大型儀器平臺原位實驗系統的引入與開展探索

毛 晶，郭倩穎，馬利利，韓雅靜，張 磊，韓永典

(1 天津大學材料科學與工程學院，天津 300350；2 天津大學資產設備管理處，天津 300350)

大型儀器設備是高校培養人才、服務科學研究和社會的物質基礎。近些年來在科技部開放共享的方針指導要求下，各學校校級及院級單位大型儀器平臺日益完善及發展，并已初具規模[1-4]。天津大學大型儀器共享建設配備校級分析測試中心、學科交叉公共技術服務平臺以及十個院級大型儀器平臺。大型儀器設備總數近250臺。在資產處的帶領下各個平臺在網絡信息化、儀器使用率方面已取得了較好的成績[5]。

天津大學材料學院大型儀器平臺從2016年發展至今，陸續采購了球差校正透射電子顯微鏡、高溫X射線衍射儀、X射線光電子譜儀等高端精密大型儀器設備，大型儀器設備總數達到15臺，價值近5000萬。大型儀器平臺主要提供材料形貌結構分析測試服務，堅持以服務國家重大戰略需求為牽引，開展科學研究和技術攻關，為學院科研工作發展提供重要輔助。2020年，大型儀器支持學院教師主持省部級及以上科研項目40余項，支持發表科研論文數量300余篇，授權專利18項。學院科研經費實現一個億的突破，大型儀器平臺的支撐作用毋庸置疑。

1 大型儀器平臺原位測試系統的重要性

科研水平的發展給大型儀器表征技術提出了越來越高的要求。一方面要求要充分開發儀器功能，掌握新的表征技術手段，做好必要的測試服務工作。學院儀器平臺近年實現的透射電子顯微鏡雙束條件下對位錯缺陷的觀察表征、匯聚束電子衍射功能開發、球差校正透射電子顯微鏡的原子級別材料結構分析等[6-7]，都有效的對應解決了特定測試需求，體現了學院大型儀器平臺的測試水平及深度。

另一方面受到實驗裝置的限制，學院乃至學校大型儀器平臺目前在原位實驗測試表征方面還基本屬于空白階段。材料學院大型儀器平臺面向材料學科，無論是傳統材料還是新興的能源材料，其材料的結構分析表征，最終都是服務于材料的應用。能夠將材料置于實際或是類似實際的應用環境及反應過程(具體的溫度場、化學環境場、力場、電場)中進行實時的測試分析，更有利于獲得材料在類似實際應用環境下的結構變化過程及機理，已經成為了前沿重大研究項目的必備測試手段[8-10]。例如材料學院國家面上項目“用于高性能鋰硫電池的多孔碳基單原子電催化材料的設計、制備及催化機制研究”及“新型馬氏體耐熱鋼焊材設計原則及焊接接頭高溫性能調控”等研究工作都亟需原位測試系統的引入。

原位測試裝置系統大部分具有價格高昂、操作復雜的特點。如何有計劃的逐步合理引入，是擺在大型儀器平臺發展建設中的重要問題。以下將根據材料學院的現有資源配置及學科發展需求特點出發，提出對材料學院大型儀器平臺原位實驗系統引入和開展進行探索的幾個解決思路及途徑。

2 大型儀器平臺原位測試系統引入開展的幾個途徑

2.1 自主儀器改造，充分挖掘現有大型儀器的原位測試功能

與直接購置原位實驗系統相比，通過儀器自主改造，充分挖掘現有大型儀器的原位測試功能，可以極大降低成本。并且往往自主設計的成品具有極高的實用性及使用方便性，同時自主設計開發過程能夠充分調動發揮實驗技術人員的積極性，有利于儀器管理者專業技術知識的快速儲備與提升。

2.1.1 原位高溫衍射儀的高溫樣品臺坩堝設計及改造

原位高溫X射線衍射分析，通過實時監測材料在不同熱處理條件下的結構變化特點，廣泛的應用在例如材料的相轉變研究、再結晶過程、脫氫過程等[11]。據調查，全國高校配備原位高溫加熱臺的衍射儀不在少數，但是大多數沒有得到充分的利用。一方面由于普通的測樣臺與高溫臺之間的更換過程較為復雜，耗時耗力，如果僅僅是作為常規物相測試的一個功能拓展，得到應用的機會較少。另一方面高溫衍射儀測試過程中影響因素很多，易損耗件也較多，需要一定的測試經驗積累。

材料學院2018年購置了一臺布魯克D8 advance衍射儀，專門用于高溫測試。運行以來先后為學院、河北工業大學、中科院生態研究院、東北大學秦皇島分校等學校提供了專業的測試服務。此高溫衍射儀配備環境加熱樣品臺。其加熱示意圖及高溫樣品臺坩堝如圖1a及圖1b所示。放置樣品的坩堝槽為直徑為1 cm，深度僅為0.2 mm的圓形凹槽，由于衍射圖譜測試準確性的需求，塊狀樣品需要嚴格按照此尺寸進行準備，由于有些樣品的不可加工性，極大限制了能夠進行高溫衍射測試的塊狀樣品的種類。儀器負責人提出可以自行設計改造高溫樣品臺坩堝，拓展原位高溫衍射應用范圍。初步設計如圖1c所示，主要是加入了螺柱設計，放置樣品時可根據樣品的實際高度通過螺柱進行調節。可以極大提高高溫樣品測試的方便性及可操作性。另外無凹槽的設計使得高溫樣品在測試過程中可以避免X射線照射到坩堝邊緣上引起的基底衍射峰，可以獲得純測試樣品的衍射結果，降低分析中的干擾。

圖1 (a)環境加熱樣品臺示意圖；(b)實際高溫樣品臺及 放樣坩堝；(c)無邊緣可調節高度的高溫坩堝設計圖Fig.1 (a)The schematic environmental heating sample stand； (b)the high temperature sample stand and crucible； (c)the design of the crucible

2.1.2 原位高溫衍射儀的氣氛系統設計及改造計劃

目前我們所配備的高溫臺裝置，連有真空系統，通過機械泵及離子泵雙重真空控制裝置，可以將樣品臺真空控制在10-4Pa量級左右，防止樣品加熱到高溫后的氧化相變過程。但是很多測試項目對高溫衍射測試過程中的氣氛具有特殊要求，例如氮氣或是氬氣[12]。對此不具備的功能，經過與儀器設備廠商的前期溝通了解，后續可以自行改造設置，增加氣體儲存瓶例如氮氣或是氬氣氣瓶，加入流量控制器，借用原有的真空管路，將氮氣或是氬氣等氣體通入加熱樣品臺中，用氣氛代替真空，實現特定氣氛下的高溫衍射測試。

2.2 以課題組合作形式，解決部分原位測試系統引入

在能力范圍內進行儀器改造拓展原位測試功能是我們所鼓勵的途徑之一。對于系統較為復雜，專業要求性較高的原位裝置，有計劃的利用下撥經費合理購買是更為常見的引入方式。但是由于下撥經費的使用的計劃性，未能提前入庫的高額原位系統購置實施周期較長。通過課題組合作形式，由大型儀器平臺提供主體測試儀器，課題組自行購買原位測試系統，合作使用是目前助力大型儀器平臺引入原位測試系統的最為有效的途徑。

在合作過程中，要考慮到大型儀器的機時使用情況，對于有多臺套同類別的大型儀器，或是單臺套但是空余機時可以符合原位測試要求的大型儀器，可以大力推進以合作方式開發其原位功能測試。這種方式一方面可以解決課題組集中的原位檢測需求，另一方面實驗技術人員能夠從合作課題逐步深入，積累關于原位測試的素材與經驗，有利于平臺原位測試服務工作。但是值得注意的是，關于原位測試的機時收費問題，測試成果歸屬問題都需要從學院層面討論制定合理的合作管理模式，確保這種方式長期有效的運轉。

2.2.1 掃描電子顯微鏡的原位拉伸系統的引入

學院大型儀器的大型儀器蔡司掃描電子顯微鏡，主要可以用于材料的高分辨形貌表征、EBSD及能譜分析，對于焊接材料的焊縫分區結構分析、復合材料的斷裂方式分析等都有重要的應用。正確認識在特定溫度且施加特定應力場下材料結構的變化及力學反饋是優化材料設計的前提基礎[13]。常規的掃描電子顯微鏡的表征無法做到原位實時的檢測。在重點項目研究需求驅動下，焊接專業課題組根據使用要求自行購買可以安裝在大型儀器平臺蔡司電子顯微鏡拓展接口上的高溫原位拉伸臺。通過與大型儀器平臺的合作，已經完成了拉伸臺在掃描電子顯微鏡上的安裝調試(如圖2所示)，并且進行了初步的原位拉伸試驗。

圖2 材料學院蔡司掃描電鏡及原位拉伸樣品臺Fig.2 SEM with a in-situ specimen tensile holder

2.2.2 X射線衍射儀原位電池測試系統的引入計劃

電池材料在實際應用中面臨材料穩定性較差，導致性能下降較快的問題。X射線衍射儀原位電池測試系統可以實時的監控在充放電過程中材料的物相變化情況，包括晶格常數、殘余應力的變化[14]。電池材料研究在材料學院主要集中在幾個課題組的研究方向之中。且電池原位測試系統根據電池組成方式具有定制化的特點，那么鼓勵支持課題組自行購買適用的電池原位測試系統。大型儀器平臺以合作的方式參與實驗指導，可以高效率、高進度的實現X射線衍射儀原位電池測試系統的引入。

2.3 原位實驗系統相關虛擬仿真項目建設

大型儀器平臺學院大型儀器平臺締屬于天津大學材料學院國家級實踐教學示范中心，在為全校師生提供高質量的測試服務工作外，充分發揮大型儀器平臺的實踐教學基地作用，在新工科的背景下，助力學生實踐能力培養也是大型儀器平臺的首要任務。由于大型儀器的貴重及操作復雜的特點，目前常用的教學模式還是以演示型實驗教學為主，每年度集中的理論培訓講座及上機培訓操作可以允許少量研究生參與大型儀器操作實踐，但是覆蓋學生范圍還是較為有限。大型儀器的原位測試系統由于費時費力更是無法納入學生實踐學習及培訓體系中。

虛擬仿真項目可以彌補大型儀器平臺實踐教學能力的不足，可以展現普通演示型實驗難以觀察到的實驗細節、結構及原理[15-17]。對于原位實驗體系，通過虛擬仿真引入可以讓學生通過虛擬仿真軟件設計的各步驟熟悉交互操作步驟，將實際教學環節中難以展示的原位實驗測試過程利用三維、聲效、特技等多技術，展示在學生面前。

原位實驗虛擬仿真項目，一方面可以填補實驗操作難度大、難以實際引進的原位實驗體系空白，另一方面可以降低資源損耗，節省儀器負責教師的培訓時間及精力。極大地提升大型儀器培訓覆蓋范圍，助力學生實踐能力培養。虛擬仿真項目建設經費較高，針對此問題可以采購與實際大型儀器型號功能相近的已開發軟件，在使用過程中并可根據儀器操作中的使用問題進行簡單的設計修改。

3 實踐效果

針對如何高效率引入原位實驗系統，我們積極鼓勵實驗技術人員進行自主設計及改造，目前高溫X射線衍射儀高溫坩堝設計已經成功加工并應用在實驗測試中，拓展了原位高溫衍射實驗的適用范圍及測試準確度，已完成多個科研項目的測試。拉伸臺原位測試系統的成功應用，使得我們以課題組合作方式實現原位實驗測試的措施獲得了更多課題組的支持與參與。目前已經詳細制定了原位電池測試系統的引入方案，并協同廠家完成了原位電池測試系統的定制設計工作。

另外由大型儀器平臺與相關課題組研究起草、學院聯席會審核修改的合作模式下大型儀器的管理運行規則制度，正在進行進一步的改進與優化，為確保合作方式長期有效的運轉提供完善的制度支持。經過前期研究調研，也初步擬定了建設透射電子顯微鏡原位電感實驗項目計劃。

4 結 語

大型儀器平臺將表征分析、人才培養、學科研究以及測試服務融為一體，以服務教學科研為旨。原位測試系統有利于拓展大型儀器平臺測試表征范圍、提升服務技術水平，是大型儀器平臺發展的趨勢及必然。原位測試系統的引入要從學科配置和學科發展特點出發，有計劃，有針對性的引入發展，同時技術人員的專業素養和水平也要同步發展。