不同抗磁行為量子點發(fā)光在波導(dǎo)中的手性傳輸*

史書姝 肖姍 許秀來3)?

1) (中國科學(xué)院物理研究所,北京凝聚態(tài)物理國家研究中心,北京 100190)

2) (中國科學(xué)院拓撲量子計算卓越創(chuàng)新中心,中國科學(xué)院大學(xué)物理科學(xué)學(xué)院,北京 100049)

3) (松山湖材料實驗室,東莞 523808)

1 引言

量子信息科學(xué)構(gòu)建的藍圖為一系列前沿理論和技術(shù)提供了機遇與挑戰(zhàn)[1,2].為了提升量子網(wǎng)絡(luò)中量子節(jié)點的性能,需要開發(fā)能夠同時處理量子態(tài)完整傳輸和高效讀出的量子器件,從而實現(xiàn)量子態(tài)與各類多功能量子器件的有效結(jié)合[3,4].最近,手性量子光學(xué)在量子信息領(lǐng)域中受到了廣泛的關(guān)注[5].利用自旋動量鎖定效應(yīng),可以在不同微納結(jié)構(gòu)(光纖[6,7]、波導(dǎo)[8,9]、諧振器[10,11]等)中構(gòu)建自旋-光子界面,實現(xiàn)方向性依賴的傳輸與耦合,從而為量子態(tài)的操控增加了一種新的自由度.其中,波導(dǎo)結(jié)構(gòu)對光子的橫向傳播具有強束縛,通過波導(dǎo)模式與光子偏振的耦合,可以實現(xiàn)單向光子傳輸[12].而在條形波導(dǎo)結(jié)構(gòu)中,光子定向傳輸?shù)膯蜗蛐砸迅哌_0.95[13].到目前為止,波導(dǎo)已實現(xiàn)單向性的量子光源[14]、能量分束[15]、通道轉(zhuǎn)換[16]等功能.此外,具有單向傳輸功能的波導(dǎo)可作為單光子光學(xué)二極管[17,18]、晶體管[19,20]和確定性量子門[21,22]等的關(guān)鍵組成部分.因此,研究單向傳輸波導(dǎo)是實現(xiàn)量子光學(xué)網(wǎng)絡(luò)的一條有探索價值的途徑.

作為研究波導(dǎo)單向傳輸?shù)某Ｓ冒l(fā)光中心,量子點可以看作一個類二能級系統(tǒng),量子點中的電子空穴對復(fù)合時的發(fā)光具有單光子特性[23,24].量子點相較于單個原子具有易于操控和集成的優(yōu)點,可以作為高效單光子源[25-27].同時光子可以作為飛行量子比特的載體.此外,量子點中空穴與電子的自旋可以作為自旋量子比特參與固態(tài)量子信息處理[28-30].因此,量子點可以作為溝通兩種量子比特的媒介[31,32],有望實現(xiàn)分布式計算[33].

然而,在波導(dǎo)單向傳輸?shù)难芯抗ぷ髦?通常隨著磁場的增加,光子的能量總是整體向高能方向偏移[13-16],限制了單向傳輸?shù)哪芰糠秶?在針對量子點的研究中,磁場不僅可以調(diào)控量子點的發(fā)光能級[34,35],而且有研究小組觀測到磁場下量子點熒光的反常抗磁現(xiàn)象[36-38].反?？勾判袨榈牧孔狱c具有出射光子能量向低能方向偏移的特征,可以填補波導(dǎo)中定向光子傳輸?shù)哪芰恳苿臃秶?目前,對波導(dǎo)中具有反?？勾判袨榱孔狱c光源的單向傳輸?shù)难芯窟€未見報道.

本文通過制備懸浮的條形波導(dǎo),在法拉第構(gòu)型(沿量子點生長方向)磁場的調(diào)控下,首次在同一波導(dǎo)器件中實現(xiàn)了具有不同抗磁行為的量子點的圓偏振光的單向傳輸.實驗研究了不同抗磁行為的量子點的單向傳輸,通過對低溫?zé)晒夤庾V進行洛倫茲擬合,得到正常和反?？勾判袨榈牧孔狱c中激子的朗德因子分別為gex1=2.57 與gex2=1.26,抗磁系數(shù)分別為γ1=5.83 μeV/T2與γ2=-3.43 μeV/T2,相應(yīng)的最高手性對比度分別達到0.84 與0.66.在磁場的作用下同時實現(xiàn)了向高能與低能方向移動的量子點圓偏振光的定向輸出,擴展了波導(dǎo)器件的能量傳輸范圍,為實現(xiàn)功能更為豐富的手性量子器件提供了途徑.

2 實驗方法

利用分子束外延的方法,在未摻雜的GaAs 襯底上生長一層厚度為1 μm 的AlGaAs 作為犧牲層.接著在犧牲層上生長一層150 nm 厚的GaAs薄膜,單層自組裝InGaAs 量子點生長于GaAs 薄膜中心.通過電子束曝光技術(shù)將結(jié)構(gòu)圖案轉(zhuǎn)移到使用正抗蝕劑AR-P 6200 旋涂過的樣品上,再使用顯影劑AR 600-546 對電子束曝光區(qū)域進行顯影.定影后,利用電感耦合等離子體蝕刻工藝將圖案轉(zhuǎn)移到GaAs 薄膜上.最后使用氫氟酸溶液去除暴露的AlGaAs 犧牲層,留下懸浮的條形波導(dǎo).

我們將樣品置在溫度恒為4.2 K 的共聚焦熒光顯微系統(tǒng)中進行光學(xué)測試.樣品臺兩側(cè)環(huán)繞的超導(dǎo)線圈可以提供高達9 T 的法拉第構(gòu)型磁場(磁場方向與量子點生長方向平行).量子點由波長為532 nm 的連續(xù)激光器非共振激發(fā).通過光路調(diào)節(jié),激發(fā)光路用于激發(fā)量子點,收集光路用于收集由光柵耦合器耦合出的量子點熒光光譜.其中選用的顯微物鏡數(shù)值孔徑為0.8.收集到的熒光信號經(jīng)過光纖耦合,由分辨率為60 μeV 的光柵光譜儀進行探測.

3 結(jié)果與討論

條形波導(dǎo)的材質(zhì)為GaAs,折射率約為3.46.由于全反射,光子被限制在波導(dǎo)中進行低損耗傳輸.我們將波導(dǎo)設(shè)計成單模波導(dǎo),其設(shè)計參數(shù)詳見文獻[16].雖然條形波導(dǎo)不具備手性的幾何結(jié)構(gòu),但波導(dǎo)中存在局域的圓偏振場分布,自旋極化的量子點可以與這種場分布進行模式耦合,實現(xiàn)量子點自旋與位置相關(guān)的單向光子發(fā)射.Coles 等[13]詳細討論了在無限長條形波導(dǎo)的電場分布,即以波導(dǎo)橫截面中心為零點,位置分別向零點的正方向和負方向移動時,電場分量表現(xiàn)出相反的相位.具體而言,場極化分布分別由零點處線性分布逐漸演變?yōu)樽髨A極化與右圓極化分布,由此生成不對稱的手性特征.由于波導(dǎo)的手性行為與電場分布密切相關(guān),光子傳輸?shù)氖中远扔闪孔狱c在波導(dǎo)中的位置主導(dǎo)決定,圓極化光只有與電場相位匹配時才能形成有效耦合[16].理論上,在偏離條形波導(dǎo)中心的某些位置可以實現(xiàn)最佳手性傳輸.此時,波導(dǎo)內(nèi)電場分布正好為左或右圓極化的狀態(tài),在此放置相同極化方向的圓偏振光可以與波導(dǎo)內(nèi)電場耦合,而相反方向的圓偏振光受到抑制,形成單向傳輸.

圖1(a)展示了實驗制備的條形波導(dǎo)的掃描電子顯微鏡圖像(scanning electron microscope,SEM).條形波導(dǎo)尾端分別連接到左右兩側(cè)的光柵耦合器上.波導(dǎo)中間包含一層InGaAs 量子點,以波導(dǎo)方向為y軸,則量子點隨機分布在波導(dǎo)中平行于波導(dǎo)的xy面.圖1(a)中右邊的插圖為波導(dǎo)橫截面(xz面)中量子點分布的示意圖.量子點能級能量較體材料更低,光激發(fā)產(chǎn)生的電子與空穴弛豫到量子點中形成束縛態(tài),稱為激子態(tài).在實驗中,激光激發(fā)波導(dǎo)中心區(qū)域的量子點時,激子態(tài)產(chǎn)生的熒光會經(jīng)過波導(dǎo)傳輸進入左右兩個光柵耦合器.光柵耦合器可以將平面內(nèi)傳輸?shù)墓庑盘枏呢Q直方向上輸出,以便于共聚焦顯微系統(tǒng)的光譜收集.圖1(b)為量子點在法拉第構(gòu)型的磁場下量子點激子態(tài)能級發(fā)生Zeeman 分裂的示意圖.由于載流子能級不再簡并,量子點中電子與空穴對應(yīng)的自旋態(tài)進行自發(fā)輻射躍遷后,將產(chǎn)出兩支極化相反的圓偏振光(σ+,σ-).這樣的一對左旋與右旋圓偏振光可以作為研究波導(dǎo)手性特征的量子光源.

圖1 條形波導(dǎo)的結(jié)構(gòu)和量子點的能級示意圖 (a)條形波導(dǎo)的SEM 圖像,實驗中激光激發(fā)波導(dǎo)中心區(qū)域的量子點,并從左右兩側(cè)光柵耦合器分別收集量子點的熒光;右邊的插圖為波導(dǎo)中心區(qū)域橫截面中量子點分布的示意圖;(b)量子點能級的Zeeman 分裂示意圖,Zeeman 分裂導(dǎo)致了兩支極化相反的圓偏振光σ-和σ+的產(chǎn)生.Fig.1.Schematic diagram of the structure of the strip waveguide and the energy levels of a quantum dot (QD).(a) SEM image of a strip waveguide.In the experiment,the QDs in the central area of the waveguide were excited by the laser,and the photoluminescence (PL) spetra of the QDs were collected from the left and right grating couplers,respectively.Illustration on the right is the schematic diagram of QDs distributed in the central area of the cross section of the waveguide.(b) Zeeman splitting of the QD energy levels.Zeeman splitting results in two branches of circularly polarized light with opposite polarization σ- and σ+.

量子點在磁場下的能級劈裂程度通常用朗德g因子來描述,Zeeman 分裂的能量大小可寫為ΔEZeeman=gexμBB,其中B為磁場強度,μB為玻爾磁子.則量子點激子態(tài)的朗德因子gex可記為gex=其中E(σ+) 與E(σ-)分別表示在磁場作用下分開的σ+與σ-中心能量.除此之外,法拉第構(gòu)型磁場對量子點內(nèi)部的電子與空穴的行為存在束縛作用,在洛倫茲力的影響下電子與空穴將產(chǎn)生額外的回旋運動,從而影響載流子復(fù)合發(fā)光的速率,產(chǎn)生抗磁效應(yīng).量子點激子態(tài)的抗磁大小與磁場強度的關(guān)系可表述為ΔEEnergyshift其中 ΔEEnergyshift由σ+與σ-的中心 能量的 平均值 來定義,用于描述其能量整體偏移的程度;B代表磁場強度,γ為抗磁系數(shù).磁場下,量子點的抗磁效應(yīng)通常表現(xiàn)為σ+與σ-中心能量的平均值隨磁場增強向高能方向偏移[39-41].然而隨著量子點研究的深入,發(fā)現(xiàn)了σ+與σ-中心能量的平均值隨磁場增強向低能方向移動的情況[36-38].為表區(qū)分,本文中將這兩種抗磁行為稱為正常抗磁與反?？勾?

擁有正?？勾判袨榈牧孔狱c在波導(dǎo)中的手性傳輸結(jié)果如圖2(a)所示.圖中,在波導(dǎo)中心區(qū)域的量子點受激光激發(fā)后,輻射出的熒光的中心能量向高能方向發(fā)生偏移,其中紅色或黑色實線分別代表從右側(cè)或左側(cè)光柵耦合器中收集到的量子點熒光光譜,外加磁場從0 T 逐漸增強到8 T,測量步長為0.5 T.相同磁場強度下左右兩側(cè)收集到的熒光信號表現(xiàn)出明顯的單向傳輸行為,即手性現(xiàn)象.在強磁場下,從左側(cè)收集到的熒光信號σ-正常傳輸而σ+受到抑制,反之亦然.通過觀察可以發(fā)現(xiàn),單向傳輸與熒光峰位或量子點激子態(tài)的Zeeman 分裂程度無關(guān).通過洛倫茲擬合,提取圖2(a)中各個峰值位置對應(yīng)的中心能量,結(jié)果如圖2(b)所示,其中黑色表示σ-,紅色表示σ+.為了進一步得到朗德因子,將σ+與σ-中心能量的差值進行線性擬合,如圖2(c)所示.根據(jù)定義,激子態(tài)Zeeman 分裂程度隨磁場強度變化的斜率即為朗德因子,其擬合結(jié)果為朗德因子gex1=2.57 .圖2(d)表示σ+與σ-中心能量的平均值隨磁場的變化.對其進行二次擬合,可得到抗磁系數(shù)γ1=5.83μeV/T2,與文獻[42]中自由激子的抗磁系數(shù)基本一致.

圖2 正常抗磁行為量子點的手性傳輸實驗結(jié)果 (a) 施加0—8 T 的磁場,從左右兩側(cè)光柵耦合器分別收集到的量子點激子態(tài)的圓極化熒光光譜;(b) 隨磁場變化的熒光光譜的峰值;(c) 激子態(tài)的Zeeman 分裂隨磁場的變化和對應(yīng)的g 因子;(d)激子態(tài)劈裂峰的能量平均值隨磁場的變化和對應(yīng)的抗磁系數(shù).Fig.2.Experimental results of chiral transport of QDs with normal diamagnetic behavior:(a) Circularly polarized PL spectra of excitonic states of QDs collected from the left and right grating couplers by applying a magnetic field from 0 T to 8 T,respectively;(b) PL peak energies as a function of an applied magnetic field;(c) Zeeman splitting of the exciton state with a magnetic field and the corresponding g-factor;(d) average energy of the splitting peaks with a magnetic field and the corresponding diamagnetic coefficient.

在同一根波導(dǎo)中,實驗觀測到了表現(xiàn)為反?？勾诺牧硪粋€量子點的單向傳輸現(xiàn)象,如圖3(a)所示.在相同的實驗條件下,施加0—8 T 的磁場,從左右兩側(cè)光柵耦合器分別觀測到量子點的發(fā)光能量向低能方向偏移,即產(chǎn)生了反?？勾努F(xiàn)象.在0 T 時,圖3(a)中含有3 個量子點的熒光.可以觀察到隨著磁場的變化,每個單峰的Zeeman 分裂以及抗磁行為均不相同.綠色區(qū)域反映了其中1 個反?？勾帕孔狱c在磁場下的發(fā)光光譜.圖3(b)為洛倫茲擬合得到的σ+與σ-的中心能量位置,整體趨勢與圖2(b)正好相反.如圖3(c),提取σ+與σ-中心能量的差值,經(jīng)過線性擬合得到朗德因子gex2=1.26 .對于圖3(d),提取σ+與σ-中心能量的平均值,經(jīng)二次擬合得到抗磁系數(shù)γ2=-3.43μeV/T2,符合文獻[38]中反?？勾偶ぷ拥囊话闱樾?本文中正?？勾排c反?？勾努F(xiàn)象來源于不同的兩個量子點,量子點之間具有形貌大小方面的制備差異,這是造成不同的朗德因子以及抗磁系數(shù)的重要因素.

反?？勾女a(chǎn)生的原因在于帶電激子中電子空穴對復(fù)合輻射出光子后,量子點中仍殘存電子,此時電子運動不再受到初始狀態(tài)下量子點中空穴的庫侖束縛作用,使得終態(tài)量子點中的電子波函數(shù)分布范圍擴散,從而在實驗上表現(xiàn)為反?？勾努F(xiàn)象,具有負的抗磁系數(shù)[36,38].據(jù)此可知圖3(a)中反?？勾努F(xiàn)象量子點激子態(tài)為帶負電激子態(tài).反常抗磁現(xiàn)象一般發(fā)生在小尺寸量子點中[36].由此,在量子點的生長過程中對其半徑進行調(diào)控,可以實現(xiàn)對量子點的正常和反?？勾判袨榈恼{(diào)控,從而在波導(dǎo)中獲得向低能方向和高能方向移動的量子點熒光的單向傳輸.

為了定量描述波導(dǎo)的手性性質(zhì),即光子傳輸?shù)膯蜗蛐?引入手性對比度(contrast,C).以計算σ+的單向性為例,對圓極化熒光光譜中某磁場強度下的σ+進行洛倫茲擬合分別得到熒光信號的峰值強度Iσ+與Iσ-,代入手性對比度公式

進而得到σ+與σ-分別與波導(dǎo)模式耦合后向左與向右傳輸?shù)氖中詫Ρ榷?圖4(a)與圖4(b)展示了正?？勾判袨榕c反?？勾判袨榈牧孔狱c激子態(tài)的手性對比度隨磁場強度的變化.紅色圓點表示從右側(cè)光柵耦合器收集到的σ+相對于σ-的手性對比度,而黑色方塊表示從左側(cè)光柵耦合器收集到的σ-相對于σ+的手性對比度.抗磁與反?？勾帕孔狱c在較強磁場下的手性對比度最高分別達到了0.84 與0.66.

需要強調(diào)的是,由于在低磁場強度下單量子點產(chǎn)生的兩個分裂峰未完全劈開,重疊部分較大,難以從圓極化熒光光譜中直接分辨出手性對比度.因此統(tǒng)計手性對比度時僅對磁場強度在2.5 T 以上的結(jié)果進行計算.同一現(xiàn)象中σ+與σ-手性對此度呈現(xiàn)的差異歸因于兩側(cè)光柵耦合器的制備誤差、量子點制備過程中產(chǎn)生的形貌不對稱以及波導(dǎo)中的背向散射.手性對比度結(jié)果與量子點正常抗磁與反常抗磁的行為無關(guān).兩個量子點關(guān)于最佳手性位置的偏移距離不同,導(dǎo)致具有正常抗磁行為的量子點與反?？勾判袨榈牧孔狱c中σ+與σ-的手性對比度產(chǎn)生較大差異.

4 結(jié)論

本文實現(xiàn)了具有正?？勾排c反?？勾努F(xiàn)象的不同量子點中σ+與σ-在同一個條形波導(dǎo)中的單向傳輸.該結(jié)果表明σ+與σ-的單向傳輸在磁場的作用下除高能方向外,也能向低能方向進行偏移,完善了波導(dǎo)器件的傳輸功能.通過調(diào)節(jié)0—8 T 的法拉第構(gòu)型磁場,觀測到波導(dǎo)中量子點激子態(tài)的Zeeman 分裂以及抗磁效應(yīng)隨磁場的變化,并通過擬合得到了正?？勾排c反常抗磁條件下對應(yīng)的朗德因子與抗磁系數(shù).分別計算了具有正?？勾排c反常抗磁現(xiàn)象的單量子點在單向傳輸過程中的手性對比度,分析了較高磁場下手性對比度產(chǎn)生差異的原因.本文首次聚焦具有反?？勾努F(xiàn)象量子點在波導(dǎo)中的單向傳輸,為寬波段范圍的手性量子器件的研究奠定了實驗基礎(chǔ).