14.8 MeV中子誘發78Kr(n,2n)77Kr反應截面的測量

梁建峰，解 峰,*，阮錫超，鮑 杰，陳雄軍，師全林，李雪松，余功碩，康 泰

(1.西北核技術研究所，陜西 西安 710024；2.中國原子能科學研究院 核數據重點實驗室，中國核數據中心，北京 102413)

核反應截面能揭示入射粒子與靶核的相互作用機制，同時也是核技術和核能利用的基礎數據[1]。快中子誘發核反應截面可用于核反應模型理論的改善和驗證，在核測試、核聚變研究、核廢物處理、核燃料增殖以及核武器研制等方面有廣泛的應用價值[2-3]。國內外已開展了14 MeV中子誘發多種核素(n,2n)反應截面的實驗測量工作[1-2，4-6]，包括89Y、151Eu、203Tl、232Tl等，然而這些均集中在固體樣品中，與氣體樣品相關的截面測量研究鮮有報道。由于樣品的物態不同，氣體樣品核素反應截面的測量較固體樣品核素難度更大：固體樣品通常可制成薄片狀，而氣體樣品一般為體源，在放射性活度測量中體源較面源的測量難度更大；另外，由于固體樣品很薄，利用監督片得到的中子注量率的修正很小，而在氣體樣品的測量中，該修正大于固體樣品；此外，氣體樣品靶的制備較固體樣品也更加困難。

惰性氣體核素78Kr的(n,2n)反應截面的實驗數據很少，文獻中僅能查詢到兩家20世紀90年代以前完成的實驗數據，且兩者之間的差異很大，如1968年Kondaiah等[7]測得14.4 MeV能點的反應截面為245 mb(1 b=10-24cm2)，而1989年Bazan等[8]的實驗結果為321 mb，兩者相差30%左右，因此有必要重新開展78Kr(n,2n)77Kr反應截面的測量工作。本文基于活化法測量14.8 MeV能點78Kr(n,2n)77Kr的反應截面，并在樣品的制備、活化產物的活度測量和監督反應的選取等方面進行改進和優化。

1 實驗過程

1.1 樣品制備

78Kr的天然豐度僅0.35%，為盡可能提高樣品量，本文使用富集度99.5%的高純78Kr氣體，雜質的主要成分為80Kr。氣體樣品的制備是反應截面測量中的關鍵步驟之一，不同于固體核素可采用壓片等方式制成薄片樣品，氣體核素的樣品封裝方式和泄漏情況對實驗結果有重要影響。

樣品的制備過程如圖1所示，用注射器針頭將高純78Kr氣體充入源盒中，并采用稱重法確定樣品的質量。其中氣體源盒為圓柱形，內徑20 mm、厚10 mm、壁厚約1 mm，體積約3.14 mL，源盒與固定螺母之間用橡膠塞墊片實現氣體密封，源盒材質為低原子序數的有機玻璃，以盡量減小自身的散射中子對截面測量的影響。首先，將注射器針頭扎入源盒的密封橡膠墊片中，打開氣體閥門抽真空至0.5 kPa以下，關閉閥門并取下源盒，用十萬分之一精度的天平稱重得到空的氣體源盒的質量。再次將注射器針頭扎入密封橡膠墊片中，同樣抽真空至0.5 kPa以下，然后打開氣體閥門將高純78Kr氣體充入源盒內，充入后的氣體壓力控制在90 kPa以下，以使源盒保持負壓狀態，再次取下源盒稱重得到充入78Kr氣體樣品后的總重量，二者之差即為充入78Kr樣品的質量。由于橡膠塞墊片具有很好的彈性和自封性，注射器針頭扎入并取出后的短時間內不會泄漏氣體，而長時間放置后會緩慢泄漏，因此稱重完成后用環氧樹脂涂抹橡膠塞表面以實現更高的密封性能。

圖1 78Kr氣體樣品的制備Fig.1 Preparation of 78Kr gas sample

共制備了3個78Kr氣體樣品，表1給出了氣體樣品的質量，其中不確定度按照稱重的不確定度為萬分之一克估算。

表1 78Kr氣體樣品的質量Table 1 Mass of 78Kr gas sample

氣體樣品制備完成后，對其泄漏情況進行了實驗測量。將制備好的78Kr氣體源盒放入一約100 mL的不銹鋼容器中，如圖2所示，密封并靜置約7 d后從容器中分樣取出50 mL氣體，利用氣相色譜儀測量其中Kr的濃度，結果表明，氣體的泄漏率低于10-6d-1，可見氣體源盒的密封性很好，滿足截面測量的實驗需求。

圖2 氣體泄漏監測實驗Fig.2 Experiment of gas leaking measurement

1.2 加速器輻照

實驗在中國原子能科學研究院的高壓倍加器上開展，利用T(d,n)4He反應(Q=17.6 MeV)生產單能中子，入射D+束的平均能量約300 keV，D+束典型電流約250 μA，中子產額約3×1010s-1。輻照的同時用伴隨α粒子法監測中子注量率的波動情況，α粒子采用Au-Si面壘探測器測量。

實驗布局如圖3所示，78Kr樣品放置在D+束的0°方向，為盡可能減小中子注量率修正，氣體樣品距離中子源應盡可能遠，本實驗中兩者距10 cm，該處的中子注量率約2×107cm-2·s-1。輻照時長大于4 h，輻照的同時將兩片純度99.99%的高純93Nb片分別固定在氣體源盒的前、后端，利用已知反應截面的93Nb(n,2n)92Nbm監測樣品處的中子注量率，93Nb片的直徑與氣體樣品相同，厚度約50 μm，1#78Kr樣品前、后監督片質量分別為91.00、101.20 mg，2#78Kr樣品前、后監督片質量分別為98.26、85.67 mg，3#78Kr樣品前、后監督片質量分別為107.94、109.15 mg。

圖3 輻照實驗布局示意圖Fig.3 Schematic diagram of experimental set-up

入射中子的能量利用核反應Q方程[9]計算，同時與90Zr(n,2n)89Zrm+g與93Nb(n,2n)92Nbm截面比法[4]進行對比，確定的中子能量為(14.8±0.2) MeV。

1.3 放射性測量

輻照結束后，將氣體樣品、Nb監督片分別置于同軸高純鍺(HPGe)探測器上測量活化產物的活度。活化產物77Kr和92Nbm的簡化衰變綱圖[10-11]如圖4、5所示。

圖4 氣體活化產物77Kr的簡化衰變綱圖Fig.4 Simplified decay scheme of 77Kr

圖5 氣體活化產物92Nbm的簡化衰變綱圖Fig.5 Simplified decay scheme of 92Nbm

HPGe探測器的型號為GEM60P4(ORTEC公司生產)，相對效率60%，對1 332 keV γ射線的能量分辨率約1.8 keV。DSPEC50數字化γ譜儀與HPGe探測器配套使用，并利用Maestro軟件采集能譜。實測的氣體活化產物77Kr和監督活化產物92Nbm的能譜如圖6、7所示，可見77Kr的主γ能峰129.6 keV和92Nbm的主γ能峰934.5 keV均可準確分析，其中77Kr能譜中的239.0 keV和520.7 keV為77Kr的衰變子體77Br的γ能峰。

圖6 77Kr的實測γ能譜Fig.6 Measured γ-ray spectrum of 77Kr

圖7 92Nbm的實測γ能譜Fig.7 Measured γ-ray spectrum of 92Nbm

測量中采用的主要衰變數據列于表2，77Kr的衰變數據主要取自文獻[10]，半衰期為本實驗室的自測值，92Nbm的衰變數據取自文獻[11]。

表2 活化產物的衰變數據Table 2 Decay data of activated products

由于輻照后的活化產物77Kr、92Nbm活度均較低，需置于HPGe探測器的表面位置，因此需標定77Kr、92Nbm相應γ射線在HPGe探測器表面位置處的探測效率。采用高低位置效率過渡的方法得到，即通過測量待測核素特征γ射線在高、低兩個位置處的計數率比值，利用高位置處的探測效率直接計算低位置處的探測效率，省去了低測量位置處復雜的級聯符合修正。

高位置處的探測效率利用HPGe探測器的效率曲線內插得到。利用HPGe探測器測量60Co、75Se、133Ba、134Cs、152Eu、24Na等已知活度的標準放射源，進而擬合得到效率曲線[12]。標準放射源距離探測器25 cm，由于該位置處的探測效率很低，不需考慮級聯符合的影響。與作為體源的78Kr氣體源不同，標準放射源的直徑20 mm，放射性核素全部位于底部的濾紙內，因此需對內插得到的效率進行修正。

這種方法需高活度的77Kr和92Nbm放射源，在加速器輻照的同時將另一個77Kr氣體源盒、93Nb片緊貼近在氚靶靶頭上，由于距離中子源很近，輻照結束即可獲得高活度的77Kr和92Nbm放射源。

2 數據分析

2.1 反應截面的計算

反應截面的計算公式[4，6]為:

(1)

S=1-e-λT

(2)

D=e-λtd(1-e-λtm)

(3)

F=fsfg

(4)

其中：下標x和0分別代表待測反應和監督反應；σ為反應截面；η為靶核的豐度；ε為特征γ射線全能峰的效率；Iγ為其特征γ射線的發射幾率；m為樣品質量；λ為相應核素的衰變常量；T為輻照時間；td為輻照結束后的冷卻時間；tm為測量時間；C為全能峰的面積；S為剩余核的生長因子；A為核素的原子量；K為中子注量率波動修正因子；Fn為中子注量率修正因子；F為活度測量修正因子，包括自吸收修正因子fs和幾何修正因子fg。78Kr氣體樣品中含有少量的80Kr，其(n,2n)的反應產物為79Kr/79Krm，對77Kr的放射性測量均無影響，因此樣品質量m取表1中氣體樣品質量的99.5%。

2.2 修正因子的計算

中子注量率波動修正因子K利用如下公式計算：

(5)

其中：L為將輻照時間分成的段數；Δti為每段的時間間隔；Ti為第i段時間結束到輻照結束的時間間隔；Φi為Δti時間內入射到樣品上的平均中子注量率；Φ為整個輻照時間內入射到樣品上的平均中子注量率。計算得到77Kr和92Nbm的中子注量率波動修正因子分別為1.026和1.003。

78Kr氣體樣品處的中子注量率以兩片93Nb片所在處中子注量率的平均值代替。中子注量率修正因子Fn是指輻照過程中由于樣品厚度導致前、后兩片中子注量率監測片對中子源所張立體角有一定差異，從而造成待測樣品與兩端監測片所處的中子場不一致引起的修正。顯然，樣品距離中子源越近，修正量越大，而距離越遠，中子通量越小，但距離過遠時活化產物的活度很低，增加了測量的難度。本實驗中樣品放置在距離中子源約10 cm處，在保證樣品活度測量的同時盡量減小該修正。利用Geant4[13]程序對修正量進行了計算，根據實驗的空間布局建立了模型，分別計算了兩個93Nb片和78Kr氣體樣品處的中子注量率，通過比較得到中子注量率修正因子為0.997。

活度測量修正因子F包括自吸收修正因子fs和幾何修正因子fg，通過測量系列標準放射源得到了距離HPGe探測器25 cm處的效率曲線，而標準源的幾何形狀與氣體源盒和監督片有一定差異，自吸收情況也不同，因此需對其進行修正。同樣利用Geant4[13]程序對修正量進行計算，建模后分別計算77Kr體源、92Nbm體源和標準源在HPGe探測器25 cm處的探測效率，通過比較探測效率的差異得到77Kr和92Nbm的活度測量修正因子分別為0.970和0.998。

3 結果與討論

利用式(1)～(4)并考慮各種修正因子后即可得到反應截面，監督反應93Nb(n,2n)92Nbm的反應截面取自參考文獻[14]，為(459.7±5.0) mb。3個78Kr氣體樣品反應截面的實驗結果列于表3。

表3 78Kr(n,2n)77Kr反應截面測量結果Table 3 Measurement resultof 78Kr(n,2n)77Kr reaction cross section

實驗結果的不確定度來源于核衰變數據、HPGe探測器的效率刻度、靶核數、特征γ射線的峰計數以及標準截面等多種因素，各不確定度因素及總不確定度列于表4，可看出77Kr的特征γ射線的發射幾率及探測效率是不確定的主要來源。

表4 不確定度評價表Table 4 Uncertainty evaluation table

圖8比較了實驗結果與文獻值及評價數據庫的結果，可以看出，本實驗結果高于Bazan[8]的實測值，Kondaiah等[7]雖沒有測量14.8 MeV能點的反應截面，但從趨勢上看也遠低于本實驗結果。另外，本結果也高于ENDF-B/Ⅶ.1[15]、JENDL-4.0[16]和TENDL-2012[17]等評價值，相比之下，更接近JENDL-4.0[16]的評價值。

圖8 78Kr(n,2n)77Kr反應截面與文獻值及評價庫的比較Fig.8 Comparison of 78Kr(n,2n)77Kr reaction cross section of this work with pervious data and evaluations

造成差異較大的原因可能是在樣品制備、監督反應選取等方面存在有較大不同。

1) 采用的衰變數據不同。Kondaiah等[7]使用的77Kr的129.6 keV γ射線的發射幾率為0.862，未查到Bazan[8]使用的衰變數據，而本文采用的值為0.81，該數據來自2012年最新的評價值。利用最新的γ射線發射幾率數據對Kondaiah等[7]的結果進行了修正，得到的14.4 MeV能點處的截面為261 mb，仍遠低于Bazan[8]和本文結果。

2) 樣品形態及制備方法不同。Kondaiah等[7]采用固態樣品(天然氪的對苯二酚絡合物)；Bazan[8]采用豐度99%的78Kr；本文采用豐度99.5%的78Kr，并利用稱重法直接得到樣品的質量和核數。

3) 監督反應不同。Kondaiah等[7]選取56Fe(n,p)56Mn作為監督反應，反應閾值2.974 MeV；Bazan[8]選取27Al(n,α)24Na作為監督反應，反應閾值3.240 MeV；本文選用93Nb(n,2n)92Nbm作為監督反應，反應閾值8.927 MeV，而有文獻研究表明選用閾值明顯低于待測反應的監督反應，使截面測量結果偏低[18]。

不同于可制成薄片面源的固體樣品，氣體樣品為體源，因而在實驗設計方面有著明顯差異。本文著重在以下幾個方面進行了優化。

1) 樣品的制備。采用低原子序數的有機玻璃作為氣體源盒的材質，以減小源盒自身的散射中子對實驗的影響，并用稱重法直接得到充入氣體的靶核數，無須氣壓和源盒體積等參數，同時對源盒的泄漏情況進行了監測。

2)77Kr放射性活度的測量。在HPGe探測器的低位置處測量體源的活度是活度測量中的一道難題，通常需要考慮級聯符合修正和幾何修正，這兩項修正復雜且不確定度很大。本文通過輻照78Kr生產高活度的77Kr樣品，并采用高低位置效率過渡的方法利用高位置處的探測效率直接得到低位置處的探測效率，而高位置處的級聯符合修正可忽略不計，幾何修正可通過蒙特卡羅計算獲得，從而顯著降低了效率刻度的不確定度。

3) 監督反應的選取。選擇高閾值的93Nb(n,2n)92Nbm作為監督反應，反應閾值為8.927 MeV，且在14 MeV附近激發函數比較平穩；相比參考文獻中的56Fe(n,p)56Mn和27Al(n,α)24Na，該反應閾值更高，更接近78Kr(n,2n)77Kr反應的閾值12.238 MeV，可有效降低低能中子和散射中子的影響。

4 結論

本文用活化法測量了78Kr(n,2n)77Kr在14.8 MeV能點的反應截面，在氣體樣品的制備、活化產物的活度測量和監督反應的選取等方面進行了改進優化，實驗結果明顯高于參考文獻值，并對存在差異的可能原因進行了分析和討論。實驗結果可為78Kr(n,2n)77Kr反應截面的分析與評價提供參考。

感謝中國原子能科學研究院高壓倍加器運行維護組對本實驗的支持與幫助。