華北地區地表臭氧時空分布特征及驅動因子

柯碧欽,何 超,楊 璐,葉志祥,易嘉慧,田 雅,慕 航,涂佩玥,韓超然,洪 松*

華北地區地表臭氧時空分布特征及驅動因子

柯碧欽1,何 超1,楊 璐1,葉志祥1,易嘉慧1,田 雅1,慕 航1,涂佩玥2,韓超然1,洪 松1*

(1.武漢大學資源與環境科學學院,湖北 武漢 430079；2.湖北大學資源環境學院,湖北 武漢 430062)

利用趨勢分析(TA)、地理時空加權回歸模型(GTWR)和多因素廣義相加模型(MGAM),研究了2015～2020年華北地區O3濃度的時空分布規律及驅動因素間的復雜非線性關系.結果表明,華北地區年均O3濃度>70μg/m3,整體呈持續增長趨勢,平均增加速率為2.3μg/(m3·a)(<0.01);季節上O3濃度呈春夏高、秋冬低,其中夏季(136.6μg/m3)>春季(112.4μg/m3)>秋季(78.8μg/m3)>冬季(56.5μg/m3);空間上呈西南高、東北低的分布格局.氣溫是華北地區O3濃度的主要氣象驅動因子,其次是風速與降水;O3濃度與氣溫、風速呈顯著正相關,與氣壓、相對濕度、降水、能見度呈顯著負相關;氣溫與相對濕度、氣溫與能見度以及氣溫與氣壓的交互作用對O3濃度的影響較大.第二產業占GDP的比重是華北地區O3濃度的主要社會經濟驅動因素,工業生產用電量、工業SO2排放量對O3濃度變化也有一定影響.

臭氧(O3)；時空分布；驅動因子；地理時空加權回歸(GTWR)；多因素廣義相加模型(MGAM)

近地面臭氧(O3)是一種二次空氣污染物,由前體物氮氧化物(NO)和非甲烷揮發性有機化合物(NMVOCs)經過一系列光化學反應產生,對生態系統[1]、經濟[2]和人類健康[3]存在直接負面影響.華北地區O3日污染超標率從2014～2018年上升了39.8%,為中國O3污染最嚴重的區域之一[4].

近地面O3性質活潑,其濃度變化易受自然條件和人為排放因素的影響[5].在氣象因子上,氣溫[6]、氣壓[7]、相對濕度[8]、降水[9]等對O3的作用已被揭示.對社會因子, 汪可可等[10]分析四川盆地O3濃度變化發現城建用地占區面積、人口密度發揮了主導作用.在前體物(NO[11-12]、揮發性有機化合物[13-14])研究上,Chang等[15]分析上海O3污染的驅動力,發現減少揮發性有機物排放能有效改善上海的O3污染.而其它自然環境因素,如地形[16]、氣候變化[17]、海拔[18]、植被[19]等也被證實顯著影響著O3的累積與擴散.

現有研究為識別O3驅動因子提供了理論依據,多數研究僅將各驅動因素納入模型,分析單影響因素對O3的作用,未考慮多影響因子交互作用下的O3濃度變化;多數研究僅基于地理加權回歸(GWR)模型、聚類分析等空間方法擬合驅動因子在地理位置上的差異性,未能反映其對O3的作用強度隨時間的變化情況;部分研究只采用例如線性回歸模型等線性方法來擬合O3濃度與影響因素之間的關系,而影響因素對O3濃度的影響過程是復雜而無規則的,采用線性方法進行模擬會造成較大誤差.

GTWR(時空地理加權回歸模型)是GWR模型的延伸,能反映變量的時空差異性,解決數據的時間非平穩性問題[20];而GAM模型能對線性與非線性關系進行良好擬合,在解決復雜的非線性問題上具有精度高、靈活性好的優點[21].這兩者已被廣泛運用于大氣科學領域[22-23].基于此,本文利用趨勢分析、Mann-Kendall等方法定量分析2015～2020年華北地區O3濃度變化的時空分布規律;利用GTWR模型分析華北地區O3濃度變化的氣象驅動因子,并采用多因素GAM模型研究了氣象因子間的交互作用;利用GTWR模型定量估計華北地區O3濃度的社會經濟驅動因子及其空間差異.

1 數據與方法

1.1 研究區域

選取華北地區(34°N～53°N,97°E～126°E)為研究區域.近年來,由于嚴峻的空氣污染,華北地區已成為國內外研究的熱點之一[24].華北地區位于中國北部,通常指秦嶺——淮河線以北,長城以南的廣大區域,主要涵蓋北京、天津、河北、山西和內蒙古的36個重點地級市.該地區橫跨亞熱帶與北溫帶,夏季炎熱濕潤,冬季低溫少雨[25].36個市(盟)的具體信息如表1和圖1所示.

表1 2019年華北地區36個主要市(盟)的指標統計

續表1

圖1 華北地區地理位置示意

1.2 數據來源

1.2.1 O3濃度數據 2015年1月1日～2020年12月31日的O3濃度數據來自中國國家環境監測中心(CNEMC)(網址:http://quotsoft.net/air/).根據《大氣污染物濃度數據有效性規定》(GB3095-2012)[26],對O3濃度數據進行數據保證與質量控制處理.其中,每個市(盟)的O3濃度為該市全部監測站數值的平均值,年均濃度和季均濃度分別由日均濃度求得.

1.2.2 氣象數據與社會經濟數據 本文所采用的2015年1月1日～2020年12月31日的逐日氣象數據來自中國氣象局國家氣象信息中心(網址:http: //data.cma.cn/).獲取的氣象數據包括氣溫(TEM,°C),地面氣壓(Pa, HPa),相對濕度(RH,%),2min平均風速(WS,m/s),日累計降水量(PRE_C,mm)和10min平均能見度(VS,m).

2015～2018年的社會經濟統計數據來自中國城市統計年鑒(https://data.cnki.net/yearbook/Single/ N2020050229)和中國統計年鑒(http://www.stats. gov.cn/tjsj/ndsj/).獲取的社會經濟指標有18個,包括GDP、人口、污染物排放、土地面積等,這些指標已被前人證實對O3濃度變化具有影響[27].對這些指標進行篩選,依據如下:①剔除數據缺失過多的指標[28];②考察指標之間是否存在共線性,若存在,只能保留其中一個指標;③在社會、經濟、工業方面各選取代表性指標,結合相關性分析,優先選取具顯著相關性的指標.綜上得到以下5個指標:人均GDP(GPC,元/人)、戶籍人口數(POP,人)、工業生產用電量(ECIP, kWh)、第二產業占GDP的比重(SSII,%),工業SO2排放量(ISO2, t).表2顯示了本文所選取的氣象與社會經濟指標.

表2 O3濃度影響因素的指標選取

1.3 研究方法

1.3.1 趨勢分析(TA) 趨勢分析法是對一系列變量進行一元線性回歸,從而探究變量時間變化趨勢的方法,常用于分析大氣污染物的時間動態變化[29].本文采用趨勢分析法探究華北地區2015～2020年O3濃度的年際變化,計算公式如(1)所示:

式中:O3表示華北地區各個市(盟)的臭氧濃度;代表年份,此處為1～6a;代表第年;斜率代表O3的變化趨勢.若斜率為顯著正值,表明該市(盟)在6a間的O3濃度增加顯著;若斜率為顯著負值,表明O3濃度的大幅度減少.

1.3.2 時空地理加權回歸(GTWR) 本文采用GTWR模型分析了華北地區O3濃度社會經濟影響因素的時空分異特征,計算公式如下:

帶寬的選取會影響模型結果,值過小會導致過擬合,過大將對模型影響較小的點納入模型,導致結果不準確.本文采用自適應帶寬,即按照修正后的赤池信息量(AICc)作為帶寬選取和模型抉擇的判定標準[30].此外,為了體現GTWR模型的擬合優勢,本文應用普通最小二乘法模型(OLS)加以比較.OLS是基本的線性回歸模型之一,具有應用廣泛、全局性和無偏性等特征[31].

1.3.3 多因素廣義相加模型(MGAM) 廣義相加模型是一種自由的非參數回歸模型,能靈活地表示變量之間的復雜關系,自由地探測非線性回歸的影響[32].傳統的加性模型采用光滑函數對每個加性項進行擬合,能自動選取合適的多項式來解釋自變量與因變量之間的關系[33].Hastie等[34]對加性模型的應用范圍進行拓展,構建了廣義加性模型,基本形式見公式(3):

在MGAM模型中,共有經、緯度及6個氣象交互影響因素,如公式(4)所示:

GAM模型的結果可通過調整、P值、F統計值、方差解釋率等參數來判定.其中,調整2作為解釋系數,能評估GAM模型對解釋變量的解釋程度,其取值范圍為0～1,當值越趨近于1,表明模型擬合效果越好.F值是統計檢定值,一般F值越大的指標更具重要性.

2 結果與討論

2.1 O3污染時空特征

圖2 華北地區2015～2020年O3濃度時空分布特征

如圖2(a)所示,華北地區的年平均O3濃度>70μg/m3.O3濃度最高的市(盟)為阿拉善盟(113μg/ m3),其次為長治(109μg/m3)、衡水(108μg/m3)、鄂爾多斯(106μg/m3)、朔州(105μg/m3),均超過世界衛生組織的I級標準[35],最低的是呼倫貝爾市(75μg/m3).圖2(b)統計了2015～2020年各市(盟)O3濃度超標(O3>100μg/m3)的累計天數.結果表明,阿拉善盟、長治、鄂爾多斯、朔州等11個市(盟)的O3濃度累計超標天數超過1000d,其中阿拉善盟的O3濃度累計超標天數最高,為1358d.位于內蒙古中、東部,河北南部和山西南、北部的20個市(盟)的O3濃度累計超標天數超過900d.從時間變化來看,除巴彥淖爾、烏蘭察布、通遼等市(盟)外,其它市(盟)O3濃度超標天數從2015～2020年呈波動增加趨勢,特別是2017年以后,其超標天數顯著增加,其中內蒙古阿拉善盟、山西長治、河北衡水的O3濃度的年均超標天數分別為 226,192和187d.

2.2 O3濃度的年際變化與季節變化

華北地區2015～2020年的年平均O3濃度分別為86,91,107,97,100和98μg/m3,平均增幅為2.3μg/ (m3·a)(圖3).2020年華北地區有16個市(盟)的年均O3濃度超過100μg/m3,與2015年相比年均O3濃度超過100μg/m3的市(盟)增加了9個,主要集中分布在內蒙古的阿拉善盟、鄂爾多斯、烏海,山西的晉城、長治,河北的衡水、滄州以及天津.2015～2020年O3年均濃度增長速率最大的市為晉城、臨汾和呂梁,增幅分別為11.5,7.8和7.2μg/(m3·a).其它市(盟),年均O3濃度增長速率的范圍為0.4(呼倫貝爾)～6.7μg/ (m3·a)(晉中).相比年均O3濃度快速增長的市(盟),內蒙古的7個市(盟)(如包頭、通遼等)、朔州、承德、張家口和北京的年均O3濃度不同程度下降,其下降范圍為0.8～2.8μg/(m3·a).

由圖4可見,O3濃度呈現出較大的季節性變化,夏季最高(136.6μg/m3),冬季最低(56.5μg/m3),其次是春季(112.4μg/m3)和秋季(78.8μg/m3).在春季,北京、內蒙古西部、河北大部分地區和山西的平均O3濃度均大于110μg/m3;此外,山西呂梁、太原和大同、河北秦皇島、內蒙古東部和天津的O3濃度范圍為88.8～109.7μg/m3.夏季,北京、山西臨汾和河北邢臺、廊坊、保定、滄州、衡水的O3平均濃度超過150μg/m3,其中保定的O3濃度最高(160.9μg/m3),其次是北京(155.7μg/m3)和邢臺(154.8μg/m3).在秋季,除了阿拉善盟(104.3μg/m3),所有市(盟)的平均O3濃度都低于100μg/m3.全年最低的O3濃度主要位于呼倫貝爾(60.2μg/m3),其次是興安盟(63.1μg/m3)、呂梁(63.9μg/ m3)、赤峰(66.3μg/m3)、錫林郭勒盟(67.3μg/m3)、北京(67.8μg/m3)和太原(69.3μg/m3),其濃度均小于70μg/m3.冬季整個華北地區的平均O3濃度低于90μg/m3,最低O3濃度出現在呂梁(42.6μg/m3),其次是石家莊(42.7μg/m3)和太原(44.4μg/m3).其中,秦皇島、晉中和北京等12個市的平均O3濃度低于50μg/m3.除阿拉善盟(87.2μg/m3)和鄂爾多斯(73.9μg/ m3)外,華北地區的O3濃度均低于70μg/m3.

圖3 華北地區2015～2020年平均O3濃度和變化趨勢的空間分布

圖4 華北地區2015～2020年平均O3濃度季節性空間分布

2.3 氣象驅動因子分析

2.3.1 共線性檢驗 為了探究華北地區O3與氣象因素間的相互關系,選取逐日氣象數據(包括TEM、Pa、PRE_C、RH、VS、WS)作為解釋變量,將GTWR模型用于各市(盟)的O3氣象影響因素的擬合.在模型構建之前,運用相關性分析來研究氣象因素與O3之間的關系,發現6個因素均通過了顯著性檢驗(< 0.01),說明氣象因素的選取具實際意義.尤其是氣溫,spearman相關系數達到0.751(<0.01),是O3濃度的重要氣象驅動因子.此外,還需對各解釋變量進行多重共線性檢驗,以排除由于解釋變量的相互作用造成模型不穩定的情況.方差膨脹因子(VIF)用以衡量變量因子獨立性,VIF>10則說明變量間存在共線性.采用SPSS26.0進行共線性診斷,發現經度、緯度、氣溫、氣壓、降水、相對濕度、能見度、風速的 VIF分別為:3.57,2.26,1.14,2.77,1.42,1.22,1.13,1.46,說明氣象因子之間互相獨立,不會由于相互影響作用干擾模型的穩定性.

2.3.2 GTWR模型擬合結果 經過共線性檢驗,分別構建OLS模型與GTWR模型以比較兩者的擬合結果(表3～4).明顯看出,GTWR的6a全局平均為0.732,比OLS模型提高了0.196;此外,GTWR模型的赤池信息量準則(AICc)和殘差平方和(RSS)均小于OLS模型中的相應值.該結果說明GTWR模型的解釋變量對O3濃度的解釋度更強,更能詮釋具有時空異質性的數據.

表3 GTWR模型的輸出結果

表4 OLS模型的輸出結果

由表5可得,氣溫和風速與O3呈顯著的正相關,其回歸系數的平均值分別為3.12和0.97;氣壓、相對濕度、降水和能見度與O3呈顯著的負相關,其平均回歸系數分別為-0.12、-0.24、-0.57和-0.09.根據回歸系數絕對值排序可得,氣溫是華北地區O3變化最主要的氣象主導因素,其次是風速與降水.從空間分布分析,氣溫在整個華北地區都對O3濃度存在正向促進作用,但在內蒙古的作用力低于其它地區.從時間上分析,氣溫對O3的影響程度隨時間波動增加(圖5a).有學者曾指出,溫度與O3之間存在正向響應,O3濃度變化具一定的溫度依賴性[36].高氣溫意味著日照強度高,提供了光化學反應的條件,反應速率大為提高,有利于O3的生成[37-38].除了通遼市,氣壓在華北絕大部分地區與O3濃度呈負相關,這可能與區域O3的聚集與擴散有關:低氣壓會使近地面O3由四周向低壓中心水平傳輸,導致該低壓中心處O3集聚,濃度增加;高氣壓則促使O3向四周區域擴散,降低該地O3濃度[39-40];在時間上,氣壓的負向影響無明顯變化(圖5b).

從整個地區來看,相對濕度和降水都對O3的生成有抑制作用,且兩者在內蒙古的抑制作用均低于其它地區(圖5c,e).對前者而言,一方面大氣中的水汽能減弱太陽紫外輻射,不利于生成O3的光化學反應進行;另一方面,如果空氣中的水汽含量高,則水汽可通過下列化學反應步驟消耗O3:①O3+H2O+hv?2×OH+O2;②O3+×OH?HO2×+O2;③ O3+H2O×?×OH+ 2O2[41-42].對后者而言,降水多伴隨云雨天氣,云層能吸收大氣上空的短波輻射,減少抵達地面的太陽輻射,使O3的生成缺乏必要的光化學反應條件[43].在大部分市(盟),風速的增加促進了O3的增加.風速對二次污染物O3的作用較復雜,Ma等[44]的研究表明,近地面風力大,垂直動量的輸送力增強,促進O3從較高濃度的高空向地表輸送;且在風速與湍流作用增強時,對生成O3的光化學反應有一定加速作用,這可能是風速導致華北地區O3污染加重的原因(圖5d)[45].觀察到能見度與O3在秋、冬季呈正相關,與前人研究一致,因為能見度高往往伴隨著天氣晴朗、太陽輻射強的氣象條件,是有利于光化學反應與O3濃度增加的[46];在春、夏季呈負相關,特別是夏季負相關更強,這是因為華北地區大氣能見度受多種影響在夏季最低[47],而O3濃度卻在夏季達到峰值,兩者不相“協同”而呈現負相關.

表5 GTWR模型的全局擬合系數

圖5 GTWR模型中各氣象指標的系數空間分布與時間變化

分析華北地區O3年際變化、季節變化與氣象因子的關系,得到各氣象因子的年際與季節影響大小排序(表6). O3濃度的主要氣象影響在2018年以前為氣溫與風速,2018年起則為氣溫與降水.O3平均濃度在2017年與2019年處于高值,分別為107與100μg/m3,而這兩年的氣溫回歸系數也達到最高值3.72和3.66,華北地區溫度的升高為O3濃度增加的一個重要原因[48].其它氣象因素也不同程度地影響著區域O3的分布與運輸,例如,2017年夏季華北地區經歷的最為嚴重的O3污染事件,主要是由于中高緯度波活動的影響,形成了高溫、太陽輻射強、云量減少、相對濕度較低的氣象條件;偏南暖氣流加速了O3的水平輸送;逆溫與下沉運動促進了O3垂直輸送,且不利污染物擴散[49-50].此外,O3濃度的季節分異也受到了氣溫的主導,在夏季氣溫的回歸系數達到3.89,在冬季則為最低值2.33.夏季O3濃度飆升,達到136.6μg/m3,一方面是由于O3前體物的持續增多,另一方面則歸因于高溫現象頻發.華北地區夏季太陽輻射強,氣溫不斷攀升,低壓、焚風效應等因素不利于污染物擴散,為O3生成提供了條件[51].在冬季,氣溫下降,云量增多,降水,相對濕度增大等因素不利于O3累積,其濃度降低[52].

表6 O3年際和季節變化與氣象因子的影響大小排序

*括號中為各氣象因子的平均回歸系數.

2.3.3 多因素GAM模型擬合結果 實際情況中,O3濃度并非受單一因素驅動,各因素之間的交互作用會綜合影響O3濃度[53].進一步探究氣象因素對O3濃度的驅動能力,選取氣象數據(包括TEM、Pa、PRE_C、RH、VS、WS)與經緯度坐標()作為解釋變量,構建多因素交互作用下的GAM模型.通過兩兩組合得到16個交互項,結果顯示,這16項均通過了顯著性檢驗,在<0.01水平下對O3濃度變化影響顯著.MGAM模型2為0.718,說明各交互項對O3濃度的解釋程度較高,模型擬合效果較好.在所有交互項中,氣溫和相對濕度、氣溫和能見度以及氣溫和氣壓的交互項F值較大,交互作用較強.

由圖6可見,隨著氣溫與氣壓的增加,O3濃度呈增加趨勢;類似地,高氣溫與高相對濕度的組合也能促進O3的生成.與之相反,降水與氣溫的雙重作用會導致O3濃度下降,氣壓與風速、相對濕度與降水的組合亦是如此.其它情況,例如氣溫與能見度的組合,則為一方增加能促進O3增長,另一方起到抑制作用.具體而言,當氣溫處于低值,O3濃度隨著氣壓的升高而降低;當氣溫處于高值,O3濃度隨著氣壓的升高而增加.當氣壓與溫度均增加時,O3濃度也隨之顯著增加(圖6a).O3與氣壓、氣溫都呈正相關關系,因此這兩個因素的交互作用對O3起到正面影響.O3濃度隨氣溫與相對濕度的增加呈上升趨勢(圖6c).盡管高濕度不利于光化學反應的進行,但氣溫作為O3最重要的氣象驅動因素,其正面影響力遠大于相對濕度的負向作用,致使這兩者作用下O3仍有所增長.能見度與O3呈負相關,其與氣溫的交互作用通常會降低O3濃度(圖6d).當氣溫較高時,O3濃度隨著能見度的增加而逐漸降低;當能見度較低時,O3濃度隨著氣溫的增加而增加.只有當氣溫處于高值而能見度處于低值時,有利于O3濃度的生成與累積.除氣溫與相對濕度、氣溫與能見度、氣溫與氣壓這三項F值較大的交互項外,其它氣象因子間的交互作用也對華北地區的O3濃度存在重要影響.例如,降水與氣壓均與O3濃度呈負相關,當這兩個因素增加、交互作用時,O3濃度逐漸下降.氣壓較高時,降水的增加會顯著降低O3濃度值;氣壓較低時,降水增加,O3濃度無明顯變化(圖6j).結果表示,低降雨量、高氣壓的組合,有利于華北地區O3濃度的上升.

圖6 各氣象指標對O3濃度變化的交互作用的三維效應

,,軸的設定如(a)中所示,軸為線性預測值O3濃度,與軸分別為:氣溫與氣壓(a),氣溫與降水(b),氣溫與相對濕度(c),氣溫與能見度(d),氣溫與風速(e),風速與降水(f),風速與能見度(g),氣壓與風速(h),氣壓與相對濕度(i),氣壓與降水(j),降水與能見度(k),相對濕度與降水(l)

2.4 社會經濟影響因素分析

2.4.1 共線性檢驗 采用SPSS 26.0對2015～2018年各市(盟)的5個社會經濟因素進行多重共線性檢驗,人均GDP、人口數、工業生產用電量、第二產業占GDP的比重、工業SO2排放量5個因素的VIF分別為1.33,1.57,1.62,1.17,1.05(均<10),表明這5個因素之間不存在或存在很弱的多重共線性.

2.4.2 GTWR模型擬合結果 構建OLS和GTWR模型以比較擬合優度,如表7所示,GTWR的調整為0.655,比OLS模型提高了0.406;其AICc和RSS均小于OLS模型中的相應值.可看出GTWR模型在擬合華北地區O3的社會經濟因素上存在優越性.對GTWR回歸結果進行分析,標準化殘差有92.92%落在-2～2的范圍之中,表明擬合結果較好.在OLS回歸檢驗中,工業生產用電量、第二產業占GDP的比重、工業SO2排放量這3個工業指標通過了顯著性檢驗(<0.01),而人均GDP與人口數未通過顯著性檢驗,表明對O3濃度無明顯影響.這是因為華北地區工業發達,人口稠密,京津唐為我國四大工業基地之一,重工業污染嚴重[54];山西省煤礦資源豐富,煤煙型污染泛濫[55];內蒙古中部為我國少有的能源富集區域,重工業城市多[56].因此工業驅動因子對華北地區的O3濃度有較大的作用力,O3濃度的空間分布往往呈現明顯的“工業”導向,與黃小剛等[57]的研究結果一致.工業生產用電量越多、第二工業比重越大的城市通常有更大的O3濃度.

表7 OLS和GTWR模型的比較結果

對通過顯著性檢驗的3個工業指標進行分析,其2015～2018年回歸系數的空間分布如圖7所示.在構建的社會經濟GTWR模型中,第二產業占GDP的比重是華北地區O3濃度的重要社會經濟驅動因子,對O3濃度有極大的正向促進作用.2015～2018年的回歸系數平均值為0.54,在2015年回歸系數平均值更是達到0.96.第二產業是包括采礦、制造等在內的工業,多為能源消耗高、污染排放大的產業[58].華北地區的重工業城市眾多,以2018年為例,唐山、保定、大同的第二產業比重分別高達61.55%、48.59%和51.12%.而化石燃料、工藝制造、石油化工等產業是氮氧化物(NO)和揮發性有機物(VOCs)的重要來源,這些作為O3前體物的化合物會在光化學反應下生成O3,造成O3濃度的提升[59].從時間上來看,大多數城市的回歸系數呈波動下降趨勢,意味著第二產業占GDP的比重對O3濃度的正向影響作用減弱.這可能是因為這些城市的第二產業占GDP的比重下降,導致該指標對O3生成的貢獻度減小.

圖7 GTWR模型中工業指標系數空間分布

工業生產用電量與工業SO2排放量也通過了顯著性檢驗,表明這兩個指標也是O3濃度的驅動因子.但從系數上來看,兩者的回歸系數的絕對值很小且呈現時空異質性.這可能是因為在GTWR模型中,第二產業占GDP的比重是O3濃度的重要驅動,受其影響的“挾持”,致使其它指標的影響能力大為削弱.采用SPSS 26.0進行相關性分析,得出工業生產用電量與工業SO2排放量的spearman相關系數分別為0.335**(<0.01)和-0.478**(<0.01).這表明工業生產用電量與O3濃度呈顯著正相關,一般而言,工業生產用電多伴隨著工業活動的進行,因此生產用電增加可能導致如Vocs等O3前體物排放的增加,對O3的生成與累積有促進作用[60].工業SO2排放量與地表O3濃度往往呈負相關,因為SO2進入大氣中可能與O3發生如下反應:O3+SO2?SO3+O2,當SO2濃度持續上升時,促使該反應向右進行,從而消耗O3.有學者發現,蘭州市O3與SO2濃度在24h變化中,SO2的最大值對應著O3濃度的最小值,而O3濃度的最大值通常對應著SO2濃度的最小值,兩者“峰谷”相反,具有負相關性[61].

3 結論

3.1 華北地區是我國O3污染最嚴重的地區之一, 2015～2020年平均O3濃度較高(均>70μg/m3),總體呈現“西南高、東北低”的趨勢特征.O3濃度最高的市(盟)為阿拉善盟(113μg/m3),其次為長治(109μg/m3)、衡水(108μg/m3)、鄂爾多斯(106μg/m3)、朔州(105μg/ m3),最低的為呼倫貝爾市.在6a間,5個市(盟)的O3濃度累計超標天數>50%;23個市(盟)的累計超標天數>40%.

3.2 2015～2020年華北地區O3濃度整體呈上升趨勢,平均增長速率為2.3μg/(m3×a).增幅最顯著的為晉城,其次為臨汾、呂梁等16個市(盟),增幅均>2μg/ (m3×a).包頭、朔州、張家口、北京等11個市(盟)的O3濃度呈輕微下降趨勢.季節分布,華北地區O3濃度夏季(136.6μg/m3)>春季(112.4μg/m3)>秋季(78.8μg/ m3)>冬季(56.5μg/m3).

3.3 運用GTWR模型與多因素GAM模型分析氣象因子對O3濃度的驅動作用,發現氣溫是華北地區O3濃度的主要氣象驅動因子,其次是風速與降水.氣溫、風速與華北地區O3濃度呈顯著的正相關;而氣壓、相對濕度、降水、能見度與O3濃度呈顯著的負相關. MGAM模型顯示,在所有氣象交互項中,氣溫與相對濕度、氣溫與能見度以及氣溫與氣壓的交互作用最強,對O3濃度的影響較大.

3.4 構建GTWR模型分析華北地區O3濃度的社會經濟驅動因素,發現第二產業占GDP的比重是華北地區O3濃度的重要驅動因子,2015～2018年的回歸系數平均值為0.54;其次是工業生產用電量與工業SO2排放量,前者與O3濃度呈顯著正相關,后者呈顯著的負相關.

[1] Jakovljevi?T, Lovre?kov L, Jeli?G, et al. Impact of ground-level ozone on Mediterranean forest ecosystems health [J]. Science of the Total Environment, 2021,783:147063.

[2] 黃小剛,邵天杰,趙景波,等.長三角城市群臭氧濃度的時空分異及驅動因素 [J]. 長江流域資源與環境, 2019,28(6):1434-1445.

Huang X G, Shao T J, Zhao J B, et al. Spatio-temporal differentiation of ozone concentration and its driving factors in Yangtze River Delta urban agglomeration [J]. Resources and Environment in the Yangtze Basin, 2019,28(6):1434-1445.

[3] Lu X, Zhang L, Wang X L, et al. Rapid increases in warm-season surface ozone and resulting health impact in China since 2013 [J]. Environmental Science & Technology Letters, 2020,7(4):240-247.

[4] Wang L, Zhang F Y, Pilot E, et al. Taking action on air pollution control in the Beijing-Tianjin-Hebei (BTH) Region: Progress, challenges and opportunities [J]. International Journal of Environmental Research and Public Health, 2018,15(2):306.

[5] Jaén C, Udina M, Bech J. Analysis of two heat wave driven ozone episodes in Barcelona and surrounding region: Meteorological and photochemical modeling [J]. Atmospheric Environment, 2021,246: 118037.

[6] Yang L F, Xie D P, Yuan Z B, et al. Quantification of regional ozone pollution characteristics and its temporal evolution: Insights from identification of the impacts of meteorological conditions and emissions [J]. Atmosphere, 2021,12(2):279.

[7] Fu S, Guo M X, Fan L P, et al. Ozone pollution mitigation in guangxi (south China) driven by meteorology and anthropogenic emissions during the COVID-19lockdown [J]. Environmental Pollution, 2021, 272:115927.

[8] Ma M L, Yao G B, Guo J P, et al. Distinct spatiotemporal variation patterns of surface ozone in China due to diverse influential factors [J]. Journal of Environmental Management, 2021,288:112368.

[9] Su T N, Li Z Q, Kahn R. Relationships between the planetary boundary layer height and surface pollutants derived from lidar observations over China: regional pattern and influencing factors [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2018,18(21):15921-15935.

[10] 汪可可,康 平,周明衛,等.四川盆地臭氧濃度空間分異及驅動因子研究 [J]. 中國環境科學, 2020,40(6):2361-2370.

Wang K K, Kang P, Zhou M W, et al. Spatial differentiation and driving factors of ozone concentration in Sichuan Basin [J]. China Environmental Science, 2020,40(6):2361-2370.

[11] Li M M, Wang T J, Xie M, et al. Drivers for the poor air quality conditions in North China Plain during the COVID-19 outbreak [J]. Atmospheric Environment, 2021,246:118103.

[12] Gu Y X, Li K, Xu J M, et al. Observed dependence of surface ozone on increasing temperature in Shanghai, China [J]. Atmospheric Environment, 2020,221:117108.

[13] Wu R R, Xie S D. Spatial distribution of ozone formation in China derived from emissions of speciated volatile organic compounds [J]. Environmental Science & Technology, 2017,51(5):2574-2583.

[14] Liu Y H, Shen H Q, Mu J S, et al. Formation of peroxyacetyl nitrate (PAN) and its impact on ozone production in the coastal atmosphere of Qingdao, North China [J]. Science of the Total Environment, 2021, 778:146265.

[15] Chang L Y, He F F, Tie X X, et al. Meteorology driving the highest ozone level occurred during mid-spring to early summer in Shanghai, China [J]. Science of the Total Environment, 2021,785:147253.

[16] Zhao S P, Yin D Y, Yu Y, et al. PM2.5and O3pollution during 2015～2019 over 367 Chinese cities: Spatiotemporal variations, meteorological and topographical impacts [J]. Environmental Pollution, 2020,264:114694.

[17] Gao D, Xie M, Chen X, et al. Modeling the Effects of climate change on surface ozone during summer in the Yangtze River Delta Region, China [J]. International Journal of Environmental Research and Public Health, 2019,16(9):1528.

[18] Cooper O R, Schultz M G, Schr?der S, et al. Multi-decadal surface ozone trends at globally distributed remote locations [J]. Elementa: Science of the Anthropocene, 2020,8(1):23.

[19] Thorp T, Arnold S R, Pope R J, et al. Late-spring and summertime tropospheric ozone and NO2in western Siberia and the Russian Arctic: regional model evaluation and sensitivities [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2021,21(6):4677-4697.

[20] Qin K, Rao L L, Xu J, et al. Estimating ground level NO2concentrations over Central-Eastern china using a satellite-based geographically and temporally weighted regression model [J]. Remote Sensing, 2017,9(9):950.

[21] Habeebullah T M A. Assessment of ground-level ozone pollution with monitoring and modelling approaches in Makkah, Saudi Arabia [J]. Arabian Journal of Geosciences, 2020,13(21):1-9.

[22] Zhang K N, de Leeuw G, Yang Z Q, et al. The impacts of the COVID-19 lockdown on air quality in the Guanzhong Basin, China [J]. Remote Sensing, 2020,12(18):3042.

[23] Hua J X, Zhang Y X, de Foy B, et al. Quantitative estimation of meteorological impacts and the COVID-19 lockdown reductions on NO2and PM2.5over the Beijing area using generalized additive models (GAM) [J]. Journal of Environmental Management, 2021,291: 112676.

[24] Xue M, Ma J Z, Li Y, et al. Chemical characteristics of air masses from different urban and industrial centers in the Huabei region of China [J]. Atmospheric Environment, 2013,71:122-130.

[25] Sun T, Sun R H, Khan M S, et al. Urbanization increased annual precipitation in temperate climate zone: A case in Beijing-Tianjin- Hebei region of North China [J]. Ecological Indicators, 2021,126: 107621.

[26] GB3095-2012 大氣污染物濃度數據有效性規定 [S].

GB3095-2012 Atmospheric pollutant concentration data validity assessment [S].

[27] Tang X, Gao X, Li C L, et al. Study on spatiotemporal distribution of airborne ozone pollution in subtropical region considering socioeconomic driving impacts: A case study in Guangzhou, China [J]. Sustainable Cities and Society, 2020,54:101989.

[28] Laban T L, Van Zyl P G, Beukes J P, et al. Statistical analysis of factors driving surface ozone variability over continental South Africa [J]. Journal of integrative environmental sciences, 2020,17(3):1-28.

[29] Wang X, Shen Z X, Tang Z Y, et al. Characteristics of surface ozone in five provincial capital cities of China during 2014～2015 [J]. Atmosphere, 2020,11(1):107.

[30] Mi Y F, Sun K, Li L, et al. Spatiotemporal pattern analysis of PM2.5and the driving factors in the middle Yellow River urban agglomerations [J]. Journal of Cleaner Production, 2021,299:126904.

[31] Rahnama M R, Sabaghi Abkooh S. The effect of air pollutant and built environment criteria on unhealthy days in Mashhad, Iran: Using OLS regression [J]. Urban Climate, 2021,37:100836.

[32] Ma Y X, Ma B J, Jiao H R, et al. An analysis of the effects of weather and air pollution on tropospheric ozone using a generalized additive model in Western China: Lanzhou, Gansu [J]. Atmospheric Environment, 2020,224:117342.

[33] Charles J. Stone. Additive Regression and Other Nonparametric Models [J]. The Annals of Statistics, 1985,13(2):689-705.

[34] Hastie T J, Tibshirani R J. Generalized Additive Models [J]. Statistical Science, 1986,1(3):297-310.

[35] Zhan Y, Luo Y Z, Deng X F, et al. Spatiotemporal prediction of daily ambient ozone levels across China using random forest for human exposure assessment [J]. Environmental Pollution, 2018,233:464-473.

[36] Lu C H, Mao J, Wang L L, et al. An unusual high ozone event over the North and Northeast China during the record-breaking summer in 2018 [J]. Journal of Environmental Sciences, 2021,104:264-276.

[37] Gong X, Hong S, Jaffe D A. Ozone in China: Spatial distribution and leading meteorological factors controlling O3in 16 Chinese cities [J]. Aerosol and Air Quality Research, 2018,18(9):2287-2300.

[38] 楊顯玉,呂雅瓊,王禹潤,等.天氣形勢對四川盆地區域性臭氧污染的影響 [J].中國環境科學, 2021,41(6):2526-2539.

Yang X Y, Lv Y Q, Wang Y R, et al. Impact of synoptic patterns on regional ozone pollution in Sichuan Basin [J]. China Environmental Science, 2021,41(6):2526-2539.

[39] 崔夢瑞,白林燕,馮建中,等.京津唐地區臭氧時空分布特征與氣象因子的關聯性研究 [J]. 環境科學學報, 2021,41(2):373-385.

Cui M R, Bai L Y, Feng J Z, et al. Analysis of temporal and spatial variations of ozone coupling with dynamics of meteorological factors in the Beijing-Tianjin-Tangshan region [J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2021,41(2):373-385.

[40] Yu Y J, Wang Z, He T, et al. Driving factors of the significant increase in surface ozone in the Yangtze River Delta, China, during 2013-2017 [J]. Atmospheric Pollution Research, 2019,10(4):1357-1364.

[41] 李莉莉,王 隆,劉喜平,等.哈爾濱市臭氧時空分布特征及氣象要素的關系 [J]. 中國環境科學, 2020,40(5):1991-1999.

Li L L, Wang L, Liu X P, et al. Temporal and spatial distribution characteristics of ozone and its relationship with meteorological factors in Harbin [J]. China Environmental Science, 2020,40(5):1991- 1999.

[42] Wang T, Xue L K, Brimblecombe P, et al. Ozone pollution in China: A review of concentrations, meteorological influences, chemical precursors, and effects [J]. Science of the Total Environment, 2017, 575:1582-1596.

[43] Ma M L, Yao G B, Guo J P, et al. Distinct spatiotemporal variation patterns of surface ozone in China due to diverse influential factors [J]. Journal of Environmental Management, 2021,288:112368.

[44] Ma S M, Shao M, Zhang Y F, et al. Sensitivity of PM2.5and O3pollution episodes to meteorological factors over the North China Plain [J]. Science of the Total Environment, 2021,792:148474.

[45] 李英杰,陳軍輝,韓 麗,等.氣象因素對成都中心城區近地面臭氧的影響[J]. 環境科學與技術, 2020,43(S2):7-15.

Li Y J, Chen J H, Han L, et al. Effects of meteorological factors on near-surface ozone in central Chengdu [J]. Environmental Science & Technology, 2020,43(S2):7-15.

[46] Tan Y, Zhao D L, Wang H L, et al. Impact of black carbon on surface ozone in the Yangtze River Delta from 2015 to 2018 [J]. Atmosphere, 2021,12(5):626.

[47] 陳 婧,馬志強,胡天潔,等.華北背景地區大氣能見度變化特征及影響因素分析 [J]. 氣候與環境研究, 2019,24(2):277-288.

Chen J, Ma Z Q, Hu T J, et al. Variation characteristics of atmospheric visibility and its influence factors in the background area of North China [J]. Climatic and Environmental Research (in Chinese), 2019, 24(2):277-288.

[48] Liu X F, Guo H, Zeng L W, et al. Photochemical ozone pollution in five Chinese megacities in summer 2018 [J]. Science of the Total Environment, 2021,801:149603.

[49] Xue W H, Zheng J, Zhou L H, et al. Heavy summer ozone pollution episode and related meteorological factors in North China [J]. Journal of Beijing Normal University (Natural Science), 2019,55(1):121-134.

[50] 何 超,慕 航,楊 璐,等.中國暖季近地面臭氧濃度空間格局演變及主要氣象驅動因素 [J]. 環境科學, 2021,42(9):4168-4179.

He C, Mu H, Yang L, et al. Spatial variation of surface ozone concentration during the warm season and its meteorological driving factors in China [J]. Environmental Science, 2021,42(9): 4168-4179.

[51] Wang Y X Z, Yan Y Y, Duan K Y, et al. Effect of springtime thermal forcing over Tibetan Plateau on summertime ozone in Central China during the period 1950～2019 [J]. Atmospheric Research, 2021,261: 105735.

[52] Guan Y, Xiao Y, Wang F Y, et al. Health impacts attributable to ambient PM2.5and ozone pollution in major Chinese cities at seasonal-level [J]. Journal of Cleaner Production, 2021,311:127510.

[53] Hu C Y, Kang P, Jaffe D A, et al. Understanding the impact of meteorology on ozone in 334 cities of China [J]. Atmospheric Environment, 2021,248:118221.

[54] 姚 青,馬志強,郝天依,等.京津冀區域臭氧時空分布特征及其背景濃度估算 [J]. 中國環境科學, 2021,41(11):4999-5008.

Yao Q, Ma Z Q, Hao T Y, et al. Temporal and spatial distribution characteristics and background concentration estimation of ozone in Beijing-Tianjin-Hebei region [J]. China Environmental Science, 2021, 41(11):4999-5008.

[55] Zhang J B, Huang G H, Liu L R, et al. Economic sensitivity analysis of dual perspectives induced by energy scarcity for energy-dependent region [J]. Science of The Total Environment, 2021,768:144876.

[56] Ren J, Hao J X, Tao L. Concentrations, spatial distribution, and pollution assessment of heavy metals in surficial sediments from upstream of Yellow River, China [J]. Environmental Science and Pollution Research, 2021,28(3):2904-2913.

[57] 黃小剛,趙景波,曹軍驥,等.中國城市O3濃度時空變化特征及驅動因素 [J]. 環境科學, 2019,40(3):1120-1131.

Huang X B, Zhao J G, Cao J J, et al. Spatial-temporal variation of ozone concentration and its driving factors in China [J]. Environmental Science, 2019,40(3):1120-1131.

[58] Rai P, Furger M, Slowik J G, et al. Characteristics and sources of hourly elements in PM10and PM2.5during wintertime in Beijing [J]. Environmental Pollution, 2021,278:116865.

[59] Yang Y, Wang Y H, Huang W, et al. Parameterized atmospheric oxidation capacity and speciated OH reactivity over a suburban site in the North China Plain: A comparative study between summer and winter [J]. Science of the Total Environment, 2021,773:145264.

[60] Zhang M D, Chen W W, Shen X J, et al. Comprehensive and high- resolution emission inventory of atmospheric pollutants for the northernmost cities agglomeration of Harbin-Changchun, China: Implications for local atmospheric environment management [J]. Journal of Environmental Sciences, 2021,104:150-168.

[61] 張宏斌.蘭州市大氣臭氧污染時空分布與變化特征研究 [D]. 呼和浩特:內蒙古大學, 2018.

Zhang H B. Study on the temporal and spatial distribution and variation characteristics of atmospheric ozone pollution in Lanzhou city [D]. Huhehot: Inner Mongolia University, 2018.

The spatiotemporal variation of surface ozone and the main driving factors in North China.

KE Bi-qin1,HE Chao1, YANG Lu1, YE Zhi-xiang1, YI Jia-hui1, TIAN Ya1, MU Hang1, TU Pei-yue2, HAN Chao-ran1, HONG Song1*

(1.School of Resources and Environmental Sciences, Wuhan University, Wuhan 430079, China；2.School of Resources and Environment, Hubei University, Wuhan 430062, China)., 2022,42(4)：1562～1574

We used trend analysis (TA), geographically temporally weighted regression (GTWR) model and multi-factor generalized additive model (MGAM) to investigate the spatiotemporal variation and complex nonlinear relationships between O3concentration and the factors influencing O3concentration in North China from 2015 to 2020. The six annual average O3concentration in North China was greater than 70μg/m3, with an overall trend of continuous growth and an increased rate of 2.3μg/(m3·a) on average (<0.01); the annual O3concentration of North China was the highest in summer (136.6μg/m3), followed by spring (112.4μg/m3), autumn (78.8μg/m3) and winter (56.5μg/m3); the spatial variation was high in the southwest and low in the northeast. Air temperature was the primary meteorological driver of O3concentration in North China, followed by wind speed and precipitation; O3concentration had a significant positive correlation with air temperature and wind speed, and a significant negative correlation with air pressure, relative humidity, precipitation, and visibility; the interaction of temperature and relative humidity, temperature and visibility, and temperature and barometric pressure was significant. The share of secondary industry in GDP was the primarily socio-economic driver factor of O3concentration increase in North China, and the influence of industrial production electricity consumption and industrial SO2emissions on the change of O3concentration played an roles, too.

O3；spatiotemporal variation；driving factors；geographically temporally weighted regression model (GTWR)；multi-Factor generalized additive model (MGAM)

X511

A

1000-6923(2022)04-1562-13

柯碧欽(1998-),女,福建莆田人,武漢大學碩士研究生,主要進行大氣污染研究.發表文章1篇.

2021-09-23

國家重點研發計劃項目(2017YFC0212600)

*責任作者, 教授, songhongpku@126.com