朱彥熔 常正實
(西安交通大學電氣工程學院,電力設備電氣絕緣國家重點實驗室,西安 710049)
通過仿真和實驗相結合的手段,以直流脈沖電壓驅動的雙環(huán)電極結構He大氣壓等離子體射流為例,研究了電壓上升沿時間對管內放電等離子體發(fā)展演化特性的影響.隨著電壓上升沿的改變,管內介質阻擋放電(dielectric barrier discharge,DBD)區(qū)出現空心和實心兩種放電模式.上升沿為納秒和亞微秒量級時,以空心模式發(fā)展,上升沿持續(xù)增加后轉變?yōu)閷嵭哪J?放電模式本質上受鞘層厚度、管內電場和表面電荷密度分布的影響,鞘層厚度小于1.8 mm時等離子體通常以空心模式傳播,等于1.8 mm時等離子體的徑向傳播范圍有限而轉變?yōu)閷嵭膫鞑?管內DBD區(qū),電場以軸向分量為主時,等離子體以放電起始時的模式傳播;而在地電極內部,由于外施電場方向發(fā)生徑向偏轉,同時管壁沉積的正電荷形成徑向自建電場,兩者疊加形成的強徑向電場致使放電以空心模式傳播.
大氣壓等離子體射流(atmospheric pressure plasma jet,APPJ)因在生物醫(yī)學[1?3]、材料表面處理[4?6]等領域具有廣泛應用和潛在的應用前景而備受關注[7].與kHz交流、射頻、直流等電壓驅動APPJ相比,納秒脈沖電壓驅動的APPJ具有功率密度高、能量積聚少、活性粒子可控、電子能量高等優(yōu)勢[8],是國內外相關領域的研究熱點.外施電壓參數、工作氣體種類及其流場分布是影響APPJ特性的重要因素,學者們針對電壓幅值、上升沿、頻率、脈寬、流場等參數對APPJ特性影響進行了大量實驗、仿真研究,對探討和認識APPJ的特性、機理做出了重要貢獻.Chang等[9]對比研究了He,Ar及Ar/NH3驅動產生的APPJ在發(fā)射光譜、放電功率、活性粒子數密度等方面的差異,并對Ar/NH3類輝光等離子體的形成機理進行了討論.Zhang等[8]對比了微秒脈沖和納秒脈沖APPJ的放電特性,結果表明納秒脈沖放電電流更大,雖然納秒脈沖電源比微秒脈沖消耗更少的能量,但在納秒脈沖激勵情況下,可以獲得更長的羽流長度、更大的脈沖瞬時功率和更強的譜線強度.Chang等[10]針對APPJ空心環(huán)狀結構的形成機理設計了專門實驗,證明了彭寧效應對等離子體“子彈”中空結構的形成不起主要作用,但在連續(xù)放電中對空心結構的維持和演化有重要貢獻,并認為空心結構的形成與氦氣通道-空氣形成的微混合過渡層有密切聯系.
已有研究表明,脈沖電壓的上升沿可能是影響等離子體特性最重要的因素之一.Huang等[11]的研究認為,大氣壓下電壓上升率(dV/dt)對電子動力學產生影響,上升率較高時可產生高能電子(數十eV)甚至是逃逸電子(上百eV).Liu等[12]仿真研究了電壓參數對針-板電極結構產生APPJ中電子能量的影響,發(fā)現可通過調整電壓參數控制電子能量,為獲得高電子能量,應設置較高的電壓幅值和較小的上升沿時間.然而Iza等[13]的研究表明,降低上升沿提高電子能量的手段具有局限性,他們利用二維介質阻擋放電 (dielectric barrier discharge,DBD)混合模型進行仿真,當上升沿時間由40 ns降低至1 ns時最大平均電子能量反而降低.以上研究證明電壓上升沿和電子能量間存在緊密聯系,但尚不明確如何通過控制上升沿時間來調控電子能量和密度,仍需開展細致、深入的研究.
等離子體中的活性成分在其應用中起著關鍵作用[14],提高電子能量和電子密度,將可能產生更多的活性成分,如OH和O原子.Qian等[15]發(fā)現上升沿越大,放電電流越小,APPJ的反應活性越低,O原子和OH自由基的數密度越小;Zhang等[16]的研究進一步證明,電壓上升沿時間對DBD氧氣-臭氧轉換效率產生影響,短上升沿時間對應的轉換效率更高.Wu等[17]認為,當上升沿由4 μs降至0.1 μs時,APPJ羽流長度增加、反應活性增強.因此,提高電壓上升率(縮短上升沿),能改善等離子體的實際應用效率,成為獲得高活性反應物種等離子體的一種有效手段.上升沿除了影響放電電流、自由基含量及電子能量外,對等離子體也存在宏觀層面的影響,Gong等[18]通過仿真上升沿25—100 ns的管內APPJ傳播,發(fā)現上升沿越小,等離子體傳播速度越快.趙勇等[19]對單環(huán)電極APPJ研究發(fā)現,上升沿由納秒增至微秒,管外等離子體“子彈”半徑由3 mm縮小至約1 mm,將該現象歸因于陡納秒脈沖造成的過電壓擊穿.綜上所述,現有研究報道認為,電壓上升沿對等離子體的關鍵參數和宏觀行為均產生不同程度的影響,因此通過控制上升沿產生參數可控的APPJ,具有實際的應用前景.
APPJ一般分為兩個區(qū)域:放電區(qū)(管內DBD區(qū))、工作區(qū)(電極下游及管外射流區(qū)).由于APPJ在應用中的優(yōu)越性,大部分研究主要關注其工作區(qū),并且經常利用單環(huán)電極近似等效雙環(huán)電極、或者利用電荷球模擬直流脈沖.對于放電區(qū)的研究主要集中在以下幾方面:1)放電模式,如絲狀或類輝光[20];2)粒子光譜分布,如激發(fā)態(tài)He原子、N2分子、O原子等粒子[21];3)管內光電特性,如徑向電場、放電強度[22]等.放電區(qū)放電的產生、演化對工作區(qū)等離子體往往產生重要影響,掌握電壓上升沿對放電區(qū)的影響規(guī)律和機理,對于進一步調控工作區(qū)等離子體特性和參數有實際指導意義.為此,基于實驗現象,本文構建二維軸對稱等離子體模型,圍繞脈沖電壓上升沿對介質管內等離子體傳播特性的影響展開研究.
本文采用的實驗平臺如圖1所示,詳細信息參見我們之前的論文[10,23],同軸雙環(huán)APPJ發(fā)生器由內/外徑為4/6 mm的石英玻璃管及兩個銅環(huán)電極組成,兩電極相距15 mm,電極厚度0.15 mm,寬度5 mm.為描述方便,本文規(guī)定氣體流進的方向為“上游”,流出的方向為“下游”,“上游”電極接地,“下游”電極接高壓,高壓電極下邊沿距離管口100 mm.高純氦氣(5 N)流量為2.0 L/min,確保管內氣流為層流狀態(tài).

圖1 等離子體產生與診斷實驗平臺示意圖Fig.1.Schematic diagram of plasma generation and diagnosis experimental platform.
為了研究APPJ管內放電的演化行為和機制,本文基于實驗中采用的APPJ電極結構,構建二維軸對稱流體模型,如圖2所示.將等離子體視為由電子、離子以及中性粒子組成的連續(xù)介質,基于各種粒子的連續(xù)性方程、動量守恒方程、電子能量守恒方程以及泊松方程對模型進行求解.為提高計算效率對實驗模型進行簡化,介質管足夠長能使APPJ在管內傳播不受環(huán)境空氣的影響,同時為了提高模型的收斂性,在r方向增加了寬度50 mm的空氣域,整個計算域大小為70 mm × 53 mm,包括管內部、管壁、環(huán)形電極、空氣域.電極暴露在空氣中,遠離計算域的邊界接地處理.

圖2 仿真模型示意圖 ①管內部,②管壁,③環(huán)形電極,④空氣域Fig.2.Schematic of the simulation configuration.①the glass tube interior,② the tube wall,③the ring electrode,④ ambient air.
電子、離子等粒子數密度通過連續(xù)性方程求解:

其中,nr為相關粒子的數密度(m–3),Γr是粒子流密度(m–2·s–1),Sr代表粒子r的源項(m–2·s–1).Γr由遷移擴散方程近似得到,具體公式為

其中,nr為相關粒子的數密度(m–3),μr和Dr分別表示粒子的遷移率(m2·V–1·s–1)和擴散系數(m2·s–1),E是電場(V·m–1).(2)式右邊第一項表示帶電粒子在電場作用下遷移產生的粒子流密度,對于中性粒子而言,此項為0;第二項為粒子擴散導致的粒子流密度.(1)式中電子碰撞、分子和原子碰撞等反應引起的粒子源項Sr可表示為

其中,ki為反應速率系數,包含單體反應(s–1),雙體反應(m3·s–1)和三體反應(m6·s–1)三種,αi為湯森系數(m–1),Γe為電子流密度(m–2·s–1).
放電過程中的電場由外加電壓產生的拉普拉斯電場及空間電荷產生的電場共同組成,電場和電勢通過泊松方程求解,如(4)式所示,

其中,φ是電勢(V),εr是電介質的相對介電常數,ε0是真空介電常數(8.85 × 10–12F·m–1).
在求解重粒子溫度和電子溫度時,因本文中離子溫度和中性粒子溫度接近室溫,所以將其設定為300 K,電子溫度由電子能量守恒方程求解,如(5)式所示,

其中,ne是電子密度(m–3),是平均電子能量(eV),Γε代表電子能流密度(V·m–2·s–1),描繪由遷移擴散產生的電子能流密度,計算公式為

其中,με和Dε分別代表電子能量遷移率(m2·V–1·s–1)和電子能量擴散系數(m2·s–1),計算公式分別為

且遷移率和擴散系數滿足愛因斯坦關系:

其中kb為玻爾茲曼常數(1.38 × 10–23J·K–1).
(5)式中的電子能量源項Sε包含兩部分,分別表示為S1和S2,如(10)式所示,S1代表碰撞反應獲得或損失的電子能量(eV),S2是電場輸入的功率(J·s–1).

其中εi代表反應的能量閾值(eV).
假設介質管內充滿純氦并忽略空氣的影響,考慮的反應僅包含純氦氛圍中發(fā)生的電子碰撞反應及重粒子間的反應,主要粒子包括e,He,He*,He+及5種.本文使用的反應列于表1,其中電子碰撞的反應速率系數通過Boltzmann兩項近似模塊求解[24],其余的反應系數來自文獻[25,26].因為電子、離子的傳播速度遠大于氣流速度,所以可近似認為放電期間管內氦氣處于靜止狀態(tài).為了縮短模型的計算時間并提高收斂性,本文采用預電離的形式代替光致電離,即假設初始時刻,空間中存在均勻分布的電子、離子及亞穩(wěn)態(tài)原子,初始電子密度設置為1.0 × 1013/m3.二次電子發(fā)射是放電發(fā)展過程中重要的補充電子來源,本文認為正離子、亞穩(wěn)態(tài)原子均在管壁附近猝滅,其二次電子發(fā)射系數設置為0.01,二次電子平均能量為2.5 eV.網格采用非結構性網格,壁面附近網格最小,為15 μm,其余計算域為50 μm,離散方法采用有限元法,總網格數約43萬.

表1 模型中考慮的粒子及反應Table 1.Plasma chemistry included in the model.
利用納秒級曝光時間的ICCD圖像對50 ns上升沿的脈沖He APPJ發(fā)展演化過程進行研究.其中外施電壓參數為:上升沿時間tr=50 ns、脈寬tw=1 μs、電壓幅值Va=7.5 kV、下降沿時間td=50 ns、頻率f=5 kHz.雖然仿真僅考慮了單次放電過程,但根據Kettlitz等[27]的研究,不同放電頻率及兩次放電間隔中殘余電荷僅對放電傳播速度和發(fā)光強度產生影響,對定性研究的仿真模型而言,實驗和仿真設置差異導致的此項誤差可被忽略.
ICCD拍攝過程中的電壓及總電流波形如圖3(a)所示,圖3(b)對應的電流波形已剔除位移分量,圖3(c)為仿真中的電壓及總電流波形.對比圖3(a)和圖3(c)可以看出,實驗和仿真的總電流波形符合得較好,均出現了位移電流(第一個電流脈沖)和傳導電流(第二個電流脈沖),與實驗不同的是,仿真中的放電時刻提前,且電流峰值比實驗中高約0.02 A,這與模型中外回路參數設置有關,不影響結果分析.實驗中ICCD門寬設置為25 ns,拍攝步長為25 ns,觸發(fā)及拍攝時刻如圖3(b)所示.介質管內等離子體的發(fā)展過程如圖4(a)所示,放電起始于高壓電極側,向地電極傳播,對應圖3(b)和圖4(a)中時刻8—11,到達地電極后等離子體逐漸充滿整個DBD區(qū),在時刻13結束時,電流達到峰值,之后隨著放電電流減小放電逐漸熄滅.選擇與實驗一致的電壓參數進行數值計算,并提取與ICCD拍攝參數相同的時間尺度,獲得放電發(fā)展過程中He*的時空分布(用來表征發(fā)光情況)如圖4(b)所示.可以看出,等離子體發(fā)展過程的仿真結果與實驗現象一致.與實驗相比,仿真能夠監(jiān)測每個時刻放電的位置、形態(tài)以及放電在電極內部的演化過程,當t=116 ns時,等離子體到達地電極的上游側邊緣,由圖3(b)可知,此時對應回路電流的峰值.放電結束后,通道內He*密度降低,對應于圖4(a)中的時刻16.

圖3 實驗和仿真中50 ns上升沿時的電壓電流波形 (a) 實驗總電流波形;(b)剔除位移分量的實驗電流波形,其中序號1—27分別表示ICCD連續(xù)拍攝的時間段;(c) 仿真總電流波形Fig.3.Discharge voltage and current waveforms with rising edge of 50 ns in experiment and simulation:(a) Experimental full current waveform;(b) experimental current waveform excluding displacement current,the number 1–27 represent the time interval of ICCD continuous acquisition respectively;(c) simulation full current waveform.

圖4 放電在介質管內的發(fā)展過程(a)ICCD圖像;(b)發(fā)展過程中He*的密度分布Fig.4.Propagating process of discharge in dielectric tube:(a) ICCD picture;(b) He* distribution in evolution.
基于上述研究,進一步討論不同電壓上升沿對管內等離子體發(fā)展演化的影響.保持脈沖電壓的其余參數不變,增加上升沿至200和500 ns,研究介質管內等離子體的特性變化.不同電壓驅動下放電起始階段在不同軸向位置(z=0.3 mm(起始)及z=0.9 mm (DBD區(qū)))時的電子密度ne分布和電離源項Re分布,結果如圖5(a)和圖5(b)所示.由圖5可知,當上升沿為50 ns時,放電緊貼介質管內壁表面?zhèn)鞑?此時的電子密度ne和電離源項Re分布呈空心環(huán)狀,等離子體頭部的電子密度在1019m–3量級.為方便描述,這里引入“等離子體半徑”的概念,定義為等離子體域與鞘層的邊界線距離介質管軸線的垂直距離.隨著電壓上升沿增加,等離子體半徑逐漸變小,朝徑向收縮,收縮現象具有一定限度,在電離波離開高壓電極(z=0—0.3 cm)時,朝管軸方向的徑向收縮最為明顯,之后逐漸沿管壁方向徑向擴展,最終形成穩(wěn)定的空心圓環(huán)結構向前發(fā)展.

圖5 管內等離子體發(fā)展過程中的 (a)電子密度ne和(b)電離源項ReFig.5.Distribution of electron density and ionization source during plasma evolution in tube:(a) Electron density;(b) ionization source.
等離子體傳播到地電極上游邊沿(z=2 cm)以及離開地電極(z=2.5 cm)后,其電子密度ne分布如圖6所示.針對3種電壓上升沿,與DBD區(qū)的傳播模式不同,由于電極內部的高徑向電場分布,導致等離子體在電極內部沿面?zhèn)鞑?且兩電極內部的等離子體徑向大小接近,約等于介質管內徑.同時也可以看到等離子體在地電極附近形體變大、發(fā)光強度增強,與Jiang等[28]的實驗研究結果符合,Jiang等認為,這種現象主要與前一次放電在介質管中產生的He*與管內微量的雜質分子發(fā)生彭寧電離相關.本文仿真中,僅考慮單次脈沖放電且管內為純氦氣氛圍,并未考慮彭寧電離的影響,仍能觀察到等離子體在朝地電極移動時的增強現象,說明除彭寧電離外,管內電場分布的影響不容忽視.

圖6 等離子體傳播到地電極“上游”邊沿(z=2 cm)以及離開地電極(z=2.5 cm)后的電子密度ne分布Fig.6.Electron density distribution of plasma propagating to the upstream edge of the ground electrode (z=2 cm)and leaving the ground electrode (z=2.5 cm).
進一步對比研究了3個上升沿時間(50,200和500 ns)時,DBD區(qū)的實驗放電圖像和仿真He*分布圖像,除前文提及的50 ns上升沿對應圖像外,這里補充了上升沿為200和500 ns的圖像,如圖7(a)—圖7(c)所示.為保持一致性,ICCD參數設置不變.圖7中每幅圖像分別由3部分組成:仿真(左)、實驗(中)及仿真實驗對比(右).因為ICCD曝光時間為25 ns,所以實驗結果選擇電流峰值時刻附近25 ns內的累積圖像,例如圖7(a)實驗結果的采集時間為圖3(b)中標號13的時刻;仿真結果為對應電流峰值時刻附近25 ns內He*的累積分布.對比發(fā)現,仿真與實驗圖像的外邊緣相符合,但仿真圖像中的APPJ為空心結構,實驗圖像為實心結構.主要是因為仿真模型采用二維軸對稱結構近似實驗模型,提取的數據圖像為二維剖面圖,實驗中獲得的放電圖像為正視圖,將三維圖像壓縮在二維焦平面所致,已有實驗研究中的APPJ也為中空環(huán)狀[10].在地電極和高壓電極附近,等離子體半徑變大并沿管壁傳播,DBD區(qū)中間部分的等離子體半徑較小.

圖7 不同上升沿時,DBD區(qū)的仿真和實驗對比 (a) 50 ns;(b) 200 ns;(c) 500 ns (za,zb和zc分別代表GSD和FWHM提取位置)Fig.7.Simulation and experimental results comparison of DBD area under different rising edge:(a) 50 ns;(b) 200 ns;(c) 500 ns.(za,zb and zc represent the data extraction position of GSD and FWHM respectively).
從圖7所示的實驗圖像可以看出,隨著上升沿達到500 ns,等離子體徑向收縮明顯加劇,受介質管三維結構和雜散電場的影響,DBD區(qū)等離子體整體向左偏移.為了直觀和半定量地分析不同電壓上升沿的等離子體半徑特性,分別提取了正放電期間3個位置za,zb和zc處(圖7(a)—圖7(c)中3條虛線所示)的徑向光強分布曲線的半高寬(full width half maximum,FWHM)和灰度標準差(gray standard deviation,GSD)分布,GSD越小,表明徑向分布的灰度值與灰度平均值的差值越小,即灰度分布越平緩,對應DBD區(qū)的等離子體半徑越大.za=2.5 mm,靠近高壓電極;zb=7.5 mm,位于DBD區(qū)中心;zc=12.5 mm,靠近地電極.對實驗放電光強分布進行歸一化處理,同時分析了仿真得到的He*的相對光強分布半高寬,列在表2中.

表2 實驗電流峰值時刻不同上升沿在管內za,zb,zc位置處的灰度值標準差和相對強度半高寬及仿真中電流峰值時刻對應位置處的相對強度半高寬統(tǒng)計Table 2.GSD and the relative intensity FWHM at za,zb,zc of APPJ driven by different rising time at the time of current peak in experiment and the FWHM at the corresponding position at the time of current peak in simulation.
由表2可知,在za和zb處,GSD隨上升沿的增加而增加,上升沿增加對地電極(zc)附近的等離子體半徑影響較小.上升沿tr由50 ns增至200 ns時,3種上升沿下zc處的GSD大小接近,主要是由于徑向電場的分布,靠近地電極時,等離子體存在不同程度的徑向擴展.與GSD相比,FWHM更能直觀地體現等離子體半徑的大小,分析發(fā)現,在DBD區(qū)不同軸向位置,FWHM的實驗和仿真結果均隨著上升沿的增加而減小,這與GSD的變化相呼應,進一步說明了上升沿增加會導致DBD區(qū)的等離子體徑向收縮.
前述已經表明,納秒量級電壓上升沿時,等離子體尺寸隨著上升沿增加出現徑向收縮,若進一步增加上升沿至微秒量級,等離子體是否存在由空心結構向實心結構的演化? 下面進一步增加脈沖電壓的上升沿時間進行討論.
本節(jié)將脈沖電壓的上升沿增至1000和2000 ns,保持其余電壓參數不變,通過數值仿真研究微秒級上升沿時的管內放電發(fā)展過程,討論上升沿對放電演化行為的影響.與納秒上升沿的放電相比,微秒上升沿對應的放電電流進一步減小,位移電流峰值降低,放電起始時刻延遲.隨著上升沿時間的延長,du/dt減小,導致位移電流分量變弱,當上升沿為2000 ns時,放電電流波形只有一個峰值.
以不同上升沿的正脈沖放電為例,研究了管內放電發(fā)展過程中電子密度ne和電離源項Re的分布,如圖8所示.由圖8(a)和圖8(b)可知,與納秒級上升沿的情形一致,隨著上升沿的增加,管內空心環(huán)狀的等離子體進一步徑向收縮,等離子體半徑逐漸減小;當上升沿增至2000 ns時,起始階段電離波以實心模式傳播,且管內等離子體“子彈”半徑基本保持不變,但當實心等離子體“子彈”進入地電極后,在徑向電場的作用下,以空心環(huán)狀結構離開地電極并向前傳播.

圖8 正脈沖放電期間的電子密度及電離源項分布 (a) z=0.3,0.9 cm處的電子密度ne;(b) z=0.3,0.9 cm處的電離源項Re;(c) z=2.0,2.5 cm處的電子密度ne;(d) z=2.0,2.5 cm處的電離源項ReFig.8.Distribution of electron density and ionization source during positive discharge:(a) Electron density when z=0.3,0.9 cm;(b) ionization source when z=0.3,0.9 cm;(c) electron density when z=2.0,2.5 cm;(d) ionization source when z=2.0,2.5 cm.
現有研究表明,鞘層、電場強度和表面電荷密度對等離子體的半徑、放電模式、發(fā)光強度及粒子分布等特性有著顯著的影響[29?31].因此,基于上文的研究,以50和2000 ns為例,本節(jié)從鞘層、電場強度、表面電荷密度3個方面探討脈沖電壓上升沿對管內放電模式及發(fā)展演化的影響機制.
3.3.1 等離子體鞘層
等離子體與介質壁接觸時,由于電子遷移率比離子快得多,等離子體相對介質呈正電性.隨著射流在DBD區(qū)內傳播,介質管內壁表面的一段距離內產生電荷密度差,離子密度遠大于電子密度,形成等離子體鞘層[32].Ning等[30]通過仿真研究了不同石英管管徑產生的等離子體射流傳播過程,觀察到了“實心”、“空心”傳播形態(tài)并將這種現象歸因于等離子體鞘層的影響.上升沿對放電模式的影響可能也與鞘層相關,由于等離子體鞘層存在于管壁附近,因此這里以電離波傳播至z=0.9 cm時為例,主要考慮電子密度ne、離子密度ni、電子溫度Te以及軸向電場強度Er等參數的徑向分布,(如圖9所示),討論鞘層厚度對放電模式的影響.由圖9可知,鞘層厚度隨著電壓上升沿的增加而增加,當上升沿為50 ns時,鞘層厚度為0.41 mm,2000 ns上升沿電壓作用時鞘層厚度最大,為1.8 mm,等離子體被約束在直徑0.4 mm的范圍內傳播.

圖9 不同上升沿的外施電壓下,放電頭部位于z=0.9cm時管內的電子密度、離子密度、電子溫度、鞘層厚度及徑向電場強度的徑向分布 (a) 50 ns;(b) 2000 nsFig.9.Radial distribution of electron density,ion density,electron temperature,sheath,and radial electric field intensity under the applied voltage with different rising edge when the head of plasma at z=0.9 cm:(a) 50 ns;(b) 2000 ns.
當上升沿為2000 ns時,管內DBD區(qū)電子遷移率的最大值約為0.1 m2/(V·s),而離子遷移率僅為1.03 × 10–3m2/(V·s),電子遷移率約等于離子遷移率的100倍.因此電子在管壁表面快速積累,導致管內壁表面電勢相對等離子體域的下降,鞘層內形成指向管壁的徑向電場,該徑向電場最大值為12 kV/cm,約等于“子彈”頭部軸向電場一半.同時,鞘層內正離子在此徑向電場的作用下碰撞管壁,產生大量二次電子,亞穩(wěn)態(tài)He*復合(R5:2He*→e+He++He,kf=2.7 × 10–16m3·s–1)也在鞘層內進行,產生部分電子.二次電子及He*復合產生的電子被徑向電場加速朝鞘層與等離子體域的邊界運動,這些電子本身可以作為種子電子促進放電發(fā)展,也可以在鞘層邊界與He或He*碰撞電離產生種子電子促進局部區(qū)域電離.
當電壓上升沿為50 ns時,放電在DBD區(qū)軸向傳播,外施電場快速上升,鞘層內正離子的自建電場最大值為27 kV/cm.該電場中,電子在較短距離內徑向加速即可獲得能量,與鞘層邊界處的He*和He發(fā)生碰撞電離,包括電子直接碰撞電離(R3:e+He → 2e+He+)和逐步電離過程(R2:e +He → e+He*和R4:e+He*→ e+He+),迅速增加了鞘層邊界的電子密度,形成了宏觀可見的中空環(huán)狀結構.脈沖電壓上升沿50 ns時管內鞘層較薄,此時等離子體頭部正離子的自建電場和外施電場均為軸向,所以等離子體仍以軸向傳播為主.進一步分析發(fā)現,等離子體傳播過程中,“子彈”頭部始終具有高電場強度和電離率,說明與常規(guī)等離子體技術相比,納秒上升沿的脈沖放電等離子體能夠獲得更高的電子能量和活性物種數密度,展現出其在生物醫(yī)學和材料改性等應用領域中的優(yōu)勢.
3.3.2 電場分布
電場分布影響了放電的起始、發(fā)展演化,Li等[31]通過在雙環(huán)電極結構的基礎上外加多個環(huán)形地電極以增強軸向電場,改變了APPJ的傳播形態(tài),得到了羽流長度更長的射流.因此,為了分析電場分布對管內等離子體發(fā)展的影響,以DBD區(qū)中間位置和地電極中間位置為例,分析了軸向和徑向電場分布情況,以便定量討論碰撞電離增強機理.提取了等離子體“子彈”頭部位于DBD區(qū)中間位置(r1,實心傳播,t=1.195 μs)及地電極中間位置(r2,空心傳播,t=1.26 μs)時的電場分布.為對比電場分量的大小,將空間某點處的電場強度E正交分解為軸向分量Ez及徑向分量Er.等離子體“子彈”傳播過程中其頭部Ez和Er沿徑向的分布如圖10所示.實心模式傳播時,等離子體“子彈”頭部的軸向電場Ez大約是徑向電場Er的1.7倍,在凈電場的作用下,“子彈”沿軸線傳播;地電極內部,徑向電場Er1.1倍高于軸向電場Ez.在強徑向電場的作用下,正離子誘導管壁表面的二次電子發(fā)射增強,導致直接碰撞電離(R3:e+He → 2e+He+)和間接碰撞電離(R2:e+He → e+He*和R4:e +He*→ 2e+He+)在鞘層和等離子體界面處產生大量種子電子.與DBD區(qū)相比,在高電子密度和徑向電場的共同作用下,地電極內部發(fā)生放電模式改變,等離子體在地電極內部徑向擴展的同時,鞘層厚度相應變小.一系列過程后,等離子體“子彈”頭部正離子產生電場的軸向分量被進一步削弱,導致等離子體“子彈”的徑向擴展加劇,繼續(xù)促進徑向電場增強,形成正反饋調節(jié).

圖10 2000 ns上升沿時,“子彈”頭部軸向和徑向電場的徑向分布Fig.10.Radial distribution of axial and radial electric fields in the head of plasma under rising edge of 2000 ns.
徑向電場增強引起的徑向電離表現為碰撞電離源項的變化.以2000 ns上升沿為例,研究了電離源項Re的發(fā)展演化過程,如圖11所示.在DBD區(qū)的放電等離子體進入地電極內部的初始階段t=1.24 μs時,Re仍為實心結構,頭部的Re最強并沿徑向逐漸減小;當t=1.25 μs時,鞘層與等離子體邊沿處的電離強度增強,實心結構已開始發(fā)生轉變;最終,在t=1.28 μs時等離子體在地電極內部完全轉變?yōu)榭招慕Y構,證明徑向電場確實使電離源項的空間分布發(fā)生改變.

圖11 2000 ns上升沿時,地電極內部電離源項Re的演化過程Fig.11.Evolution of Re in tube under ground electrode in rising edge of 2000 ns.
3.3.3 管內壁表面電荷密度
現有研究表明,管內壁電荷形成的徑向電場大小與外施電場以及管壁表面正電荷密度大小呈正相關[33],因此,本節(jié)結合前述結果,研究了2000 ns上升沿時等離子體頭部在z=2.3和2.5 cm時地電極處介質管內壁的表面電荷和徑向電場沿軸向的分布,如圖12所示.當“子彈”頭部位于z=2.3 cm時,地電極處介質表面電荷密度為“單峰”分布,隨著等離子體向地電極上游發(fā)展,具有高電勢的“子彈”頭部與地電極之間產生時變電場Et,影響原有高壓電極與地電極之間的電場分布.當地電極處的表面電荷密度仍為“單峰”分布時,地電極內部的徑向電場Er已呈“雙峰”分布;隨后,等離子體發(fā)展到z=2.5 cm處時,在徑向電場的作用下,地電極處的表面電荷密度也呈現出“雙峰”分布.表面積聚的正電荷同時增強徑向電場Er,使表面電荷密度的“雙峰”分布現象更加明顯,地電極處表面電荷分布的軸向范圍也隨之增加.

圖12 2000 ns上升沿“子彈”頭部位于不同位置時,地電極內部介質管內壁表面電荷密度和徑向電場沿軸向的分布 (a) z=2.3 cm;(b) z=2.5 cmFig.12.Axial distribution of surface charge density and radial electric field on the inner wall of dielectric tube in the ground electrode when the head of plasma at different positions under rising edge of 2000 ns:(a) z=2.3 cm;(b) z=2.5 cm.
受電子、離子遷移率差異的影響,管內壁表面電荷的積累滯后于等離子體在管內的發(fā)展.為此,以上升沿50和2000 ns為例,考察了z=1.75 cm (地電極軸向中心)處電壓上升沿期間管壁表面電荷密度和徑向電場強度隨時間的變化,如圖13所示.

圖13 不同上升沿,z=1.75 cm處管內壁表面電荷密度和徑向電場強度隨時間的變化 (a) 50 ns;(b) 2000 nsFig.13.Time dependence of surface charge density and radial electric field intensity during different rising edge at z=1.75 cm:(a) 50 ns;(b) 2000 ns.
分析圖13(a)可以發(fā)現,當t=100 ns時,等離子體經過地電極中間位置(z=1.75 cm),此時該處介質管內壁開始充電,徑向電場增加,直至t=134 ns,Er達到峰值50 kV/cm,之后逐漸下降并趨于穩(wěn)定.當上升沿為2000 ns時,開始階段徑向電場的變化趨勢與50 ns的情形類似,當t=1568 ns時,徑向電場強度在小幅度增加后逐漸趨于穩(wěn)定,這種差異來自地電極內部表面電荷密度的軸向擴展,即“雙峰”的演化過程.電介質表面極化使地電極內部的表面電荷整體呈增加趨勢,因此,某一時刻地電極中間位置的表面電荷密度變化量受“雙峰”演化(減少電荷積累)和電介質極化(增加電荷積累)的共同影響.例如2000 ns上升沿電壓作用下,地電極中間位置處首先“雙峰”演化占主導,電荷密度減少,之后電介質極化占主導,表面電荷密度增加并達到穩(wěn)定.
通過上述研究發(fā)現,脈沖電壓上升沿的改變對放電結束后地電極內部表面電荷密度及徑向電場強度穩(wěn)定值的影響較小.當放電電流為0時,兩種電壓作用下表面電荷密度均穩(wěn)定在13 nC/cm2左右,徑向電場強度穩(wěn)定在約20 kV/cm.2000 ns上升沿時,20—50 kV/cm的管壁徑向電場將引起強烈的徑向電離,這也是圖8(c)中2000 ns上升沿驅動的APPJ在地電極內部徑向擴展的主要原因.Sato等[34]關于正弦電壓驅動雙環(huán)電極結構的管內放電演化過程仿真研究,在地電極側也觀測到與本文相似的沿面放電現象.
本文通過實驗和數值仿真相結合的方法,研究了不同上升沿脈沖電壓驅動He APPJ在介質管內的放電特性及發(fā)展演化過程,并討論了上升沿的影響機制,得出以下幾點結論.
1)介質管內存在兩種放電模式:空心和實心模式.當脈沖電壓上升沿為納秒和亞微秒量級時,DBD區(qū)以空心環(huán)狀結構發(fā)展,上升沿越小,等離子體半徑越大.隨著上升沿增加,DBD區(qū)等離子體的徑向范圍減小,當上升沿增至2000 ns時,放電的傳播模式發(fā)生轉變,以實心結構傳播;放電在地電極內部均為沿面空心模式,與DBD區(qū)的放電模式無關.
2)兩種放電發(fā)展模式受鞘層厚度、電場分布和介質表面電荷的影響.管內DBD區(qū),上升沿從50 ns增加至2000 ns時,鞘層內徑向電場逐漸減小,鞘層厚度由0.41 mm增至1.8 mm,等離子體徑向范圍逐漸縮小,最后由空心環(huán)狀收縮為實心結構;等離子體到達地電極后,外施電場和介質表面電荷自建電場的徑向分量增加,導致等離子體在地電極內部以空心模式傳播.
3)地電極內部的徑向電場沿軸向呈雙峰分布,但受到地電極上游等離子體產生時變電場Et的影響,介質表面電荷由單峰分布向雙峰分布演化.正脈沖放電結束時,不同上升沿電壓驅動的等離子體在地電極處的徑向電場大小基本相等,約為20 kV/cm.