多層瓷介高壓電容器空洞缺陷引起的畸變電場有限元分析

梁棟程,王淑杰,季航

(中國工程物理研究院 計(jì)量測試中心,四川 綿陽 621999)

電介質(zhì)材料的應(yīng)用已有多年的歷史,但早期電介質(zhì)僅作為分隔電流的絕緣材料來使用,隨著人類對(duì)物質(zhì)微觀結(jié)構(gòu)認(rèn)識(shí)的逐步提高,尤其是自20 世紀(jì)30 年代以來,對(duì)物質(zhì)內(nèi)部電極化過程研究逐步深入,電介質(zhì)材料的應(yīng)用得到了很大的發(fā)展[1]。在軍用領(lǐng)域,電介質(zhì)材料的應(yīng)用對(duì)元器件可靠性的提高和裝備小型化的發(fā)展均發(fā)揮了積極作用,典型應(yīng)用包括多層瓷介高功率脈沖電容器、LTCC 濾波器等。相關(guān)文獻(xiàn)報(bào)道了電介質(zhì)材料應(yīng)用研究方面取得的進(jìn)展,主要是通過元素?fù)诫s、離子取代、組分設(shè)計(jì)等方式,采用相應(yīng)的工藝控制,以提高儲(chǔ)能密度、效率、溫度穩(wěn)定性、介電性能、擊穿場強(qiáng)等宏觀性能[2-7]。

然而,在軍用領(lǐng)域,元器件內(nèi)部空洞、分層、裂紋等缺陷引起的可靠性問題同樣值得關(guān)注。這類工藝過程中產(chǎn)生的缺陷在初期并不一定會(huì)引起失效,但在使用過程中就會(huì)以一定的概率引起失效,對(duì)裝備系統(tǒng)造成不良影響。因此,研究這類缺陷對(duì)可靠性的影響機(jī)制和趨勢,并建立相應(yīng)的評(píng)價(jià)依據(jù),對(duì)于保障元器件的可靠性具有較強(qiáng)的現(xiàn)實(shí)意義。一些文獻(xiàn)報(bào)道了裂紋、空洞、分層、電極結(jié)瘤、電極不連續(xù)等工藝缺陷會(huì)產(chǎn)生畸變電場、局部電流集中等現(xiàn)象,從而引發(fā)瓷介元件失效[8-10]。這類關(guān)于失效分析的文獻(xiàn)對(duì)元器件質(zhì)量保證工作具有一定的參考價(jià)值,但在踐行“預(yù)防型” 的質(zhì)量管理模式下,不僅需要知道工藝缺陷種類對(duì)可靠性的影響因素,還需要獲取工藝缺陷大小對(duì)可靠性的影響趨勢及機(jī)制。鑒于現(xiàn)有無損檢測方法的局限性,本文擬借助有限元分析手段,從理論上分析相關(guān)影響趨勢及機(jī)制,為后續(xù)建立相應(yīng)的量化評(píng)價(jià)依據(jù)提供數(shù)據(jù)支撐,同時(shí)也為同類研究在方法上提供一定的參考。

在上述工藝缺陷類型中,空洞缺陷引起的失效值得關(guān)注,從瓷介電容、LTCC 濾波器的制備工藝來說,均要進(jìn)行排粘、燒結(jié)等過程,主要目的是去除前面漿料配置工藝中留下的有機(jī)溶劑或各種高分子材料,避免產(chǎn)生空洞缺陷。這類工藝缺陷引起的電擊穿失效是最為常見的失效模式之一。Chen 等[11]研究了空洞尺寸對(duì)電容內(nèi)部局部放電的影響,結(jié)果表明局部放電量和放電起始電壓取決于陶瓷內(nèi)部最大空洞尺寸。Xu[12]對(duì)單個(gè)空洞附近的場強(qiáng)進(jìn)行了有限元模擬計(jì)算,結(jié)果表明該處附近場強(qiáng)會(huì)增加50%。

上述文獻(xiàn)均表明空洞會(huì)引起畸變電場,導(dǎo)致介質(zhì)材料內(nèi)部局部區(qū)域電場過大,從而引發(fā)擊穿,但畸變電場產(chǎn)生的理論以及相關(guān)機(jī)制卻鮮有報(bào)道。本文采用有限元仿真計(jì)算了空洞產(chǎn)生的畸變電場大小以及變化趨勢,利用麥克斯韋邊值關(guān)系理論解釋了畸變電場產(chǎn)生的原因。分析了影響畸變電場的主次因素,并根據(jù)能帶理論,解釋了畸變電場引發(fā)電擊穿失效的原因。

1 麥克斯韋邊值關(guān)系基本理論

根據(jù)麥克斯韋邊值關(guān)系的基本理論,在電場作用下,介質(zhì)界面上一般會(huì)出現(xiàn)面束縛電荷和電流分布,這些電荷電流的存在會(huì)使界面兩側(cè)場強(qiáng)發(fā)生躍變,朝向正極的空洞界面將被感應(yīng)出負(fù)電荷,朝向負(fù)極的空洞界面將被感應(yīng)出正電荷,分別產(chǎn)生新的電場,使得原有電場強(qiáng)度增大[13]。根據(jù)麥克斯韋邊值關(guān)系公式(1)和(2),在介質(zhì)2 和介質(zhì)1交界處,切線方向不會(huì)產(chǎn)生電場突變。

在法線方向,由于空洞內(nèi)所含的氣體和陶瓷介質(zhì)都是不導(dǎo)電的材料,因此,自由電荷可近似為0,電位移矢量與電場強(qiáng)度的關(guān)系如公式(3)所示。由界面處自由電荷為0 以及公式(2,3),可推導(dǎo)出界面處電場強(qiáng)度的躍變關(guān)系式,見公式(4)。

式中:ε0為空氣相對(duì)介電常數(shù);εr為介質(zhì)相對(duì)介電常數(shù)。

根據(jù)上述理論,不難發(fā)現(xiàn)當(dāng)介質(zhì)中出現(xiàn)空洞時(shí),就會(huì)產(chǎn)生空氣與介質(zhì)兩種不同材料的界面,一方面,界面處會(huì)產(chǎn)生束縛電荷,會(huì)對(duì)原來的電場產(chǎn)生影響,而束縛電荷的多少又與空洞大小有關(guān)系;另一方面,根據(jù)公式(4),界面處兩側(cè)的場強(qiáng)又與各自的介電常數(shù)呈反比例關(guān)系。這兩方面對(duì)電場的影響程度還需要進(jìn)一步分析。

2 畸變電場變化趨勢影響因素分析

2.1 不同空洞大小條件下電場強(qiáng)度有限元仿真

對(duì)介質(zhì)空洞缺陷進(jìn)行電場有限元仿真。針對(duì)某型1250 V 多層瓷介高壓電容器,生產(chǎn)廠家提供的數(shù)據(jù)為: 介質(zhì)厚度約50 μm,介質(zhì)相對(duì)介電常數(shù)為460。在模擬中,為簡化模型,取單個(gè)電容進(jìn)行模擬,介質(zhì)和電極的長度、寬度分別取4 mm,2 mm,空洞內(nèi)部氣體取相對(duì)介電常數(shù)為1。電容器為2 串聯(lián)結(jié)構(gòu),正常工作時(shí),每個(gè)電容承受的電壓為625 V,電壓施加方向從上電極向下電極,且下電極參考電位為0,基本模型見圖1、圖2。

圖1 單個(gè)電容器模型示意圖Fig.1 Schematic diagram of a single capacitor model

圖2 空洞所在位置示意圖Fig.2 Schematic diagram of pore location

對(duì)于介質(zhì)空洞減小介質(zhì)厚度的比例,具體取值為:0%,10%,20%,30%,40%,50%,60%。在無空洞時(shí),如圖3 所示,上下金屬電極板電場強(qiáng)度最低,約為0,介質(zhì)內(nèi)部電場強(qiáng)度為12.5 V/μm,呈均勻分布,在均勻場強(qiáng)時(shí),電場強(qiáng)度與所加電壓的關(guān)系如公式(5)所示,分別帶入電壓和介質(zhì)厚度,可以發(fā)現(xiàn)與模擬結(jié)果一致,說明模型建立基本正確。

圖3 1250 V 電容器無空洞電場強(qiáng)度模擬計(jì)算示意圖Fig.3 Schematic diagram of electric field intensity simulation calculation for capacitor (1250 V) without pores

式中:E為電場強(qiáng)度,V/μm;U為電壓,V;D為介質(zhì)厚度,μm。

其余空洞大小對(duì)場強(qiáng)影響的有限元模擬典型代表圖如圖4 所示,將所有空洞大小與其對(duì)應(yīng)的電場強(qiáng)度擬合成曲線,如圖5 所示。

圖4 (a) 20%,(b) 40%,(c) 60%空洞電容器場強(qiáng)模擬計(jì)算圖Fig.4 Schematic diagram of electric field intensity simulation calculation for capacitor with (a) 20%,(b) 40%,(c) 60% pores

從圖5 可以看出,隨著空洞的增大,在其周圍的場強(qiáng)也會(huì)增加,且趨勢越來越急劇,對(duì)于1250 V,單層介質(zhì)厚度為50 μm 的電容器,在空洞直徑大于20 μm 時(shí),電場強(qiáng)度會(huì)急劇增加。這種趨勢說明,如果空洞大到一定程度,當(dāng)外界出現(xiàn)電壓波動(dòng)時(shí),空洞附近的場強(qiáng)增加幅度較大,就有可能達(dá)到介質(zhì)本身的擊穿場強(qiáng)而使附近區(qū)域電擊穿。

圖5 空洞大小與電場強(qiáng)度的關(guān)系Fig.5 Diagram of relationship between pore size and electric field strength

2.2 不同介電常數(shù)條件下電場強(qiáng)度的有限元仿真

在其他條件相同的情況下,空洞大小為減小介質(zhì)厚度的60%,模擬了介質(zhì)相對(duì)介電常數(shù)從1 到500 變化時(shí)空洞附近的畸變電場情況,典型的畸變電場分布情況見圖6。從圖6(a)可以看出,當(dāng)介質(zhì)相對(duì)介電常數(shù)為1 時(shí),空洞內(nèi)外一樣,此時(shí)等同于空洞和介質(zhì)處于同一均勻介質(zhì)之中,整個(gè)區(qū)域均為均勻場強(qiáng),為25 V/μm。從圖6(b)～(e)可以看出,當(dāng)空洞內(nèi)外介電常數(shù)不一致時(shí),空洞附近開始出現(xiàn)畸變電場,當(dāng)相對(duì)介電常數(shù)從2 變化到500 時(shí),最大場強(qiáng)值從28 V/μm 逐漸增加到35 V/μm,說明介電常數(shù)越大,空洞附近畸變電場越大。將相對(duì)介電常數(shù)與畸變電場最大值進(jìn)行曲線擬合,如圖7 所示,可以看出隨著相對(duì)介電常數(shù)的提高,畸變電場趨于穩(wěn)定。

圖6 (a) εr=1,(b) εr=2,(c) εr=10,(d) εr=50,(e) εr=500 時(shí)畸變電場分布圖Fig.6 Schematic diagram of distorted electric field distribution when (a) εr=1,(b) εr=2,(c) εr=10,(d) εr=50,(e) εr=500

圖7 相對(duì)介電常數(shù)與畸變電場關(guān)系圖Fig.7 Diagram of relationship between pore size and distorted electric field strength

2.3 影響畸變電場主次因素及相關(guān)機(jī)理分析

2.3.1 空洞大小對(duì)畸變電場趨勢的影響機(jī)理

從躍變關(guān)系可以看出,在界面處會(huì)產(chǎn)生較大的場強(qiáng)。但由于電荷和電場相互制約的作用,倍數(shù)關(guān)系并不是在原來的基礎(chǔ)上增加,在空洞缺陷附近,由于場強(qiáng)疊加的效果,界面處兩側(cè)的場強(qiáng)關(guān)系也不是公式(4)的倍數(shù)關(guān)系。另從有限元仿真結(jié)果可以看出,場強(qiáng)隨空洞尺寸增大呈冪函數(shù)增長,當(dāng)空洞大到一定的程度,電場強(qiáng)度變化程度會(huì)越來越顯著。綜上所述,空洞缺陷引起的畸變電場的機(jī)理為: 在空洞界面處,根據(jù)麥克斯韋方程邊值關(guān)系,界面處場強(qiáng)會(huì)增大;缺陷導(dǎo)致其周圍附近產(chǎn)生非均勻場強(qiáng),場強(qiáng)疊加會(huì)進(jìn)一步導(dǎo)致某些局部區(qū)域場強(qiáng)繼續(xù)增大;從有限元計(jì)算分析結(jié)果來看,隨著空洞的增大,畸變電場呈冪函數(shù)增長趨勢。因此,空洞的大小應(yīng)是影響畸變電場的主要因素。

2.3.2 不同介電常數(shù)對(duì)畸變電場的影響機(jī)理

從圖6(b)～(e)可以看出,當(dāng)空洞內(nèi)外存在介電常數(shù)差異時(shí),在最大場強(qiáng)附近必然會(huì)對(duì)應(yīng)出現(xiàn)場強(qiáng)較小的局部區(qū)域。根據(jù)麥克斯韋邊值關(guān)系,空洞內(nèi)外介質(zhì)的介電常數(shù)不一樣,在法線方向電場強(qiáng)度會(huì)發(fā)生突變,從公式(4)中可以看出,相對(duì)介電常數(shù)與電場強(qiáng)度呈反比例關(guān)系,所以在空洞界面附近,空洞內(nèi)為場強(qiáng)最大處,必然會(huì)在空洞外對(duì)應(yīng)產(chǎn)生一個(gè)場強(qiáng)相對(duì)較小的區(qū)域。由于空洞內(nèi)空氣相對(duì)介電常數(shù)為1,所以介質(zhì)相對(duì)介電常數(shù)越大,在空洞內(nèi)的畸變電場就越大。有限元模擬結(jié)果的趨勢與麥克斯韋邊值理論得到了較好的吻合。同時(shí),從圖7 也可以看出,隨著相對(duì)介電常數(shù)的提高,畸變電場最大值趨于穩(wěn)定,并不嚴(yán)格滿足公式(4)的關(guān)系。

因?yàn)殡姾珊碗妶鍪窍嗷ブ萍s的,電場是矢量,且在邊界上還存在突變關(guān)系,因此,無法按照公式(5)計(jì)算出每點(diǎn)的電場強(qiáng)度值。相關(guān)文獻(xiàn)[14]報(bào)道了在均勻場強(qiáng)中存在另一種介質(zhì)時(shí)場強(qiáng)的分布情況,由于電勢是標(biāo)量,且在邊界是連續(xù)的,電場強(qiáng)度本質(zhì)上是電勢的負(fù)梯度,利用拉普拉斯分離變量法首先求解出電勢分布,再根據(jù)電勢分布與場強(qiáng)的關(guān)系計(jì)算出電場強(qiáng)度,見公式(6)。

式中:E為空洞內(nèi)介質(zhì)的電場強(qiáng)度,V/μm;E0為空洞外介質(zhì)的電場強(qiáng)度,V/μm;ε0為空洞內(nèi)空氣的相對(duì)介電常數(shù);ε為空洞外介質(zhì)的相對(duì)介電常數(shù)。

將空氣相對(duì)介電常數(shù)1,介質(zhì)相對(duì)介電常數(shù)1～500 代入公式(6),擬合成曲線,即可得到空洞附近畸變電場與介質(zhì)相對(duì)介電常數(shù)的關(guān)系,如圖8 所示,可以發(fā)現(xiàn)與圖7 非常近似。從公式(6)可以看出,如果空洞外的均勻電場確定,當(dāng)介質(zhì)介電常數(shù)無限增大時(shí),求極限即可得到空洞附近畸變電場最多是空洞外均勻場強(qiáng)的1.5 倍。

圖8 根據(jù)公式(6)擬合的畸變電場與相對(duì)介電常數(shù)關(guān)系示意圖Fig.8 Schematic diagram of the relationship between the distorted electric field and the relative permittivity according to formula (6)

從圖6(e)可以看出,當(dāng)介質(zhì)相對(duì)介電常數(shù)為500時(shí),空洞內(nèi)最大場強(qiáng)約為35 V/μm,空洞外介質(zhì)均勻場強(qiáng)區(qū)域場強(qiáng)約為25 V/μm,兩者比值約為1.4,基本上與文獻(xiàn)報(bào)道的理論吻合,說明有限元模擬計(jì)算的介質(zhì)材料相對(duì)介電常數(shù)帶來的影響趨勢是正確的。有限元模擬計(jì)算得到的結(jié)果有微小的偏差,其原因是文獻(xiàn)報(bào)道的理論計(jì)算是在整個(gè)空間無限大的情況,而有限元模擬計(jì)算是在介質(zhì)有上下電極情況下進(jìn)行的,因此,空洞上下界面必然會(huì)受上下電極分布情況的影響。從有限元分析計(jì)算結(jié)果來看,隨著介電常數(shù)的增大,畸變電場增大的同時(shí)趨于穩(wěn)定,最多只有均勻場強(qiáng)區(qū)域的1.4 倍,說明介電常數(shù)是影響畸變電場的次要因素。

3 畸變電場產(chǎn)生的危害性分析

根據(jù)能帶理論,畸變電場引發(fā)電擊穿失效的機(jī)理可解釋為[15]: 固體中電子處于不同的能級(jí)上,對(duì)絕緣體而言只存在空帶和滿帶,帶隙高達(dá)10 eV,所以絕緣體在通常情況下不導(dǎo)電,具有較好的絕緣性質(zhì)?？斩词且环N常見的體缺陷,體缺陷的產(chǎn)生會(huì)引入缺陷能級(jí),降低禁帶寬度,減小電導(dǎo)激活能。因此,在材料上加載電場時(shí),電子更容易從電場中獲取足夠的能量,由價(jià)帶躍遷至導(dǎo)帶,形成部分占據(jù)能帶。這時(shí)介質(zhì)具有一定導(dǎo)電性,且處于部分占據(jù)能帶中的電子或空穴可以在電場的加速下迅速獲得能量。當(dāng)場強(qiáng)較大時(shí),電子獲取較大能量,從而與原子碰撞,使價(jià)鍵斷裂而產(chǎn)生電子空穴對(duì),產(chǎn)生的電子空穴對(duì)由相同原理又激發(fā)二代電子空穴對(duì),如此循環(huán)導(dǎo)致產(chǎn)生較大的電流,大量的電子沖擊電容器內(nèi)部較為薄弱處的晶格,原子間的價(jià)鍵加速斷裂,形成泄放通道,最終導(dǎo)致器件擊穿,擊穿機(jī)理示意圖見圖9。

圖9 電擊穿機(jī)理示意圖Fig.9 Schematic diagram of mechanisms for electrical breakdown

4 結(jié)論

本文在現(xiàn)有元器件失效分析類文獻(xiàn)的基礎(chǔ)上,以陶瓷電容內(nèi)部空洞缺陷大小為對(duì)象,利用有限元分析的基本思路,結(jié)合麥克斯韋邊值關(guān)系理論,分析了空洞缺陷大小、介質(zhì)介電常數(shù)對(duì)畸變電場的影響趨勢,并闡述了相關(guān)機(jī)制。結(jié)果表明,空洞大小是影響畸變電場的主要因素。隨著空洞增大,畸變電場呈冪函數(shù)增長,對(duì)1250 V 電容器來說,當(dāng)空洞直徑所占介質(zhì)厚度的比例超過40%后,電場強(qiáng)度將會(huì)急劇增大,這種趨勢說明了局部場強(qiáng)集中現(xiàn)象將加劇嚴(yán)重。對(duì)用戶使用來說,當(dāng)外界出電壓波動(dòng)時(shí),就有可能達(dá)到介質(zhì)本身的擊穿場強(qiáng)而使附近區(qū)域電擊穿,從而對(duì)可靠性造成較大影響。根據(jù)麥克斯韋邊值關(guān)系理論,出現(xiàn)上述趨勢的本質(zhì)因素是不同介質(zhì)界面處法線方向會(huì)發(fā)生場強(qiáng)躍變,同時(shí),還由于空洞界面與上下電極在庫侖力的作用下產(chǎn)生束縛電荷,以及界面幾何形狀產(chǎn)生場強(qiáng)疊加效果。相關(guān)分析結(jié)果對(duì)于采用有限元方法分析元器件內(nèi)部微小缺陷對(duì)性能的影響,以及結(jié)合用戶使用場景制定相應(yīng)的評(píng)價(jià)依據(jù)具有一定的參考意義。