有樣品和無樣品時的計數率比，即可得到全截面的實驗測量值。該方法不需絕對測量中子注量率，因此不需絕對刻度探測器效率，僅需測量注量率的比值，測量精度較高。本實驗采用該方法開展Th的全截面測量(圖1)。

圖1 透射法測量全截面示意圖Fig.1 Experiment schematic diagram of transmission method

基于飛行時間法(TOF)測量中子能譜，利用下式計算得到中子反應的全截面：

(1)

(2)

(3)

其中：n為單位面積上的靶核數(或ThO2分子數)；T(E)為中子透射率；NI(E)為入射到樣品靶上的中子數；NO(E)為與樣品發生反應后的出射中子數。

3 實驗數據處理及實驗結果

實驗數據分析時，需開展飛行距離刻度、n/γ甄別、散射本底扣除、實驗誤差分析等。

3.1 中子飛行距離的刻度

本實驗使用飛行時間法測量中子能譜，需對飛行距離進行刻度。選用In、Co、Ag、Cd薄片復合靶，利用其吸收峰對應能量和飛行時間刻度中子飛行距離。圖2為實驗獲得的空靶、阻擋靶、刻度靶的飛行時間譜，從圖2可得到4種刻度靶的共振吸收峰及對應的飛行時間。根據共振吸收峰能量與實驗測量飛行時間之間的關系，基于下式擬合得到飛行距離。

圖2 空靶、阻擋靶、刻度靶的透射中子飛行時間測量譜Fig.2 Measurement of TOF spectra for open target, background target and calibration target

(4)

利用上式擬合得到L=5.899 m，t0=2.979 μs (圖3)。

圖3 基于刻度靶共振吸收峰的能量和飛行時間擬合得到的飛行距離Fig.3 Fitting distance with resonance absorption peak energy of calibrated target and neutron time of flight

3.2 n/γ甄別

實驗測量過程中通常n與γ伴生，而本實驗使用的6LiI(ZnS)+PMT探測器對n、γ均敏感，因此在數據處理中需剔除γ信號的干擾，提高測量精度。實驗中通過數字化波形采集系統記錄探測器輸出的所有信號。基于n/γ與探測器的晶體相互作用輸出的脈沖信號不同，利用脈沖形狀甄別法(pulse shape discrimination, PSD)去除γ信號的干擾[10]。圖4為n/γ的PSD二維圖(圖中Ql為脈沖信號的長門積分，Qs為脈沖信號的短門積分，PSD=(Ql-Qs)/Ql)。

圖4 n/γ的PSD vs Ql二維圖Fig.4 Two-dimensional distribution of PSD vs Ql for n/γ flash waveform

實驗利用10 cm含硼聚乙烯作為阻擋靶進行散射本底的測量。對比阻擋靶有無進行PSD的飛行時間譜(圖5)可看出，在飛行時間大于200 μs(中子能量小于4.5 eV)的范圍開展PSD甄別的事件計數明顯小于未進行PSD甄別的計數，且其飛行時間譜更靠近刻度靶飛行時間譜共振吸收的谷底，結果更合理。同時，隨著飛行時間的增大(中子能量減小)，有無進行n/γ的脈沖形狀甄別的飛行時間譜差異增大。說明γ本底對低能中子能譜影響較大，因此開展低能中子截面測量必須進行n/γ的甄別。

圖5 阻擋靶和刻度靶有無進行PSD的飛行時間譜對比Fig.5 Comparison of TOF spectra for background target and calibration target with PSD

3.3 環境中子本底扣除

為扣除散射中子對探測器計數的影響，實驗中使用含硼聚乙烯靶吸收束流管道上的中子。此時探測器測量的中子信號即為散射本底中子。實驗表明，10 cm厚的含硼聚乙烯可吸收99%的熱能區中子。實驗數據處理時，利用空靶和樣品靶兩個狀態探測器的中子計數減去阻擋靶時的本底計數，得到截面計算用的有效中子計數，式(3)改寫成下式：

(5)

式中，Nb(E)為阻擋靶時測得的本底計數。

3.4 實驗數據誤差分析

從式(5)可看出，利用透射法開展全截面測量，其不確定度來源主要包括樣品純度、樣品厚度、中子飛行距離刻度及探測器計數的統計誤差。本實驗使用的ThO2樣品純度為99.99%，熱壓燒結后樣品表面吸附了一層很薄的石墨，經測算，ThO2樣品的純度約99.9%，雜質為0.1%。利用千分尺測量實驗樣品邊緣10個點厚度(分別是0.892、0.896、0.902、0.900、0.894、0.902、0.906、0.897、0.901、0.906 cm)，求出厚度的相對標準偏差為0.53%。基于刻度靶的共振峰，擬合得到了中子飛行距離(圖4中L=(5.899 00±0.012 38) m)，其擬合得到飛行距離的誤差為0.21%。本實驗樣品為ThO2，測量得到的是ThO2的全截面，因此需利用ENDF/B-Ⅶ.1中16O評價數據扣除氧的影響得到Th的全截面。本研究將16O評價數據的不確定度作為Th的全截面實驗數據不確定度的一部分，其相對標準偏差在熱區為2%(圖6)。基于上述誤差和不確定度，計算得到0.008～0.1 eV能區Th全截面實驗數據總的不確定度為3.25%～4.51%。

圖6 ENDF/B-Ⅶ.1庫16O全截面的相對標準偏差Fig.6 Relative standard deviation of TCS for 16O in ENDF/B-Ⅶ.1 library

3.5 Th中子反應全截面計算

基于飛行時間譜和飛行距離即可得到通過樣品后的中子能譜，示于圖7。從圖7中空靶的中子能譜可看出，中子能量0.008～0.1 eV區間探測器計數較大，統計誤差較小，因此本實驗主要測量該能區Th的全截面。同時對比實驗測量的空靶和全阻擋靶的中子能譜發現，10 cm厚的含硼聚乙烯阻擋靶可吸收0.008～0.1 eV能區99%的中子，與Wang等[8]模擬結果一致。

圖7 Th靶、空靶和阻擋靶的透射中子譜Fig.7 Neutron transmission spectra of ThO2, open target and background target

基于空靶、阻擋靶及Th靶的中子透射譜，利用式(5)可得到ThO2的全截面，利用ENDF/B-Ⅶ.1中氧的評價數據扣除氧的截面得到Th的全截面，如圖8所示(1 b=10-28m2)。從圖8可看出，在0.02～0.1 eV能量范圍，本實驗數據與ENDF/B-Ⅶ.1庫評價數據、EXFOR庫中相關實驗數據一致性較好。

圖8 0.002～1 eV能區Th的全截面實驗值與ENDF/B-Ⅶ.1庫中評價數據比較Fig.8 Comparison of experimental data and evaluation data in ENDF/B-Ⅶ.1 library for TCS of Th in 0.002-1 eV

從圖8可看出，中子能量小于0.02 eV的Th全截面實驗數據存在明顯振蕩。這是由于對于熱區中子，其能量與束縛在散射體晶格中的散射核的熱運動動能相當，散射核及晶胞的熱運動對該能區中子散射截面有很大影響。當低能中子與散射晶體滿足Bragg散射條件時，中子發生衍射，散射概率增大，全截面迅速增大，因此全截面出現了鋸齒形結構[13]。如圖9所示，在ENDF/B-Ⅶ.1熱中子散射數據庫中U in UO2熱中子散射數據也有類似的結構，而現有評價數據庫中缺少Th in ThO2的熱中子散射數據，因此下一步將開展Th in ThO2的熱中子散射數據研究。

圖9 0.002～1 eV能區Th的全截面實驗值與ENDF-Ⅶ.1庫UO2的U熱中子散射數據比較Fig.9 Comparison of experimental data for TCS of Th in 0.002-1 eV and TNS data of U in UO2 in ENDF-Ⅶ.1 library

4 小結

232Th是Th-U燃料循環的起始核素，其核數據精度關系到Th-U轉換性能的分析及反應堆物理設計。基于TMSR-PNS白光中子源采用透射法測量了高純氧化Th(ThO2)樣品的中子透射率，獲得了ThO2的總截面。利用ENDF/B-Ⅶ.1庫中氧的全截面評價數據，扣除氧的全截面，得到Th的全截面實驗數據。測量結果顯示，在0.02～0.1 eV能量范圍本實驗Th的全截面實驗數據與ENDF/B-Ⅶ.1庫評價數據基本一致，實驗數據不確定為3.25%～4.51%。在中子能量小于0.02 eV的Th全截面實驗數據出現熱中子散射效應的鋸齒形結構，與ENDF/B-Ⅶ.1庫UO2的U熱中子散射截面類似。下一步將基于實驗數據開展Th in ThO2的熱中子散射數據的理論研究。