雙腔比對折射率法測定氣體壓力*

劉洋洋 胡常樂 孫羽2) 王進2)? 胡水明2)

1) (中國科學技術大學化學物理系,合肥 230026)

2) (中國科學技術大學,中國科學院量子信息與量子科技創新研究院,合肥 230026)

搭建了基于氣體折射率方法的氣體壓力測量裝置,測量區間為10—100 kPa,采用雙腔比對方法對裝置進行了檢驗.通過將兩個真空腔體分別控溫,并且真空連通,保證了兩個腔內氣體壓力相同.以高純氮氣(6N)為氣體介質,在不同氣體壓力條件下,得到了雙腔對比測量的初步結果.結果顯示,基于光學方法的氣體折射率壓力計重復度高于30 × 10–6,顯著好于商用電容式薄膜壓力計,說明該方法具有很大潛力.本文還分析了測量中的誤差來源,并計劃通過改進系統設計以提高測量精度.

1 引言

1670 年以來,低壓區(1 Pa—100 kPa)的氣體壓力基準測量一直采用水銀壓力計,測量依據的公式為P=ρgh,其中h是水銀柱的高度,g是水銀壓力計所在位置的重力加速度,ρ是水銀密度.重力加速度和水銀密度的測量精度較高,因此水銀柱高度h的測量精度決定最終氣體壓力的測量精度.目前世界上水銀柱高度測量最精確的是由美國國家標準局(National Institute of Standards and Technology,NIST)研制的超聲水銀壓力計(ultrasonic interferometry manometer,UIMs),其壓力測量的不確定度為[1,2].使用水銀壓力計進行測量的方法以其測量精度高的優點,至今沒有被其他測量方法取代.

近些年,隨著實驗方法和理論計算精度的提高,氣體壓力的測量有望通過原子或分子的微觀性質與激光頻率聯系在一起[3,4],而氣體折射率n就是其中的橋梁.氣體壓力通過氣體狀態方程與折射率n聯系在一起,而充滿氣體的諧振腔縱模的共振頻率與氣體的折射率有關,因此氣體壓力的測量即轉換為諧振腔腔長的測量.氣體折射率壓力計的相關研究已開展近十年時間,美國NIST 研究組研制的基于氮氣的折射率壓力計,將氮氣折射率測量精度提高到了3×10–10[5?9].

本文利用氣體折射率壓力計的測量原理,搭建了首臺利用光學諧振腔測量氣體壓力的實驗裝置,并與商用精度最高的薄膜壓力計做比對,實現了氣體壓力測量精度高于100 ×10–6的結果[10],分析認為此結果的誤差主要來源于薄膜壓力計的測量誤差.本文主要介紹了如何利用雙腔比對測量方法消除薄膜壓力計的測量誤差,分析討論了氣體折射率壓力計的測量精度及光學方法測量氣體壓力的誤差來源,最后給出了實驗結果和未來工作計劃.

2 實驗裝置

本文的實驗裝置光路示意圖如圖1 所示,Laser1和Laser 2 波長均為1566 nm,通過PDH 鎖頻方法分別鎖定在兩個獨立的光腔(1#,2# Cavity)上,Laser 1 為窄線寬激光器(NKT Photonics),激光線寬小于1 kHz,Laser 2 為自制外腔式半導體激光器(external cavity diode laser,ECDL),激光線寬約100 kHz.兩光腔結構相同,均為ULE(ultra low expansion)材料制作而成,長度均為10 cm,腔鏡反射率約為99.9%,計算得到光腔自由光譜范圍為1.5 GHz,線寬約500 kHz,而實驗測量得到腔模線寬為400 kHz,與計算值基本一致.ULE 光腔放置在一個圓形不銹鋼材料加工成的真空腔體內,不銹鋼真空腔體放置在一個鋁合金材料制成的圓筒內,鋁合金圓筒外面纏硅膠加熱片控溫,不銹鋼腔體外放置測溫鉑電阻溫度計來測量腔體溫度,如圖2 所示.所使用的鉑電阻溫度計均在中國計量院校正過,精度約為5 mK.兩真空腔體之間用一段真空軟管連接,以保證兩腔體內氣體壓力完全一致,中間連接一個薄膜壓力計(Inficon,Cube CDGSci,精度為讀數的0.025%)來獲得粗略的充氣壓力.實驗過程中不斷往兩個腔體內充入高純氣體,測量Laser 1 和Laser 2 的絕對頻率,計算得到腔體內氣體的壓力.

圖1 雙腔比對測量光路示意圖,Laser 1 為NKT 窄線寬激光器,Laser 2 為自制ECDL,IO 為隔離器,EOM 為電光調制器,counter為頻率計,C 為光纖耦合頭,PD 為光電探測器Fig.1.Schematic diagram of the optical path of the dual cavity comparison measurement.Laser 1 is an NKT narrow linewidth laser,Laser 2 is a self-made ECDL,IO is an isolator,EOM is an electro-optic modulator,counter is a frequency meter,and C is an optical fiber coupler.

圖2 (a) 真空腔體結構示意圖,Sensor 1—3 為控溫鉑電阻溫度計,Sensor A—D 為測溫鉑電阻溫度計;(b)真空腔體實物圖Fig.2.(a) A schematic diagram of the vacuum cavity structure,in which sensor 1–3 are temperature-controlled platinum resistance thermometers,and sensor A–D are temperature-measured platinum resistance thermometers;(b) the physical map of the vacuum cavity.

3 分析與討論

3.1 控溫系統

腔體溫度控制分三部分:鋁合金腔體側面、兩側蓋板,分別單獨控溫.測試均在標準大氣壓下進行,由于腔體存在漏熱,因此實驗中根據Sensor A,B,C 的溫度讀數來調節外層控溫的溫度點,使得Sensor A,B,C 三個測溫溫度計讀數一致,再比較Sensor D 與他們的差別.溫度控制測試結果如圖3所示,從圖中可以看出,在數小時的測量時間內,A,B,C,D 四個Sensor 讀數差別在鉑電阻溫度計校正精度以內,說明腔體內外溫差小于5 mK,最終傳遞到氣體壓力上,對壓力測量的影響約為20×10–6,對應氣體壓力約為2 Pa.

圖3 (a)1#腔體控溫結果;(b) 2#腔體控溫結果,其中A 為腔體側面溫度,B,C 為兩端蓋板溫度Fig.3.(a) Temperature controlled result of 1# cavity;(b) temperature controlled result of 2# cavity,where A is the temperature of the side of the cavity,B and C are the temperatures of the cover plates at each end.

3.2 ULE 腔漂移測試

真空測試過程如下:將腔體抽至真空(分子泵加機械泵,抽氣10 h 以上),然后用角閥將其封閉,把兩臺激光器分別鎖定在兩個腔體上,再分別與另一臺鎖定在超穩腔(頻漂約為0.1 Hz/s)上的窄線寬激光拍頻,由拍頻頻率可計算得到兩臺激光的頻率.測量一段時間拍頻頻率,對絕對頻率值進行線性擬合,即可得到光腔的頻率漂移.利用上述方法,測量得到1#腔的頻率漂移約為0.6 Hz/s,2#腔頻漂約為0.4 Hz/s,此頻率漂移包含ULE 光腔的頻漂及真空腔體漏氣、放氣等因素.在氣體壓力測量實驗中,10 kPa 氮氣氣體對應光腔縱模絕對頻率變化約為5 GHz,測量時間約為1 h,可計算得到腔體頻漂約為2 kHz,傳遞到壓力測量上,對氣體壓力的影響約小于0.01 Pa.

ULE 腔溫漂測試方法如下:將激光器鎖定在ULE 縱模上,改變腔體控溫溫度,測量ULE 頻率漂移大小,即可得到ULE 光腔的溫漂系數.在本實驗當中,初始腔體溫度為25.32 ℃,穩定了1 d以上,再將控溫溫度升至26.85℃,同時測量鎖頻激光的絕對頻率,如圖4 所示.紅線為最后一段絕對頻率的線性擬合,斜率約為0.3 Hz/s,與空腔時頻率漂移一致,說明腔體溫度已平衡.整個變溫過程,腔體溫度變化約為1.5 K,對應激光頻率變化約為1 MHz,相對頻率變化約為5 ×10–9,因此計算得到,在26℃溫度附近,ULE 腔體的膨脹系數約為3 ×10–9K–1.實驗測量過程中,光腔的溫度變化小于20 mK,由此導致的腔長改變所對應的激光頻率變化約為10 kHz,傳遞到壓力測量上,對氣體壓力的影響約為0.02 Pa.

圖4 鎖頻激光頻率隨時間的變化Fig.4.Frequency of frequency-locked laser varies with cavity temperature.

3.3 壓力測量

實驗以高純氮氣作為介質進行重復充氣測量,測試的結果如圖5 所示.實驗中測量某個壓力P下鎖頻激光的絕對頻率,先計算氣體折射率,再計算氣體壓力.折射率由下式給出[10]:

其中,n為折射率,?ν為充氣前后激光絕對頻率變化,νf為充氣后激光絕對頻率,δP為充氣前后壓力變化,K為ULE 材料體積模量.計算壓力的公式[11]為

其中,P為壓力,kB為玻爾茲曼常數,T為溫度,NA為阿伏伽德羅常數,B(T)為第二維里系數,B為第二介電維里系數,A為摩爾極化率.圖5 中縱軸為由1#腔和2#腔得到的壓力值差,及1#腔得到的壓力與薄膜壓力計讀數之差,橫軸為由1#腔得到的壓力值.

圖5 雙腔比對壓力測量結果,其中,彩色點代表的是雙腔測量得到的氣體壓力之差,a—f 共6 組重復實驗,黑色代表的是其中一次腔體測得的氣體壓力與薄膜壓力計讀數之差,紅線為雙腔結果之差的平均值?P=3.0±3 PaFig.5.Comparison of the pressure measurement results of the dual cavities,where the colored dots represent the difference between the gas pressures measured by the two cavities,a to f totals 6 sets of repeated experiments,and the black represents the difference between the reading of pressure gauge and the gas pressures measured by one of the cavity,the red line is the average value of the pressure measurement results of the dual cavities ?P=3.0±3 Pa.

原子極化率與入射激光頻率有關,可以表述成入射激光角頻率ω的多項展開式,包括靜極化率以及各項極化率色散系數[12].氮氣靜極化率理論計算精度與實驗測量精度均不高,然而極化率色散系數及633 nm 處的極化率實驗測量值的精度足夠,因此可先計算出氮氣的靜極化率,再計算得到1566 nm 處的動態極化率,其他氣體相關參數則來自理論計算[13?15],體積模量值來自ULE 參數[11],溫度T來自外腔測溫sensor 讀數,δP來自代入薄膜壓力計讀數.

3.4 實驗結果與誤差分析

從圖5 可以看出,雙腔比對測量重復度高于30×10–6,說明雙腔比對測量方法可用于測試光學方法測量氣體壓力的測量精度.目前這套裝置的測量精度高于30 × 10–6,顯著好于薄膜壓力計的.而雙腔測量氣體壓力的絕對值有約30 × 10–6的偏差,說明這套裝置中還存在一定的系統誤差,根據之前文章中的誤差分析可知,這個系統誤差主要來自于腔內氣體的溫度隨著充氣壓力的改變而發生的變化[10].圖6 所示是實驗過程中不銹鋼真空腔體外側鉑電阻溫度計所測量到的腔體溫度變化,其中黃色部分為充氣過程,綠色部分為充氣穩定時.從圖5中結果可以看出,在階段性充氣的過程中(圖5 中黃色部分),溫度是一直在變化的,壓力每增加10 kPa,溫度變化約為1 mK,當階段性充氣結束時(圖5 中綠色部分),溫度趨于穩定,這說明腔內氣體溫度也會隨著充氣過程中氣體壓力的改變而發生變化,幅度約為10 mK,對應氣體壓力變化可達30×10–6.充氣過程中腔體內部溫度的變化來自于外部抽氣端管道真空件的漏熱,漏熱系數與管道橫截面積、材料有關,當腔體內充入不同壓力的氣體時,腔體的導熱系數會隨之改變,因此造成腔內氣體溫度的階段變化趨勢.下一步工作計劃是優化外層控溫結構,保證外層溫度穩定性;另一方面抽氣管道替換為更細的管路,以減小管路的橫截面積;此外還考慮選用導熱系數較小的管道材料,例如聚四氟乙烯等,以減小外部管道的漏熱系數.

圖6 充氣過程中測溫sensor 讀數,其中黃色部分為充氣過程,綠色部分為充氣穩定狀態Fig.6.The readout of the temperature sensor during the inflation process.The yellow part is the inflation process,and the green part is the duration when the inflation is stable .

4 結論

本文研究采用雙腔比對測量方法,消除了薄膜壓力計的測量精度誤差,測試了氣體折射率壓力計的重復性.比對結果顯示,兩個腔的測量一致性好于30 × 10–6,誤差主要由充氣過程中腔體溫度變化帶來.下一步的改進主要有兩點:首先對腔體控溫結構進行改進,更換直徑更小的氣路和選用導熱系數更小的材料,以減少氣路管道的漏熱;其次,在真空腔內放置測溫sensor,實時測量得到腔內氣體溫度,延長充氣和測量時間,并監視腔體溫度變化,以得到溫度穩定時氣體的真實溫度.