強干擾下的196Au和44Scm放射性活度測量裝置研制

姜文剛，解 峰，白 濤，馬 越，梁建峰，張小林，徐 江，何小兵，師全林

(西北核技術研究所，陜西 西安 710024)

197Au和45Sc等核素常被用于監測核裝置的中子注量，其(n,2n)反應可用于監測閾能以上的高能中子[1-3]。用活化法監測中子注量時，需用到活化反應的中子譜平均截面。197Au(n,γ)198Au和45Sc(n,γ)46Sc反應截面大，中子譜平均截面實驗數據很多[4]，但(n,2n)反應的譜平均截面實驗數據很少且不確定度很大[5-7]。197Au(n,2n)196Au和45Sc(n,2n)44Scm反應截面難以準確測量的主要原因是：197Au和45Sc的(n,2n)反應截面小，活化產物196Au和44Scm的活度很低，同時197Au和45Sc的(n,γ)活化產物198Au和46Sc的活度很強，這會造成測量196Au和44Scm時，γ射線特征峰信噪比很差，導致196Au和44Scm活度測量不確定度較大。

針對上述問題，本文研制在198Au和46Sc強干擾下準確測量196Au和44Scm活度的實驗裝置，用于準確測量197Au(n,2n)196Au和45Sc(n,2n)44Scm反應裂變譜中子等的平均截面。

1 實驗裝置

198Au和46Sc均是100%的β-衰變核素，β-衰變的同時發射γ射線。198Au衰變主要發射411.8 keV能量的γ射線，而46Sc衰變主要發射889.3 keV和1 120.5 keV兩個能量的γ射線，這兩條γ射線存在強級聯關系[8-9]。用γ能譜法測量196Au和44Scm活度時，198Au和46Sc發射較高能量γ射線形成的康普頓本底是最主要的干擾源。因為分離同位素非常困難，所以要根據196Au和44Scm的衰變特性采取針對性的方法來降低干擾。

196Au的衰變綱圖如圖1a[10]所示，有兩個衰變分支，一個是通過軌道電子俘獲(EC)衰變為196Pt，另一個是通過β-衰變為196Hg。196Au衰變主要發射兩條能量分別為355.7 keV和333 keV的γ射線，這兩條γ射線均來自于軌道電子俘獲衰變分支，相互是級聯關系。44Scm的衰變綱圖如圖1b[11]所示，也有兩個衰變分支，一個是通過軌道電子俘獲(EC)衰變為44Ca，另一個是通過激發態退激衰變為44Sc的基態。44Scm衰變發射的γ射線能量為271.1 keV，來自于激發態退激過程。

圖1 196Au(a)和44Scm(b)的簡化衰變綱圖Fig.1 Simplified decay scheme of 196Au (a) and 44Scm (b)

為降低198Au和46Sc衰變所發射γ射線形成的康普頓本底，活度測量裝置采用反符合測量原理，結構如圖2所示。其中，主探測器選擇阱式HPGe探測器以提高探測效率，可通過機械平臺調節位置；環形NaI探測器環繞在主探測器周圍，用于反康普頓作用；頂蓋NaI探測器亦用于反康普頓作用；液閃探測器安裝在阱式高純鍺主探測器中心，用于β-射線的測量。該裝置采用3層物質屏蔽，用于吸收環境本底γ射線和各種由于散射和原子激發產生的X射線，從而盡可能降低環境本底計數。

1——主探測器；2——環形NaI探測器；3——頂蓋NaI探測器；4——光電倍增管；5——液閃探測器；6——0.5 cm的銅；7——0.5 cm的鋼材質外殼和10 cm的鉛屏蔽層；8——1 cm的有機玻璃圖2 基于反符合活度測量裝置的結構圖Fig.2 Structure diagram based on anti-coincidence activity measuring device

用數字譜儀將兩套反符合系統融合為一，使得雙重反符合的效果可疊加。首先，在液閃測量體系下，探測待測樣品中198Au或46Sc衰變發射的β-射線，利用β-信號反符合扣除主探測器對198Au或46Sc的探測信號；其次，阱式HPGe探測器作為主探測器被置于環形NaI探測器中，利用反康普頓原理抑制康普頓本底。

用阱式HPGe探測器測量196Au時，兩條相互級聯的γ射線之間存在符合相加效應，同樣，γ射線與同時發射的多條X射線之間也存在符合相加效應，符合相加效應會造成全能峰的探測效率損失。圖3為196Au在阱式HPGe中γ-γ和X-γ符合相加效應的實驗測量能譜。而測量44Scm時，不存在由于符合相加效應造成的探測效率損失。

圖3 196Au在阱式HPGe中的符合相加效應Fig.3 Coincidence addition effect of 196Au in well HPGe

2 性能測試

2.1 反符合抑制比

將符合測量與原始γ能譜中康普頓本底的比例定義為反符合抑制比，反符合的效果可通過反符合抑制比評價。圖3比較了活度測量裝置對198Au和46Sc兩種核素的反符合效果。圖4a為198Au的β-反符合效果，反符合抑制比為62.5%；圖4b為46Sc的β-反符合效果，反符合抑制比為55.6%；圖4c為測量198Au的反康普頓效果比，反符合抑制比為65.7%；圖4d為測量46Sc的反康普頓效果，反符合抑制比為70%。圖4b、d中的低能區能譜為177Lu的γ能譜，用于監測阱型HPGe探測器100～300 keV能區的探測效率。

圖4 β-反符合和反康普頓效果比較Fig.4 Comparison of β- anti-coincidence and anti-Compton

反康普頓系統的反符合抑制比與主探測器在環形NaI探測器中的位置密切相關。通過機械傳動結構改變主探測器的高度，可獲得反符合抑制比隨探測器高度的變化曲線，如圖5所示，當探測器高度在15 cm位置時，可獲得較好的反符合抑制比。

圖5 反符合抑制比隨探測器高度的變化關系Fig.5 Relationship between anti-coincidence rejection ratio and detector height

在測量196Au或44Scm時，液閃的β-反符合和NaI的反康普頓效果可疊加，兩者共同組成反符合探測系統。對于198Au和46Sc，實驗測量的反符合抑制比例分別為87.1%和86.9%。

2.2 探測效率

針對測量196Au時存在的特征γ射線與低能X射線之間的符合相加效應，可在主探測器晶體和γ放射源之間放置一定厚度的鉛屏蔽層吸收X射線，如圖6所示，鉛屏蔽層對X射線吸收系數較大，而對能量較高的特征γ射線影響較小，這會降低符合相加概率，增加γ射線的探測效率。

圖6 X射線屏蔽層結構示意圖Fig.6 X-ray shielding layer structure schematic

196Au的X射線能量最大為77 keV，主要特征γ射線的能量為355.7 keV，最佳屏蔽厚度d應滿足以下條件。

(1)

使用鉛作為屏蔽材料，則μ77=2.419 cm2/g，μ355.7=0.232 3 cm2/g，ρ=11.4 g/cm3，可算出最優的鉛層厚度為0.09 cm。此時，77 keV的X射線衰減到原來的6.3%，而355.7 keV的γ射線僅衰減到原來的76.7%。

為標定主探測器對196Au和44Scm的探測效率，使用中國原子能科學研究院的高壓倍加器，通過197Au(n,2n)和45Sc(n,2n)反應生產196Au和44Scm。將包含兩種核素的樣品溶解制源，然后由中國原子能科學研究院計量與校準技術重點實驗室的Ge γ譜儀標準裝置對待測樣品中196Au和44Scm的比活度進行校準，最后用校準后的樣品標定主探測器的效率。探測效率ε的標定結果列于表1，主探測器對44Scm的探測效率為31.3%；增加屏蔽層后，主探測器對196Au的探測效率從無屏蔽層時的5.5%提升到了11.9%。

表1 196Au和44Scm探測效率標定結果Table 1 Calibration results of detecting efficiency of 196Au and 44Scm

2.3 探測靈敏度

探測系統的探測靈敏度一般用其最小可探測活度(MDA)來表示，MDA按下式計算[12]。

(2)

其中：B為本底計數；εD為探測效率；pγ為γ射線發射幾率；tm為測量時間，s-1。

355.7 keV或271.1 keV全能峰能區本底計數率B與待測樣品中198Au或46Sc的活度呈正比例關系，正比系數ρ=εpγηexp(-λtm)。其中η為γ射線全能峰凈計數(411.8 keV或889.3 keV)與康普頓本底計數(355.7 keV或271.1 keV能區)的比例，λ為衰變常量。

表2列出了計算正比系數ρ所需要的相關參數，其中ε和η都是實驗測量值。據此，結合式(2)可獲得活度測量裝置對196Au或者44Scm的MDA隨著198Au或46Sc活度和測量時間的變化情況，具體如圖7所示。可見，在待測樣品中存在高達0.2 MBq198Au或46Sc的強干擾條件下，測量24 h活度測量裝置對196Au和44Scm的MDA分別小于0.7 Bq和0.3 Bq。

表2 198Au和46Sc的關鍵探測參數Table 2 Key detection parameters of 198 Au and 46Sc

圖7 MDA隨干擾同位素活度的變化Fig.7 Change of MDA with background isotopic activity

3 裝置在44Scm活度測量中的應用

45Sc樣品放置于西安脈沖反應堆輻照腔內[13-14]，2 MV功率穩態運行輻照3 h。樣品回收冷卻24 h，經溶解、除雜等化學流程，被制備成標準液閃源。液閃源被置于圖2中的位置5處進行測量，獲得約0.1 MBq46Sc強干擾下的γ能譜，如圖8所示，44Scm的271.1 keV特征γ射線經過反符合后，康普頓本底被抑制到原來的1/5左右。這說明，經過液閃β-反符合和NaI反康普頓雙重作用，可顯著抑制46Sc等核素造成的康普頓本底，降低44Scm等(n,2n)活化產物的測量不確定度。

圖8 強干擾下44Scm測量γ能譜Fig.8 γ-spectrum of 44Scm under strong Compton background

4 結論

為在強放射性同位素干擾下微量196Au和44Scm活度的準確測量，從核素的衰變特性出發，研究建立了融合β-射線反符合和反康普頓技術的活度測量裝置，大幅提高了196Au或44Scm的探測靈敏度，對196Au和44Scm探測的MDA分別小于0.7 Bq和0.3 Bq。本文建立的雙重反符合測量裝置應用到196Au和44Scm等核素的活度測量，可有效降低197Au(n,2n)196Au和45Sc(n,2n)44Scm等反應中子譜平均截面測量的不確定度。