熱中子誘發239Pu裂變初級裂變產物質量分布測量

劉 超，劉世龍,*，楊 毅，趙坤靈,2，陳永靜，宿 陽，張 凱，馮 晶

(1.中國原子能科學研究院 核數據重點實驗室，中國核數據中心，北京 102413；2.成都理工大學，四川 成都 610059)

原子核裂變是一種核多體系統的大形變集體運動，裂變過程釋放種類眾多的裂變碎片，碎片平均每核子能量低，且動能隨激發能的變化不敏感，實驗上對初始裂變產物直接鑒別十分困難，因此高質量的裂變碎片質量分布及電荷分布實驗數據十分缺乏。裂變產額的精確測量有助于更好地認識裂變過程，提高理論模型的預測能力。此外，產額數據可作為大形變核結構基本特征的重要探針，研究質子和中子的殼效應及對關聯等核物理現象。在核能利用方面，作為核裂變裝置設計過程中重要的輸入參數與運行過程中的重要監測量，獨立產額數據對核裝置運行的安全性至關重要。臨界和反應性的計算、燃耗計算、乏燃料后處理過程衰變熱和放射性的確定等都需要裂變產額數據提供支撐。新一代核能系統開發需要更寬中子能區的裂變產額數據，這對裂變產額的實驗測量提出了新的需求。多年來，雖然已應用放化分離方法[1]和直接γ能譜法[2]進行了大量的裂變產額測量研究，但受限于初始裂變產物的半衰期，難以直接得到獨立產額，也無法得到完整的質量分布數據。通過關聯測量飛行路徑上裂變碎片的運動學參量，采用逐個事件分析的方法可得到系統的獨立產額質量分布。此類方法包括雙動能(2E)方法[3-4]、雙速度(2v)方法[5]和動能-速度(E-v)方法[6-7]等。2E方法需要預先得到瞬發中子多重性隨碎片質量的準確關系，中子產額的漲落及探測器能量分辨的限制使得該方法獲得的質量分辨通常在3 amu左右。2v方法的優勢在于依靠高分辨的飛行時間探測器可準確測得碎片的速度，但需假設發射中子前后碎片的速度不變，初級裂變碎片質量的計算同樣受中子發射的影響，質量分辨難以好于1 amu。E-v方法通過符合測量裂變碎片的動能和飛行時間，由簡單的動能公式給出碎片的質量分布，由于不受蒸發中子的干擾，可得到極高的質量分辨[7]，該方法是目前裂變獨立產額測量最有前景的技術路線之一。同時符合測量互補的兩個碎片的動能和速度，即2E-2v方法，可得到多個裂變參數之間的關聯信息，目前國際上在研的項目如VERDI譜儀[8]專注于瞬發中子多重性與裂變碎片的關聯；SPIDER裝置[9]目標在于研究產額-中子能量關系；STEFF項目[10]旨在研究裂變碎片與瞬發γ及瞬發中子的關聯等問題。

本工作基于E-v方法精確測量中子誘發裂變初級產物的質量分布，并在此基礎上探索電荷鑒別的方法，最終實現裂變獨立產額的直接測量。采用半導體探測器和微通道板時間探測器分別測量碎片動能和飛行時間，給出了252Cf自發裂變碎片的質量分布，但受限于半導體探測器的能量分辨本領，輕碎片的質量分辨在1.6 amu左右[11]。在上述工作的基礎上，本文研制高分辨的屏柵電離室用于裂變碎片能量測量，并研制裂變產物鑒別譜儀(FFIS)，在BNCT醫院中子照射器(IHNI-1)[12]上測量熱中子誘發239Pu裂變初級產物的質量分布。

1 實驗裝置與測量

1.1 E-v符合測量方法

E-v方法的基本原理是直接測量給定飛行路徑(L)上裂變碎片的動能(E)和飛行時間(t)，此時初始裂變產物完成瞬發中子發射但還未進行β衰變，因此可測得獨立產額數據。放中子后的質量由式(1)確定：

(1)

質量分辨可表示為：

(2)

其中，M為裂變碎片的質量數。

能量分辨率δE/E和時間分辨率δt/t是主要影響因素。當飛行距離較長而探測器的立體角較小時，由于碎片發射角度造成的飛行距離的離散可忽略，飛行距離分辨率δL/L由測量誤差決定，本工作中L=100.45 cm，δL/L約為0.1%。根據式(2)，當能量分辨率好于0.8%，時間分辨率好于0.3%時可得到約1%的質量分辨率，即對質量數M=100 amu的碎片，δM約為1 amu(半高寬)。

1.2 裂變產物鑒別譜儀

采用高分辨軸向屏柵電離室測量裂變碎片的動能，基于微通道板(MCP)的時間探測器測量飛行時間，研制了初級裂變產物鑒別裝置FFIS。該譜儀主要包括開始和停止時間探測器組成的飛行時間測量系統、屏柵電離室、靶室、飛行時間管道和真空及流氣系統。飛行時間測量系統在文獻[11]中進行了詳細描述，本工作中的探測器采用有效直徑為2.7 cm的MCP，次級電子轉換材料采用質量厚度為33.8 μg/cm2的碳膜，碳膜直徑為3 cm，略大于MCP直徑。對典型的裂變碎片，該MCP探測器陽極輸出信號半高寬小于1 ns，上升時間約為450 ps，非常適合高分辨的時間測量。用241Am源發射的α粒子對時間分辨進行了測量，兩MCP探測器碳膜間距為3.6 cm，獲得的系統時間分辨δT=157 ps(半高寬)，因此單個探測器的本征時間分辨為110 ps(半高寬)。

為了滿足低能重離子測量時高能量分辨的需求，設計了一種工作在低氣壓條件下帶有薄入射窗的屏柵電離室[13]。電離室入射窗材料為100 nm的氮化硅薄膜，有效面積為1 cm2；陰極-柵極距離為22 cm，柵極-陽極距離為2.2 cm；電離室內充5 320 Pa的異丁烷氣體作為電離介質，流氣速度約為42 mL/min，氣壓波動范圍約為±0.2%。該電離室在HI-13串列加速器上進行了能量分辨的準確測量，對80 MeV63Cu單能粒子能量分辨為430 keV(半高寬)，對120 MeV63Cu粒子能量分辨為450 keV(半高寬)。

1.3 實驗測量

實驗測量在IHNI-1的熱中子廳內開展，該堆熱功率為30 kW，通道出口處熱中子注量率為1.92×109cm-2·s-1，鎘比為7.8[14]。實驗測量裝置示意圖如圖1所示，由于中子注量率隨通道口軸向距離的增加而快速降低，靶室的中子入射窗設計為與飛行管道呈45°并緊貼熱中子通道口，因此裂變靶可附在中子窗內側以保證靶上中子注量最大化。熱中子通道出口直徑為12 cm，通過含硼聚乙烯和鎘片將中子束進一步準直為φ5 cm的準平行束。

圖1 實驗測量裝置示意圖Fig.1 Schematic of experimental setup

實驗采用φ3 cm的PuO2電鍍靶片，其中239Pu質量豐度約為90%，靶厚約為350 μg/cm2，靶片的底襯為0.1 mm的鎳。用Geant4[15]蒙特卡羅程序計算靶上的中子能譜分布，并對中子注量率進行最大值歸一，其中輸入能譜由文獻[14]中的實驗數據給出。計算結果如圖2所示，靶上熱中子(<0.5 eV)占比約93%，鎘上中子對裂變產額總的貢獻估計為0.1%，可忽略不計。

圖2 Geant4程序計算的靶上中子能譜分布Fig.2 Neutron energy spectrum on fissile target calculated by Geant4 code

采用逐個事件關聯的數據獲取方式分別記錄裂變碎片的飛行時間和能量信號。其中，開始和停止時間探測器信號經定時甄別后通過時間數字轉換器(TDC)轉化為飛行時間信號；屏柵電離室信號經放大成形后通過模數轉換器(ADC)轉化為能量(脈沖幅度)信號。TDC和ADC的觸發由同一個停止時間探測器信號給出，并通過Mesytec MVME[16]軟件控制數據獲取過程，實現飛行時間和能量信號的符合測量。實驗過程中控制環境溫度和濕度條件，以減小電子學增益的變化，實驗數據以20 min為周期分段存儲，方便離線分析峰位的漂移情況。受限于微堆的反應性，實驗開展了2 d，數據獲取時間總計5.5 h，取得了約16萬個有效事件數。

2 裂變碎片質量分布

2.1 能量及飛行時間譜刻度

隨著低能重帶電粒子與物質相互作用時速度的降低，非電離能量損失變得重要，幅度虧損效應[17]使得能量-脈沖高度關系變得非線性，這給裂變碎片的能量刻度帶來困難。本工作采用252Cf轉移源(自吸收可忽略)刻度ADC的道址-能量關系，因為252Cf自發裂變碎片的動能分布有準確的測量數據[6]。239Pu(nth,f)裂變碎片動能分布的刻度譜如圖3所示。

圖3 239Pu(nth,f)裂變碎片動能分布Fig.3 Kinetic energy distribution of fission fragment from 239Pu(nth,f)

圖4 239Pu(nth,f)裂變碎片飛行時間分布Fig.4 Time-of-flight distribution of fission fragment from 239Pu(nth,f)

圖5 裂變碎片動能-飛行時間二維譜Fig.5 Kinetic energy vs time-of-flight of fission fragment

2.2 質量分布計算

式(1)中的E代表的是裂變碎片在兩個時間探測器之間飛行時的動能，E=ER+ΔE，其中ΔE為碎片在停止時間探測器的碳膜及電離室入射窗中的總能量損失，ER為屏柵電離室測得的剩余能量。因此，裂變碎片的質量可表示為：

(3)

ΔE=f(M|Z=ZP,E)

(4)

其中，Z為電荷數。ΔE與碎片的Z及E相關，Z可由最可幾電荷ZP近似代替，而ZP可由與M相關的函數表示[18]，因此，ΔE最終表示為與M和E相關的函數。

圖6 裂變碎片在停止時間探測器和電離室入射窗中的能量損失Fig.6 Energy loss in stop timing detector and entrance window of grid ionization chamber

相比于評價工作，實驗數據在質量分布的谷區產額有所增高，可能的原因是少數重碎片能損偏大，計算得到的質量偏小，被誤認為是谷區碎片。此外，由于谷區產額很低，因此統計不確定度很大，受裝置探測效率的限制，后續工作仍需進一步提高統計量以得到更精確的谷區質量產額。

a——線性坐標；b——對數坐標圖7 裂變碎片質量分布Fig.7 Mass distribution of fission fragment from 239Pu(nth,f)

3 結論

基于自研的高分辨屏柵電離室和微通道板時間探測器建立了初級裂變產物鑒別譜儀，采用動能-速度關聯測量方法在醫院中子照射器IHNI-1上進行了熱中子誘發239Pu裂變初級裂變產物質量分布測量。測量結果表明，輕碎片和重碎片峰區質量分辨較好，出現了明顯的單質量峰結構。由于不能完全區分單個質量鏈，因此準確的質量分辨難以給出，但可根據式(2)估計得到。實驗測量得到的時間分辨率約為0.2%，飛行距離的相對不確定度好于0.1%，系統的能量分辨主要由探測器的本征能量分辨和能損修正的不確定度決定，能損修正相對誤差按10%計，則對輕碎片，能量分辨率好于0.7%；對重碎片，能量分辨率約為1%。由此估計對輕峰M=99 amu質量分辨約為1 amu，對重峰M=138 amu質量分辨約為1.5 amu。實驗結果表明，E-v方法可得到完整的初級裂變產物的質量分布數據，這對裂變理論研究及裂變數據評價都有重要意義。