磁性摻雜三維拓撲絕緣體的自旋相關光電流研究

潘慶高，王雨濛，俞金玲

(福州大學物理與信息工程學院, 福建 福州 350108)

0 引言

隨著電子器件的尺寸越來越小，量子效應越來越不可忽視. 三維拓撲絕緣體作為一種新型的量子材料，有著無背向散射的表面態、嚴格的自旋動量鎖定以及絕緣性體態和金屬性表面態等特征[1-3]，因而成為替代傳統電子器件材料的有力候選者. 近年來，科研人員通過改變組分[4]或者施加頂部柵壓[5]來調控三維拓撲絕緣體表面態，也有科研人員通過表面鈍化處理來調控三維拓撲絕緣體表面電子結構[6]，通過在三維拓撲絕緣體表面生長具有較強自旋軌道耦合材料改變表面能帶結構[7]，除此之外磁性摻雜也能夠直接調控狄拉克能帶[8].

圓偏振光致電流(circular photogalvanic effect, CPGE)是一種研究自旋產生和控制的有效方法，反常圓偏振光致電流(abnormal circular photogalvanic effect, ACPGE)是一種能夠直接測量自旋極化流的方法，由于其簡單并能在常溫下操作，近年來被廣泛應用于三維拓撲絕緣體的研究中[9-10]. 當在三維拓撲絕緣體表面摻雜磁性原子Cr[11]或Fe[12]時，三維拓撲絕緣體的表面性質將會發生變化，會在其表面形成磁有序，這有利于新型自旋相關現象的出現. 磁性摻雜三維拓撲絕緣體自旋相關光電流的研究有利于進一步了解其內在性質，然而，目前對磁性摻雜拓撲絕緣體自旋相關光電流的研究尚處于起步階段.

本研究分析了磁性摻雜三維拓撲絕緣體(Cr0.03Bi0.97)2Te3的CPGE電流和ACPGE電流. 通過與未摻雜Bi2Te3樣品的CPGE電流和ACPGE電流對比，可以發現，磁性摻雜樣品的CPGE電流和ACPGE電流的幅值有一定程度的減小. 由于磁性摻雜破壞了三維拓撲絕緣體表面的時間反演對稱性，并使得表面狄拉克能帶在狄拉克點處打開帶隙，在相同的圓偏振光激發條件下，自旋劈裂能帶的帶間激發概率減小，使得自旋極化載流子濃度減小，導致圓偏振光致電流和反常圓偏振光致電流方向不變，但幅值減小. 進一步的光電導信號分析表明, 磁性摻雜使得拓撲絕緣體對激發光的吸收大大降低，限制了光電流的產生. 此外，通過實驗分析與擬合，分離出磁性摻雜樣品上下表面各自貢獻方向相反的ACPGE電流.

1 樣品與實驗

實驗過程所采用的樣品是利用分子束外延法在Si(001)襯底上生長的厚度為5 nm的磁性摻雜三維拓撲絕緣體(Cr0.03Bi0.97)2Te3薄膜. 在1 nPa的超高真空度腔室中，將襯底迅速加熱到1 200 ℃用以解除襯底表面吸附的雜質，隨后將襯底溫度降至200 ℃，以為薄膜生長提供合適的能量. 最后，在Knudsen盒中通過熱蒸發將超高純度的Bi(99.999%)源和Te(99.999%)源蒸發到襯底上進行薄膜生長, 待薄膜生長完成后，在240 ℃的環境下緩慢退火1 h，以減少薄膜缺陷密度和釋放薄膜原子層間應力. 在制備好的樣品上，利用電子束蒸發在其表面沉積一對半徑為0.2 mm，間距為2 mm的Ti/Au歐姆接觸電極. 實驗過程中，為避免樣品被氧化，將樣品置于氣壓低于1 Pa的真空杜瓦瓶內. 樣品結構示意圖和CPGE電流、ACPGE電流的測量結構如圖1(a)所示.

激光器發射出來的自然光經過斬波器、起偏器和四分之一波片后，變成周期性變化的左旋圓偏振和右旋圓偏振光照射到樣品上. 在圓偏振光的激發下，樣品會產生自旋相關電流，該電流通過前置放大器和鎖相放大器進行收集和處理，變成本研究所需的光電流信號. 在圓偏振光致電流的測量中，圓偏振光沿XOZ平面入射到圓形電極連線中點，入射角度在-30°～30°內，測量CPGE電流隨入射角度的變化. 在ACPGE電流的測量中，圓偏振光垂直入射到樣品圓形電極連線中點，測量ACPGE電流隨位置的變化. 需要注意的是，在整個實驗過程中，所使用的都是1 064 nm波長激光，實驗都是在室溫下進行的.

圖1(b)是 (Cr0.03Bi0.97)2Te3樣品在激光激發下，光電流隨四分之一波片轉動角度的典型曲線. 從圖中可以看到，光電流信號隨著激發光的偏振狀態發生了明顯的變化，利用公式(1)，可以提取與自旋相關的圓偏振光致電流ICPGE和反常圓偏振光致電流IACPGE. 為了提取所需的自旋相關電流信號，測量四分之一波片轉動一個周期的光電流信號，測得的光電流信號通過公式(1)擬合將CPGE和ACPGE電流提取出來.

I=ISsin 2θ+I1sin 4θ+I2cos 4θ+ID

(1)

其中:IS為自旋相關光電流，即CPGE或ACPGE;I1、I2是線偏振光致電流;ID表示背景電流;θ表示四分之一波片從初始位置開始轉過的角度.

(a) 樣品結構及測量結構示意圖 (b) CPGE電流隨四分之一波片的變化曲線圖1 CPGE電流測試結構及典型變化曲線Fig.1 CPGE current test structure and typical change curve

2 結果及分析

圖2(a)是30°斜入射時 (Cr0.03Bi0.97)2Te3和Bi2Te3的CPGE電流隨光功率的變化，可以看到，Bi2Te3的CPGE電流隨光功率線性增大，而(Cr0.03Bi0.97)2Te3的CPGE電流由于光飽和吸收，當光功率達到50 mW時，CPGE電流開始達到飽和. 在不同的入射角度下，測量了相同厚度的磁性摻雜(Cr0.03Bi0.97)2Te3薄膜、未摻雜的Bi2Te3薄膜和Si襯底的CPGE電流, 如圖2(b)所示.

(a) 不同光功率下樣品的CPGE電流 (b) 樣品的CPGE電流隨入射角度的變化圖2 CPGE電流隨光功率及入射角的變化Fig.2 CPGE current varies with optical power and incident angle

實驗測得數據通過公式(2)進行擬合:

(2)

這里,n表示樣品折射率，采用數值為5.45[13]，可見，公式擬合實驗數據良好.

從實驗擬合曲線可以看到，Si襯底的CPGE電流雖然具有與拓撲絕緣體相同的趨勢，但其幅值過小，因此可以忽略. 此外，磁性摻雜樣品與未摻雜樣品的擬合曲線趨勢相同，這說明，摻雜后的樣品依然具有三維拓撲絕緣體獨特的表面性質. 然而，磁性摻雜樣品的CPGE電流的幅值相對未摻雜樣品降低了三分之二，文獻[14]曾報道，磁性摻雜會破壞三維拓撲絕緣體的時間反演對稱性，使得狄拉克能帶帶隙打開，并且，CPGE電流是由于左旋和右旋圓偏振光在k空間中不對稱激發而產生實空間電流. 因此，相同激發條件下，帶隙打開使得狄拉克能帶的帶間激發概率減小，自旋極化載流子濃度減小，產生的CPGE電流減小.

為了驗證猜想，隨后進行了ACPGE電流隨激發光位置變化的測量，在激發光垂直入射樣品時，左旋和右旋圓偏振光在k空間產生對稱激發，這使本研究能夠全力關注能帶間激發而忽略CPGE電流.

圖3為樣品ACPGE電流隨著光功率及外電場的變化圖. 在光功率為45和8 mW時，磁性摻雜樣品的ACPGE電流隨位置的變化如圖3(a)所示. 可以看到45 mW光功率下, ACPGE電流略小于80 mW光功率下的ACPGE電流，這是因為對于磁性摻雜樣品，當光功率達到50 mW時，樣品開始出現光功率飽和. 在圖3(b)中，作為對比，測量了未摻雜樣品ACPGE電流隨位置的變化，從電流幅值上看，摻雜樣品位于負半軸的兩個峰值分別為0.29 nA(對應示意圖A點)和-1.05 nA(對應示意圖B點). 相應地，未摻雜樣品的兩個峰值分別是1.18 nA和-5.74 nA，相比之下，磁性摻雜樣品的ACPGE電流比未摻雜樣品降低了三分之一. 這說明磁性摻雜使得三維拓撲絕緣體帶隙打開是造成其自旋相關電流幅值減小的原因. 除此之外，從圖2(a)可以看到，(Cr0.03Bi0.97)2Te3的飽和光功率遠小于Bi2Te3，因此，在較大光功率照射條件下，(Cr0.03Bi0.97)2Te3的飽和吸收也是限制其自旋相關光電流幅值的原因.

需要注意的是，在ACPGE實驗中，沒有測量Si襯底的電流，這是因為在CPGE實驗中觀察到Si襯底電流相對于摻雜樣品和未摻雜樣品而言可以忽略不計，并且，由于ACPGE是在激光垂直入射時測量的光電流信號，所以ACPGE電流相較于CPGE電流會小很多，Si襯底產生的ACPGE電流相對于摻雜樣品和未摻雜樣品必然也是可以忽略. 更為重要的是在此次實驗中，實驗變量為磁性摻雜，因此其他條件都是相同的，無論是在CPGE實驗還是ACPGE實驗中，Si襯底對光電流的貢獻都是相同的. 基于以上兩點考慮，沒有測量Si襯底的ACPGE信號.

除此之外, 還測量了光垂直入射樣品點電極中點時在外加電壓下的光電流，用其斜率來反應樣品對光的吸收程度，如圖3(c)所示. 可以看到未摻雜的Bi2Te3樣品的斜率(絕對值為98.8)遠大于磁性摻雜樣品斜率(絕對值為13.6)，這說明在相同的輻照條件下，磁性摻雜使得三維拓撲絕緣體對激發光的吸收大大降低，這也是磁性摻雜樣品CPGE和ACPGE降低的原因.

(a) 不同光功率下樣品的ACPGE電流

(b) P=50 mW時, 樣品ACPGE電流

(c) 樣品在外加電場下的光電流

圖4 數據處理后，(Cr0.03Bi0.97)2Te3的ACPGE電流及其來源分解. Fig.4 After data processing, the ACPGE current of (Cr0.03Bi0.97)2Te3 and its source are decomposed

此外，對于磁性摻雜三維拓撲絕緣體的ACPGE電流，對其來源進行了探究. 為了排除在樣品生長過程中引入的缺陷以及實驗過程中出現的不可避免的誤差，對磁性摻雜樣品的ACPGE電流進行了(IACPGE(x)+IACPGE(-x))/2的數據處理，處理結果如圖4所示. 一般情況下，ACPGE電流只有一次反號，而磁性摻雜樣品的ACPGE電流出現了三次反號，因此認為這是由兩個方向相反的ACPGE電流信號疊加而成.

對于磁性摻雜樣品，其自旋相關光電流的來源可能有上表面態、體態和下表面態. 有研究表明，當厚度超過2 nm時，Bi2Te3才開始形成狄拉克能帶[15]，由于實驗所使用的樣品厚度為5 nm，因此磁性摻雜樣品體態產生的ACPGE電流可以忽略. 由于磁性三維拓撲絕緣體的上下表面具有相反的自旋軌道耦合，因此能夠貢獻相反的自旋相關電流，所以ACPGE電流能夠分解成方向相反的兩個類正弦信號[10]. 通過擬合，將上下表面各自產生的ACPGE電流分離，如圖4所示. 由于激發光為高斯分布光源，只有上表面飽和吸收區域的光才能被下表面吸收，因此擬合曲線中，紅色虛線和藍色虛線分別表示上表面貢獻和下表面貢獻.

3 結論

通過測試分析磁性摻雜三維拓撲絕緣體在圓偏振光激發下產生CPGE電流和ACPGE電流研究了磁性摻雜對三維拓撲絕緣體的影響. 實驗發現磁性摻雜三維拓撲絕緣體的CPGE電流和ACPGE電流幅值減小，而電流方向不變，這是由于磁性摻雜使得三維拓撲絕緣體狄拉克能帶帶隙打開，相同圓偏振光激發下，帶間激發概率降低，使得光生自旋極化載流子濃度降低，進而導致CPGE和ACPGE電流降低. 相應的光電導信號分析也表明磁性摻雜會使得拓撲絕緣體對激發光的吸收大大降低，從而限制了光電流的產生. 此外，磁性摻雜三維拓撲絕緣體的上下表面分別貢獻了方向相反的ACPGE電流，使總電流出方向出現了三次反轉，通過擬合，分離出各自的貢獻.