車用汽油及含氧燃料的環境效應

張孟珠,郝春曉,葛蘊珊*,王 欣

車用汽油及含氧燃料的環境效應

張孟珠1,郝春曉2,葛蘊珊1*,王 欣1

(1.北京理工大學機械與車輛學院,北京 100081；2.中國環境科學研究院,北京 100012)

基于7輛國6輕型車的WLTC循環測試,計算了汽油?E10和MTBE10(汽油中添加10%體積的甲基叔丁基醚)排放的溫室氣體的致暖效應(GWP)、臭氧生成潛勢(OFP)和非甲烷有機氣體(NMOG)排放.結果表明,車隊平均N2O和CH4排放的GWP分別為0.6和0.07g CO2e/km.E10和MTBE10的非CO2溫室氣體排放的GWP比汽油更高.從整個碳生命周期看,生物質E10可以使溫室氣體排放的GWP下降5%～15%.E10和MTBE10都傾向于增加苯系物(BHC)排放和OFP.試驗車輛的NMOG排放在30mg/km左右,使用含氧燃料E10和MTBE10沒有顯示出大幅度增加NMOG的現象.

GWP；OFP；汽油；乙醇；MTBE

O3污染和溫室效應是世界環境面臨的主要威脅[1-2].預計到2030年,中國將成為非CO2溫室氣體排放量最多的國家[3].同時,在人口密集的城市,每年以O3為首要污染物的天數接近一半[4].

機動車尾氣中不僅含有CO2?N2O和CH4等溫室氣體,而且其排放的可揮發性有機物(VOC)是O3的主要前驅物[5-6].從污染物生成的原理來看,車輛的N2O排放受到燃料類型、燃燒技術、車輛使用年限、后處理技術等因素的影響[7-9],CH4和VOC排放是燃料中對應成分和燃料完全燃燒程度的函數[10].在車用汽油中添加含氧物質會改變發動機缸內的燃燒特性,進而影響溫室氣體排放、O3合成和醛酮排放,特別是在含氧物質以生物質為原料的情況下.多數研究就乙醇汽油的CO2排放量比汽油低這一現象達成共識,但在乙醇汽油對CH4?N2O和VOC排放量的影響規律方面尚無統一結論[11-13].對于醛酮排放,王欣等[14]測試了25輛在用車在NEDC循環下的排放,證明了汽油中添加乙醇成分有利于降低臭氧生成潛勢(OFP),但會增加醛類排放.另一種常用含氧物質甲基叔丁基醚(MTBE)作為低成本的辛烷值促進劑,自1979年開始被廣泛使用.大量研究表明MTBE的引入極大減少了苯排放和OFP[15-16],但其會代謝出大量危害人體的醛類化合物[17].

目前的多數研究集中于含氧汽油的溫室氣體和VOC排放,鮮見關于致暖效應(GWP)和OFP效應估計的研究.雖然機動車排放的CH4和N2O比CO2排放量少7個數量級,但其對溫室效應的貢獻同樣不容忽視,因為非CO2溫室氣體比CO2截熱能力更強,而且在大氣中停留的時間可能更長;此外,不同碳數、不同結構的VOC成分對應的O3反應率差別很大,對O3形成的貢獻也不相同.因此,本文基于7輛國6a輕型車的全球統一輕型車輛測試循環(WLTC)溫室氣體和VOC中苯系物(BHC)排放因子,對汽油、E10和MTBE10(汽油中添加10%的MTBE)這3種燃料的GWP和OFP進行計算分析,以此評估車用汽油含氧成分和生物質乙醇對大氣環境的影響程度.除此之外,為了衡量燃料含氧對含氧碳氫污染物排放的影響,計算了非甲烷有機氣體(NMOG)排放,以期為燃料設計和污染物治理工作提供借鑒.

1 設備與評價方法

1.1 測試系統及循環

整車排放測試在德國IMTECHSFTP型恒溫恒濕環境倉中進行,底盤測功機為德國馬哈(MAHA)生產的ECDM-48L-4WD型電力測功機.試驗按照我國第6階段排放認證循環-WLTC進行[18],試驗溫度為23℃.采用全流定容稀釋系統(CVS,日本HORIBA公司,型號7400S)取樣.溫室氣體排放測試分析儀為日本HORIBA公司的MEXA-7400LE,檢測方法為:不分光紅外法(NDIR)檢測CO2排放量,氣相色譜和電子捕獲檢測器(GC+ECD)檢測N2O排放量,氣相色譜和氫離子火焰(GC+FID)檢測CH4排放量.苯系物排放的采樣分析采用美國Agilent公司的Tenax TA型金屬采樣管、6890型氣相色譜-質譜聯用儀(GC-MS)和英國Markes公司生產的UNITY型熱脫附裝置.乙醇和醛酮排放由日本HORIBA公司的MEXA-6000FT型傅里葉紅外光譜儀(FTIR)檢測.溫室氣體排放量由CVS稀釋排氣容積、污染物在稀釋排氣中的濃度和污染物在標況下的密度計算;苯系物排放量由Tenax TA管采樣總體積、儀器檢出量和分流比計算.乙醇和醛酮排放量由原始排氣容積(未經稀釋)、污染物在排氣中的濃度和污染物在標況下的密度計算.

1.2 試驗油品

3種試驗油品分別為滿足國6燃油標準的不含氧汽油、E10(10%匹配混合乙醇汽油)和MTBE10 (10%甲基叔丁基醚汽油),如表1所示.3種燃料的芳香烴、烯烴和環烷烴含量接近,E10和MTBE10分別添加了10%體積分數的乙醇和MTBE代替汽油中的部分C8烷烴.

表1 燃油的主要理化參數

1.3 試驗車輛

7輛車(表2)均滿足國6a排放標準,后處理系統均為三元催化器.為了排除發動機和催化器老化對試驗結果的影響,保證車況和催化器性能良好,試驗車輛的行駛里程均小于15000km.

表2 試驗車輛的主要技術參數

注:a為直噴,b為直噴加進氣道噴射,c為手動,d為雙離合,e為無極變速,f為后驅,g為四驅,h為前驅,i為可變壓縮比.

1.4 GWP、OFP和NMOG計算

檢測分析了3種溫室氣體(CO2、N2O和CH4)、7種苯系物(苯、甲苯、乙苯、間二甲苯、鄰二甲苯、對二甲苯和苯乙烯)和5種含氧化合物(甲醛、乙醛、乙醇、甲酸和乙酸).GWP由溫室氣體排放因子和單位溫室氣體的GWP因子按式(1)計算得到,OFP由苯系物排放因子和最大增量反應活性(MIR)值按式(2)計算得到.單位CO2、N2O和CH4氣體的GWP因子分別為1、298和25,苯、甲苯、乙苯、間二甲苯、鄰二甲苯、對二甲苯和苯乙烯的MIR值分別為0.72、4、3.04、9.75、7.64、5.84和1.73.根據美國環保署(EPA)的定義,NMOG包含非甲烷碳氫(NMHC)和含氧碳氫化合物.本文NMOG為NMHC、甲醛、乙醛、乙醇、甲酸和乙酸的排放因子之和.由于FITR對乙醇的測量精度較差,根據Gierczak等人的建議,以乙醇測量值的75%作為乙醇排放因子的實際值[19].

式中:m和m分別表示溫室氣體和苯系物的排放因子,g/km;GWP表示溫室氣體的GWP因子;MIR表示苯系物的MIR值.

2 結果與分析

2.1 燃料的溫室氣體排放及GWP比較

如圖1(a)所示,在相同的試驗室測試條件下,不同車輛的CO2排放水平不同,這與車重、變速系統、發動機額定功率和功重比等因素有關,其中車重是最為主要的影響因素[20].Burgess等[21]的研究發現,車重降低10%,油耗減少8.7%;Ehsani等[22]研究發現,車重降低10%,機動車的CO2排放隨之減少2.5%; Doll等[23]也得到了類似的趨勢.正是基于此,福特和本田汽車分別在底盤和車身結構中使用了鋁和碳纖維.可以看出,添加乙醇或MTBE成分對不同車輛CO2排放的影響不一致.從整個測試車隊來看,燃用汽油、E10和MTBE10時的平均CO2排放因子分別為185.4,181.5和183.7g/km.CO2排放受到燃料碳氫比(C/H)和完全燃燒程度的影響,C/H越大,燃燒程度越高,生成的CO2越多[24].乙醇的C/H為0.33,MTBE的C/H為0.42,汽油中被替換的C8烷烴的C/H為0.44,從這一點來看,乙醇和MTBE都有利于減少CO2的排放.從燃燒程度來說,乙醇和MTBE引入了氧原子,降低了燃料對氧的需求和局部過濃的程度,有利于促進燃燒的完全程度和減少CO的排放.對于不同發動機,兩種因素共同作用導致的燃燒特性不同,因此燃料對CO2排放的影響在不同試驗車輛上存在差異.

如圖1(b)所示,不同于CO2排放的特征,大多數試驗車輛在燃用E10時,N2O排放都有所增加.從整體來看,汽油、E10和MTBE10對應的平均N2O排放因子分別為1.9,2.1和2.0mg/km.N2O主要產生于循環初始,三元催化器溫度較低時,受到駕駛循環、環境溫度、后處理技術和燃料的硫含量等因素的影響.高的硫含量可能導致較多的N2O排放,因為硫推遲了催化器達到工作溫度的時間.各試驗燃料的硫含量順序為:汽油(5.5mg/kg)

如圖1(c)所示,對于大多數試驗車輛,燃用E10或MTBE10時,CH4排放相對于汽油都減少,最大下降比例達到20%.汽油的平均CH4排放因子為2.9mg/km,E10和MTBE10的CH4排放因子分別是汽油的96%和86%.CH4的主要致因是缸內的不完全燃燒,與循環初始缸內溫度低密切相關.V3的N2O和CH4排放都明顯高,原因是V3的車重大,燃燒需要的燃油量多;同時V3的變速器檔位少,多工況下平順性和經濟性差.

由以上分析可知,不同車輛個體的排放水平有很大差異,受燃料的影響也不盡相同.這是因為整車的尾氣排放受到發動機轉速、負荷和后處理器等因素的影響.排除個體差異,提取關鍵的車輛特性參數,通過大量試驗數據,采用算法和統計模型建立車輛-燃料-排放之間的關系對于優化車輛結構、燃料升級和控制污染物排放具有重要的作用.由于本文的重點是研究燃料成分變化對車隊整體排放水平的影響,因此所選用的試驗車為市場占有率高的車型且盡量包含不同發動機型式、不同排量和不同變速系統,以較為全面地體現整體排放水平的變化.

圖2(a)給出了7輛試驗車燃用不同燃油時非CO2氣體排放的GWP.值得注意的是,雖然N2O和CH4的排放因子處于相近水平,但N2O排放的GWP為0.6g CO2e/km,CH4排放的GWP僅為0.07g CO2e/km.這也證明在國6排放法規中加入N2O限值對于控制溫室效應十分必要.如前所述,N2O是起動初始溫度低時三元催化器的副產物,所以混合動力車的N2O排放及其溫室效應需要特別關注.從車隊平均水平來看,燃用汽油、E10和MTBE10時的非CO2溫室氣體排放的GWP分別為0.648,0.691和0.662g CO2e/km,使用含氧燃料增加了車隊的非CO2溫室氣體排放的GWP.

圖2(b)給出了燃用不同燃料時排放的溫室氣體的GWP,降低燃油消耗,提高發動機的熱效率在長期內仍是限制溫室效應的關鍵.可以看出,使用含氧燃料對尾氣排放的GWP的影響存在個體差異.V6和V7在使用E10和MTBE10時的GWP相較于汽油均略有上升,上升比例約為1%～2%.V4僅在使用E10時GWP有所升高,而V3僅在使用MTBE10時GWP有所增加.從車隊排放的平均值看,E10和MTBE10的GWP相較汽油的分別下降了2%和1%,優勢并不明顯.但如果E10中的乙醇來自于生物質,則從整個碳生命周期考慮,燃用E10的GWP中不需要計入乙醇燃燒產生的10～14g的CO2(如圖2(b)中陰影所示),在這一前提下,使用E10相比于使用汽油時,GWP一定減少,減少比例從5%～15%不等.

2.2 燃料的BHC排放及OFP比較

如圖3(a)所示,燃用汽油、E10和MTBE10時,車隊平均BHC排放因子分別為20.1,21.6和23.0mg/ km.無論使用何種燃料,甲苯始終是最多的BHC,排放達到6～12mg/km,占比30%～50%.乙苯、間二甲苯、對二甲苯和苯的車隊平均排放相當,都在2～3.5mg/ km.相比于燃用汽油時的排放,E10的使用增加了間二甲苯(+0.7mg/km)、對二甲苯(+0.7mg/km)和甲苯(+1.4mg/km)的排放,減少了乙苯(-0.7mg/km)和鄰二甲苯(-0.4mg/km)的排放;MTBE10的使用也增加了間二甲苯(+1.0mg/km)、對二甲苯(+0.9mg/km)和甲苯(+1.1mg/km)的排放.雖然前人的研究結果表明,BHC排放主要來源于燃料中相同的成分的未燃[26-27],但3種試驗燃料的BHC排放還是有所差異,這說明含氧成分會對BHC排放種類及分布產生影響.

如圖3(b)所示,燃用汽油、E10和MTBE10時,車隊平均OFP分別為89.2,100.0和109.3mg O3/km.乙醇和MTBE成分都傾向于增加車隊的OFP.除了甲苯因排放量高對OFP貢獻達30%以外,間二甲苯對OFP的貢獻也不容忽視,達20%～35%.

2.3 燃料的NMOG及THC排放比較

如圖4(a)所示,汽油、E10和MTBE10對應的平均THC(NMHC+CH4)排放因子分別為19.3,18.5和17.3mg/km.各個試驗車的THC排放都小于35mg/ km,遠低于國6排放標準規定的50mg/km的限值[18].V4和V6的THC排放在使用含氧燃料后有比較明顯的增加,使用E10時分別增加1.3和7.6mg/km,使用MTBE10時分別增加0.5和5.2mg/km.

圖4(b)給出了燃用不同燃料時的NMOG (NMHC+含氧化合物)排放因子.7輛車燃用汽油、E10和MTBE10時的平均NMOG排放因子分別為30.7,29.4和30.3mg/km,其中含氧化合物的平均排放因子分別為14.5,13.9和15.5mg/km,與NMHC的排放因子基本持平.可以看出,盡管對于大多數試驗車輛而言,使用含氧燃料E10和MTBE10并未大幅度增加NMOG,甚至某些車輛的NMOG還有所下降,但值得注意的是,對于試驗車輛V4和V6來說,使用含氧燃料顯著提高了尾氣中的NMOG,V4和V6的NMOG排放在使用E10時分別增加2.6(12%)和7.2(30%) mg/km,在使用MTBE10時分別增加3.6(17%)和9.1(38%) mg/km.對比THC和NMOG排放可以得出,在汽油中添加含氧成分尤其是MTBE后,某些車輛的含氧化合物(醛類和乙醇等)的排放增加,其中甲醛排放增加5%～7%,需要特別關注.由于試驗車輛的NMOG排放幾乎是NMHC排放的2倍,如果法規僅限制NMHC和CH4的排放因子之和,即THC,而忽略含氧化合物排放,則近半數的污染物未被考慮在內.比如V3的THC排放因子為30mg/km,而它的NMOG和CH4的排放因子之和超過了50mg/km.

3 結論

3.1 相比于不含氧汽油,含氧燃料E10和MTBE10降低了車隊CH4和CO2排放因子,增加了N2O排放因子.

3.2 車隊平均N2O排放的GWP為0.6g CO2e/km, CH4排放的GWP為0.07g CO2e/km,使用含氧燃料E10和MTBE10增加了車隊非CO2溫室氣體排放的GWP.

3.3 含氧燃料對尾氣排放的GWP的影響存在個體差異,但如果E10中的乙醇來自于生物質,則從整個碳生命周期考慮,使用E10相比于使用汽油時,排放的GWP一定減少,減少比例從5%～15%不等.

3.4 燃用汽油、E10和MTBE10時,車隊平均BHC排放因子分別為20.1,21.6和23.0mg/km.乙醇和MTBE成分都傾向于增加車隊的OFP.

3.5 汽油、E10和MTBE10對應的平均NMOG排放因子分別為30.7,29.4和30.3mg/km.使用含氧燃料E10和MTBE10的NMOG與汽油持平.部分車輛的NMOG和CH4的排放因子之和超過了50mg/km.

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ZHANG Meng-zhu1, HAO Chun-xiao2, GE Yun-shan1*, WANG Xin1

(1.School of Mechanical Engineering, Beijing Institute of Technology, Beijing 100081, China；2.Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China)., 2022,42(4)：1545～1551

Based on the WLTC test results of seven China-6 compliant light-duty vehicles, the global warming potential (GWP), ozone formation potential (OFP), and non-methane organic gases (NMOG) with gasoline, E10, and MTBE10 were calculated and discussed. The GWP of crew-averaged N2O and CH4emissions were respectively 0.6 and 0.07g CO2e/km. The GWP of non-CO2greenhouse gases with E10 and MTBE10 fuelling was higher than those of gasoline. Bio-E10 is capable of removing 5%～15% of life-cycle GWP from gasoline vehicles. E10 and MTBE10 both tended to increase benzene hydrocarbon (BHC) emissions and therefore OFP. The NMOG from the test vehicles was roughly 30mg/km. The employment of oxygenated fuels, such as E10 and MTBE10, didn’t result in an obvious increase in NMOG.

GWP；OFP；gasoline；ethanol；MTBE

X51

A

1000-6923(2022)04-1545-07

張孟珠(1993-),女,內蒙古自治區包頭市人,博士,主要從事機動車排放測試及乙醇汽油排放特性研究.發表論文10余篇.

2021-09-13

國家自然科學基金青年科學基金資助項目(51806015);移動源污染排放控制技術國家工程實驗室開放基金資助項目(NELMS2018A17)

*責任作者, 教授, geyunshan@bit.edu.cn