南昌市2021年春季大氣VOCs污染特征和來源分析

張浩然,劉　敏,王小嫚,楊舒迪,李宇笑,羅　笠

南昌市2021年春季大氣VOCs污染特征和來源分析

張浩然1,劉敏2,王小嫚1,楊舒迪1,李宇笑1,羅笠3*

(1.東華理工大學水資源與環境工程學院,江西 南昌 330013；2.江西省生態環境監測中心,江西 南昌 330013；3.海南大學南海海洋資源利用國家重點實驗室,海南 海口 570228)

2021年2～4月,利用AQMS-900VCM大氣揮發性有機物在線監測系統對南昌市經濟技術開發區大氣中114種揮發性有機化合物(VOCs)進行了在線觀測,分析了春季南昌市大氣中VOCs濃度水平、日變化,估算了各種VOCs的臭氧生成潛勢(OFP),并基于PMF模型探討了VOCs的來源.結果表明,南昌市經濟技術開發區2021年2～4月VOCs體積濃度為(146±40.1)×10-9,其中烷烴是主要的VOCs貢獻者,占TVOCs的(56.6±19.1)%,其次是含氧揮發性有機物(OVOCs)和鹵代烴,分別占TVOCs的(14.9±6.13)%和(14.8±5.12)%.TVOCs濃度在白天高于晚上,這可能與白天人為活動有關.OFP主要受烷烴、芳香烴和OVOCs影響,其對臭氧生成潛勢貢獻分別為36.0%,29.5%和23.0%.PMF結果顯示,南昌市2021年春季大氣VOCs的主要來源分別為燃燒源(22.5%),天然源(22.1%),油氣揮發源(21.1%),機動車排放源(17.7%)與溶劑使用和工業源(16.6%).

VOCs；臭氧生成潛勢；源解析；南昌市；春季

大氣揮發性有機物(VOCs)具有毒性,且在紫外線照射下可通過光化學反應生成臭氧和二次有機氣溶膠顆粒,直接或間接影響動物和植物的生理健康[1-2].

研究表明,上海市VOCs主要物種為烷烴和烯烴,但烯烴和芳香烴為VOCs的OFP主要貢獻者[3].杭州市VOCs中,含氧揮發性有機物(OVOCs)和烷烴含量最高,分別為33.9%和30.7%,其中OVOCs對OFP的貢獻高達45.0%[4].臭氧生成濃度可通過OFP和OH(OH自由基反應活性)2種方式表達,OFP相對于OH更能反映VOCs對臭氧生成的整體貢獻[5-6].城市大氣中VOCs主要受機動車排放、工業排放和有機溶劑使用等人為源的影響,農村大氣中VOCs主要受植物排放等自然源的影響[2].大氣中VOCs來源的研究方法主要有特征物質比值法和受體模型,而受體模型又分為正交矩陣因子受體模型(PMF)、化學質量平衡法(CMB)和主要成分分析法(PCA)等.基于VOCs組成和PMF對南京研究發現,交通、液化石油氣、生物質燃燒和燃煤、工業以及涂料有機溶劑揮發是南京市大氣中VOCs的主要排放源[7].進一步對比香港[8]和上海市[9]研究發現,交通、液化石油氣、溶劑使用和燃料揮發是城市大氣VOCs的主要來源.

南昌市位于江西省中部偏北位置,為我國長江中游地區和華東地區重要的中心城市之一.徐義邦等[10]對南昌市2015年PM2.5研究發現,OC、EC、NH+ 4、NO- 3和SO2- 4為PM2.5主要成分,且PM2.5主要受揚塵和二次硫酸鹽類物質影響.關于南昌市大氣VOCs污染研究較少.本研究對南昌市VOCs的大氣污染特征、OFP及來源分析進行研究,以期對南昌市大氣污染成因提供科學參考.

1 研究方法

1.1 采樣地點

VOCs觀測點(28.7°N,116°E)位于南昌市江西省林業科學院,2～4月主要受北風和東北風影響,南昌觀測期間氣象數據如表1所示.觀測點周圍有工業園區以及住宅、學校、商業區,位于南昌繞城高速與南昌市一環線之間.該觀測點可代表工業城市典型的大氣污染排放特征.

表1 南昌市春季氣象數據

1.2 儀器與分析方法

VOCs數據觀測利用AQMS-900VCM大氣揮發性有機物在線監測系統對大氣中114種VOCs進行高精度在線觀測.該系統包括進樣單元、稀釋單元、富集單元、除濕單元、分析單元、氣源系統、工控系統、標氣、采樣系統及機柜等部件. AQMS-900VCM大氣揮發性有機物在線監測系統分析單元,利用島津公司商業化產品GCMS- QP2010SE氣相色譜-質譜聯用儀,其氣相色譜具有2套獨立的分析儀,采用雙進樣口、雙色譜柱、雙檢測器配置,與前端的富集單元完美契合,很好的實現了高碳、低碳組分雙路分析,C2～C4利用FID檢測器檢測,C5～C12利用MS檢測,方法檢出限￡0.1nmol/mol.儀器主要參數信息:采樣時間30min,采樣流量20mL/min,捕集溫度-20℃,解析溫度320℃,色譜柱型號KB-AL2O3和KB-624,色譜柱流量3.5mL/ 1.2mL,升溫程序:初始溫度設置為35℃持續4min之后,5℃/min上升至80℃,持續5min后,5℃/min上升至180℃,10℃/min升至200℃,持續3min,最后15℃/min升至220℃,持續2min,質譜離子源和質譜接口溫度為220℃.其標定利用外標和內標同時進行標定,外標每天進行1次外標,外標氣體濃度為2×10-9,FID和MS檢測器的誤差范圍分別為￡20%和￡30%,建立的標準曲線的相關系數30.98.另外其每小時的進樣都會伴隨著定量的內標氣體,其濃度為1×10-9.通過內外標共同的檢驗,來確保儀器的正常工作與數據的可靠性.

2 結果與討論

2.1 南昌市VOCs濃度水平

表2 南昌市2021年春季VOCs物種物種體積濃度、質量濃度和占比情況

對南昌2021年2月、3月和4月烷烴(29種)、烯炔烴(12種,炔烴僅包含乙炔)、芳香烴(17種)、鹵代烴(35種)和OVOCs(21種)等114種VOCs監測結果如表2所示,2月、3月和4月總揮發性有機物(TVOCs)體積濃度分別為分別為((150±47.4)×10-9)、((150±33.0)×10-9)和((139±40.2)×10-9),總平均為((146±40.1)×10-9).如表3所示,南昌市春季TVOCs濃度明顯高于我國其他城市,表明南昌市春季TVOCs污染程度嚴重.其中烷烴占TVOCs的比為(56.6±19.1)%,明顯高于鹵代烴((14.8± 5.12)%)、OVOCs((14.9±6.13)%)、芳香烴((9.61±2.58)%)和烯炔烴((4.12±1.01)%),這與我國其他城市的觀測結果一致,表明烷烴是我國城市大氣中TVOCs的重要組成部分.南昌市春季烷烴的濃度和烷烴占TVOCs的比都明顯高于我國其他城市;鹵代烴占TVOCs的比與成都、泰州和煙臺相似,高于武漢和重慶,低于鄭州和紹興;OVOCs占TVOCs的比與成都和重慶相似,低于其余城市;芳香烴占TVOCs的比與泰州和鄭州相似,高于煙臺,低于其余城市;烯炔烴占比最低,明顯低于我國其他城市.這可能與采樣的時空變化、能源架構以及產業結構有關.

表3 南昌市VOCs各組分與我國其他城市對比

2.2 VOCs主要物種

如由表4所示,2021年南昌2月、3月和4月VOCs各物種體積濃度排名前10位分別烷烴(8種)和鹵代烴(2種)(2月),烷烴(7種)、鹵代烴(1種)、芳香烴(1種)和OVOCs(1種)(3月)以及烷烴(6種)、鹵代烴(1種)、芳香烴(1種)和OVOCs(2種)(4月),整個觀測期烷烴(6種)、鹵代烴(1種)、芳香烴(1種)和OVOCs(2種).其中,烷烴均為主要物種,2月、3月、4月及整個觀測期間分別占TVOCs比比例分別為(44.9±19.7)%、(48.0±15.2)%、(48.1±18.7)%和(48.1±17.8)%,占比基本一致.杭州2018年4月～2019年3月大氣中117種VOCs進行研究發現,體積分數排名前10位的VOCs物種中,烷烴為主要物種占比23.0%[4],與之相比,南昌前10位VOCs物種中烷烴占比較高.

表4 南昌市2021年春季前20位VOCs物種

續表4

2021年南昌2月、3月和4月VOCs各物種體積濃度排名前20位均包含烷烴(10種)、鹵代烴(2種)、芳香烴(1種)、烯烴(1種)和OVOCs(2種),其中,烷烴是最主要的VOCs物種,在2月、3月、4月及整個觀測期間同種VOCs物種占TVOCs比例除了異戊烷、2-甲基戊烷區別較大,其余差別較小.各月份前20位VOCs物種也存在差異,2月還包括1,1,2-三氯乙烷、苯甲醛、間甲基苯甲醛和乙炔.3月還包括甲苯、乙炔、己醛和異丙醇.4月還包括甲苯、丁烯醛、苯甲醛和異丙醇.2月、3月、4月以及整個觀測期間前20位VOCs物種占TVOCs比例分別為(73.0±26.8)%、(72.7±18.7)%、(77.1±24.1)%和(72.4± 22.1)%.占比均在70%以上,說明觀測期間南昌主要優勢物種為烷烴,與前文研究結果一致.

2.3 VOCs及各物種月均日變化特征

由圖1可知,排放源和光化學反應等影響因素對VOCs和各物種日變化具有一定規律性.6:00～ 10:00時,TVOCs體積濃度及各物種體積濃度均有所上升,至10:00左右達到峰值,可能受交通早高峰的影響.11:00～17:00時,TVOCs整體含量除13:00～ 15:00略有升高以外,均處于較低水平,且整體為下降趨勢,在17:00時左右VOCs體積分數及各物種體積分數達到一天的最低值.可能與溫度升高、輻射增強,光化學反應更容易發生,使部分VOCs發生反應,導致部分VOCs被消耗有關,與此同時溫度的升高導致邊界層的升高,更利于VOCs的擴散[2,11].17:00～ 19:00快速上升與曾沛等[11]研究結果一致,可能受交通晚高峰的影響.在夜晚VOCs及各物種仍保持較高濃度水平,張博韜等[17]研究結果一致,可能受夜間排放、邊界層較低不利于污染物的擴散以及溫度較低光化學反應進程緩慢VOCs消耗減少等因素等影響.

圖1 南昌市2021年2～4月VOCs日變化趨勢

2.4 VOCs各物種OFP分析

采用最大增量反應活性(MIR)與VOCs各物種的質量濃度乘積來計算VOCs各物種的OFP[18],公式如下:

式中:OFP為VOCs物種的臭氧生成潛勢(μg/m3); VOC為VOCs物種的質量濃度(μg/m3);MIR為VOCs物種的最大增量反應活性.

由圖2可知,南昌2021年2～4月VOCs的OFP為918μg/m3,其中VOCs各物種對臭氧生成貢獻由高到低分別為烷烴(330μg/m3,36.0%)、芳香烴(270μg/m3,29.5%)、OVOCs(211μg/m3,23.0%)烯炔烴(73.2μg/m3,7.97%)和鹵代烴(33.1μg/m3,3.61%).高亢等[19]對蕪湖2018年9月～2019年8月大氣中62種VOCs進行研究發現,OFP平均值為255μg/m3,VOCs各物種對OFP貢獻由大到小分別為芳香烴(48.8%)、烷烴(21.0%)、烯烴(18.3%)、OVOCs(11.5%)和鹵代烴(0.35%),南昌與之相比,OFP值明顯較高,且鹵代烴對OFP貢獻占比均為最低.從化學反應活性角度看,VOCs各物種烷烴OFP值雖然略高于芳香烴與OVOCs,但烷烴的濃度遠大于芳香烴與OVOCs,因此芳香烴與OVOCs光化學反應活性較高,同理烯炔烴的濃度值與OFP值相差較大,說明烯炔烴光化學反應活性較高,而鹵代烴濃度較高但其OFP值貢獻最低,光化學反應活性較低.

如圖3所示,VOCs物種對OFP貢獻排名前20物種中包含烷烴(4種)、烯炔烴(2種)、芳香烴(8種)和OVOCs(6種),由高到低分別為異戊烷、2-甲基戊烷、間對二甲苯、乙醛、2-甲基庚烷、2,3-二甲基丁烷、丁烯醛、甲基丙烯酸甲酯、萘、1,2,4-三甲苯、己醛、鄰二甲苯、甲苯、對二乙苯、順-2-丁烯、1,2,3-三甲苯、正丁醛、乙烯、丙烯醛、乙苯.前20位VOCs物種的OFP占總OFP的69.8%,其中的烯炔烴、芳香烴與OVOCs化學反應活性較高,濃度細微變化對OFP值影響較大,烷烴化學反應活性較低但含量較高,因此南昌大氣臭氧生成主要受烷烴、芳香烴和OVOCs影響.南昌臭氧污染防治可以通過控制烷烴、芳香烴與OVOCs的排放來有效地緩解臭氧污染.徐晨曦等[2]對成都2017年8月大氣中98種VOCs進行研究發現,對OFP貢獻前20位VOCs物種中主要以烯炔烴(8種)為主,還包含烷烴(6種)、芳香烴(4種)和OVOCs(2種),前20位VOCs物種產生的OFP占總OFP比例為88.0%.

圖3中,乙烯、甲苯、間/對二甲苯、鄰二甲苯、苯乙烯和1,2,4-三甲基甲苯等為VOCs重點活性物質[2],這些物質可能主要受有機溶劑的使用影響,可通過控制有機溶劑的使用來減少VOCs重點活性物質的排放,從而減少臭氧的生成.

圖2 南昌市2021年2～4月OFP和占比

圖3 南昌市2021年2～4月OFP排名前20的VOCs物種

2.5 特征物質比值

VOCs特征污染物之間的比值可判斷VOCs物種的來源[3].大氣中芳香烴主要來源有機動車排放和有機溶劑的使用,苯主要來源于機動車排放,而甲苯除受機動車排放影響外,還與有機溶劑的使用和工業排放有關,因此可用甲苯與苯體積濃度的比值(/)來代表受機動車排放影響程度[20].研究表明,當/接近2時,說明大氣VOCs主要受機動車尾氣排放的影響[21-22].當/<1時,主要受燃燒源排放的影響[17,23].當/>2時,主要受有機溶劑的使用的影響[24].由圖4可知,南昌2021年2～4月/為1.02～4.04,除3月19日為4.04外,其余為1～3,2～4月平均值為1.98,說明其大氣VOCs主要受機動車的影響.

由于乙烷化學反應活性低,在大氣中保持相對穩定,而乙炔化學反應活性較高,在大氣光化學反應中不斷被消耗,因此乙烷與乙炔的比值(/)常用于表示大氣氣團光化學年齡,機動車/原始排放比為0.47±0.26[3].由圖4可知,南昌2021年2、3和4月/為(2.21～3.15,平均2.57);(2.04～3.31,平均2.62)和(2.41～14.4,平均值5.62).2月和3月基本一致,4月稍高,可能與4月溫度和太陽輻射較高,光化學反應速率加快,加快氣團老化有關.2021年南昌2～4月/值遠大于機動車/原始排放比,說明存在氣團老化現象.

圖4 南昌市2021年2～4月典型VOCs比值

2.6 VOCs源解析

圖5 PMF對南昌市春季VOCs的源解析圖譜

柱狀圖為體積濃度;■為比例

大氣中VOCs的時空分布與污染源的氣象條件、排放特征和化學反應特征有關.利用PMF針對2021年南昌2～4月的VOCs進行源解析.從114個VOCs物種中,選取57個濃度較高、示蹤性強的物種進行源解析,(Ture)/(Robust)為1.1小于1.5,選取5個因子,結果最穩定,解析結果如圖5所示:因子1主要包含C2～C5烷烴、乙烯、乙炔、苯、甲苯、鄰二甲苯、間/對二甲苯等物質,C2～C5低碳烷烴[25]分別為汽油車排放的主要成分,苯等芳香烴也是機動車排放主要物質,乙烯和乙炔為燃燒源重要指示物質[25-26],因此因子1視為機動車排放源;因子2主要包含正丁烷、異丁烷、正戊烷和異戊烷,正丁烷和異丁烷為液化石油氣(LPG)主要物質[26],正戊烷和異戊烷為汽油揮發主要示蹤物質[27],且乙炔含量較低,說明物質不是燃燒產生,因此因子2視為油氣揮發源;因子3主要包含一氯甲烷、乙炔、乙烯等烯烴以及少量苯系物,一氯甲烷為生物質燃燒主要示蹤物質[2],因此視為燃燒源.因子4主要包含異戊二烯,異戊二烯被視為天然源的指示物質[19,28],因此因子4視為天然源;因子5主要包含高碳烷烴、苯系物和部分含氧化合物,正己烷、苯乙烯、乙酸乙酯和2,3-二甲基丁烷主要作為溶劑使用,丙酮、氟利昂-12、異丙醇主要用于工業過程中,且低碳烷烴與低碳烯烴較少[14,19,27],因此因子5視為溶劑使用和工業源.機動車排放源、油氣揮發源、燃燒源、天然源以及溶劑使用和工業源分別貢獻為17.7%、21.1%、22.5%、22.1%和16.6%.2021年2～4月南昌大氣VOCs主要來源為油氣揮發源、燃燒源,為緩解南昌VOCs污染,可通過針對以上主要排放源加強管理和監督.

3 結論

3.1 2021年2～4月南昌城市TVOCs平均體積濃度為(146±40.1)×10-9,物種體積濃度占比分別是烷烴(56.6±19.1)%、OVOCs(14.9±6.13)%、鹵代烴(14.8±5.12)%、芳香烴(9.61±2.58)%和烯炔烴(4.12±1.01)%.2月、3月和4月前20位VOCs物種基本相同,其占比均在70%以上,與中國其他城市相比南昌VOCs污染較為嚴重.

3.2 2021年2～4月南昌城市VOCs具有明顯的日變化趨勢,VOCs及各物種明顯受早晚車流量高峰的影響導致VOCs上升;高溫和強太陽輻射加快了光化學反應,使VOCs的消耗增多,在17:00時左右VOCs體積濃度及各物種體積濃度達到一天的最低值;在夜晚VOCs及各物種仍保持較高濃度水平,可能與夜間排放、邊界層較低等因素有關.

3.3 南昌2021年2～4月VOCs的OFP為918μg/m3,其中VOCs各物種對臭氧生成貢獻分別為烷烴(36.0%)、芳香烴(29.5%)、含氧揮發有機物(23.0%)烯炔烴(7.97%)和鹵代烴(3.61%),其中芳香烴與OVOCs化學反應活性較高,濃度細微變化對OFP值影響較大,烷烴化學反應活性較低,但濃度較高,因此南昌臭氧污染防治可以通過控制烷烴、芳香烴與OVOCs的排放來有效地緩解臭氧污染.

3.4 通過特征物質比和PMF源解析得出,南昌城區受機動車排放源、油氣揮發源、燃燒源、天然源以及溶劑使用和工業源五種排放源的影響,分別貢獻為17.7%、21.1%、22.5%、22.1%和16.6%.油氣揮發源、燃燒源為主要污染源.

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Characteristics and sources of atmospheric VOCs during spring of 2021 in Nanchang.

ZHANG Hao-ran1, LIU Min2, WANG Xiao-man1, YANG Shu-di1, LI Yu-xiao1, LUO Li3*

(1.School of Water Resources and Environmental Engineering, East China University of Technology, Nanchang 330013, China；2.Ecological Environment Monitoring Center of Jiangxi Province, Nanchang 330013, China；3.State Key Laboratory of Marine Resources Utilization in South China Sea, Hainan University, Haikou 570228, China)., 2022,42(3)：1040～1047

Total of 114 volatile organic compounds (VOCs) were measured by AQMS-900VCM online monitoring system from February to April 2021 in Nanchang. We analyzed concentration and diurnal variations of VOCs species, estimated the Ozone formation potential (OFP) by various VOCs, and explored the possible sources of VOCs by Positive Matrix Factorization (PMF) model. The volume concentration of total VOCs (TVOCs) in Nanchang spring was (146±40.1)×10-9. Alkanes, oxygenated volatile organic compounds (OVOCs) and halogenated hydrocarbons were the main contributors of VOCs, accounting for (56.6±19.1)%, (14.9±6.13)% and (14.8±5.12)% of TVOCs, respectively. Daily TVOCs concentrations were higher than those during night, suggested the influences of human activities on TVOCs. The estimated OFP was mainly affected by alkanes, aromatic hydrocarbons and OVOCs, and their potential contributions to ozone generation were 36.0%, 29.5% and 23.0%, respectively. PMF results showed that combustion source (22.5%), natural source (22.1%), oil and gas volatilization source (21.1%), motor vehicle emission source (17.7%) and solvent use and industrial source (16.6%) were the main sources of atmospheric VOCs in Nanchang in spring of 2021.

VOCs；ozone formation potential；source apportionment；Nanchang City；Spring

X513

A

1000-6923(2022)03-1040-08

張浩然(1995-),男,安徽亳州人,東華理工大學碩士研究生,主要研究方向為氣溶膠VOCs和顆粒無機碳.發表論文2篇.

2021-07-25

國家自然科學基金資助項目(41763001)

*責任作者, 教授, L.Luo@hainanu.edu.cn