基于D-T中子源的板狀鈮樣品的評價數據基準檢驗實驗

趙 齊，聶陽波,,*，丁琰琰，任 杰，阮錫超,，胡志杰，徐闊之

(1.中國原子能科學研究院 核數據重點實驗室，中國核數據中心，北京 102413；2.蘭州大學 核科技與技術學院，甘肅 蘭州 730000)

中子核數據的建庫與評價是核物理基礎研究的重要工作之一，這些數據庫中的核數據廣泛應用于模擬計算[1]。近來，隨著計算機性能的不斷提升，使用評價數據庫中的數據進行模擬計算帶來的優勢越明顯，這類模擬計算較大型實驗更易進行，且成本更低，在許多中子學相關的研究中，如聚變堆堆芯設計、醫學放射線治療和輻射防護設計，需大量的模擬計算以確保計算結果的可靠性，這不僅需要大量的中子核數據，且對中子核數據的可靠性和精確性提出了要求。中子學基準檢驗實驗是檢驗評價核數據庫可靠性的重要手段之一[2]。開展不同樣品的基準檢驗實驗，不僅可評估現有核數據的質量，且可為核數據的改進提供意見，這對提高核數據的可靠性和精確度具有積極作用[3]。

鈮(Nb)的熱導率好、熔點高，具有很好的耐腐蝕性以及低中子俘獲截面，被廣泛應用于超導材料工業、航天工業以及核工業，如對HI-13串列加速器的升級中使用了Cu-Nb濺射超導腔[4]；將Zr合金中加入Nb金屬提高耐腐蝕性以作為核反應堆堆芯材料使用[5]；美國SP-100太空反應堆動力系統的快中子增殖堆中，使用了Nb合金作為管道材料[6]。國外在20世紀70年代就已開展了Nb樣品的中子學積分實驗，如在美國利弗莫爾研究所開展的脈沖球實驗中，測量了Nb金屬球(φ25 cm)的泄漏中子譜[7]，NASA測量了Am-Be中子源在Nb球的中子泄漏譜[8]，之后大阪大學在2001年發表了14 cm厚Nb金屬球的泄漏中子譜的測量結果[9]。但以上實驗均采用球形樣品，實驗結果無法檢驗核數據中關于角度的信息，核數據中有關角度的信息檢驗需利用板狀樣品在不同角度測量實驗。目前國際上還未有使用板狀Nb樣品來開展的基準檢驗實驗，因此，本文將利用板狀Nb樣品來開展不同角度的中子泄漏譜實驗測量，以檢驗彈性散射角分布以及雙微分截面信息，為Nb評價數據的改進提供更為豐富的參考信息。

1 泄漏譜實驗測量

1.1 實驗設計

中國原子能科學研究院高壓倍加器平臺具有很好的開展基準檢驗實驗的條件[10]，實驗裝置布局如圖1所示，利用該實驗裝置，核數據國家重點實驗室已開展一系列基準檢驗實驗[11]。在Nb樣品的基準檢驗實驗中對泄漏中子譜測量，實驗裝置主要由氘氚中子源、板狀Nb樣品、準直屏蔽系統以及探測器系統組成。

圖1 Nb樣品積分實驗布局Fig.1 Layout of Nb sample integral experiment

中子源采用脈沖化的氘氚中子源，中子通過T(d,α)n聚變反應產生，產生的中子能量隨角度存在分布，在60°和120°方向上平均中子能量約14.5 MeV，入射氘束流能量為300 keV，流強約20 μA，脈沖頻率為1.5 MHz，脈沖寬度約為2 ns，中子產額約109s-1。

實驗所用Nb樣品為直徑13 cm，厚度分別為5、10、15 cm的板狀樣品，樣品密度約8.57 g/cm3，其中核素93Nb的純度為99.9%，具體成分列于表1。

準直屏蔽系統包括前級準直系統(影錐和準直器)和墻體準直系統，其作用是減少實驗測量中的散射中子本底和散射γ[12]。實驗過程中，對每個厚度的樣品在不同角度多次測量效應譜(有樣測量譜)，在更換樣品時測量本底譜(無樣測量譜)，圖2所示為5 cm厚的樣品在60°的方向時的效應譜和本底譜的比較。除彈性散射峰附近稍小于5外，其余能區在不同角度和厚度的整體實驗測量效應/本底比好于5。

圖2 60°方向上5 cm厚度Nb樣品測得的效應譜和本底譜Fig.2 Experimental spectra of foreground and background at 60° with 5 cm Nb sample

實驗采用的探測系統電子學線路如圖3所示。Nb樣品的泄漏中子飛行時間譜由BC501A液閃探測器搭建的主探測系統完成，對于每個探測事件，分別獲得脈沖高度(PH)、脈沖形狀甄別(PSD)和飛行時間(TOF)，經CAMAC總線送入獲取系統。主探測器BC501A產生的信號先分為兩路，一路由打拿級引出，經由前置放大器(自主設計)和ORTEC 672放大器送入獲取系統，作為泄漏中子的能譜。另一路由陽級引出，經Philips 744扇入扇出插件再分為兩路，一路送入MPD-4插件作脈沖形狀甄別，另一路則經恒比定時器ORTEC 935作為飛行時間譜的開門信號。為降低探測系統的死時間，實驗中實際測量的是反飛行時間譜，時幅變換器ORTEC 567的開門信號由主探測器輸入，ORTEC 567的關門信號由束流拾取信號送入ORTEC VT120快速定時前置放大器后，延遲適當時間后輸入。拾取信號的獲取通過加速器管道內拾取桶中的銅環產生，氘離子脈沖束團經過銅環，在銅環上感應出電荷，銅環上的感應電荷引出形成束流拾取信號。

圖3 積分實驗探測器系統電子學線路Fig.3 Electronic circuit of integrated experimental detector system

除主探測器BC501A外，還有其他3個探測器用于測量中子源的脈沖時間分布和中子產額。為測量中子源的脈沖時間分布，在與氘束流呈0°方向上距離8 m的位置上放置芪晶體測量0°方向的中子飛行時間譜；在垂直于束流方向上約4 m的位置上放置BaF2探測器測量源中子伴隨產生的γ射線的飛行時間譜。在與束流呈135°的方向上放置金硅面壘半導體探測器探測T(d,α)n產生的α粒子，通過伴隨粒子法可獲得中子源的產額，得到的中子產額在數據處理中用來作歸一化處理。

1.2 實驗數據處理

實驗處理中，最后的飛行時間譜由以下公式得到：

其中：TOFin為實際進入到探測器的中子譜；εN為探測器效率；K為用伴隨粒子法測量中子產額時的系數；Nα為測量得到的α粒子數；S為探測器面積。最后得到的飛行時間譜為單位中子在單位面積(cm-2)的中子通量。

2 MCNP模擬

利用MCNP-4C模擬程序對實驗結果進行模擬，該程序是美國洛斯阿拉莫斯實驗室開發的模擬粒子在物質中輸運過程的程序[13]。采用CENDL-3.1[14]、ENDF/B-Ⅷ.0[15]和JENDL-4.0[16]3個數據庫的數據進行了Nb樣品泄漏中子譜的模擬，模擬模型如圖4所示。

MCNP模擬計算采用點探測器，在模擬過程中，對中子源考慮了靶結構、中子能量與角度分布以及中子脈沖時間分布[12]；對實驗樣品，按實際尺寸及表1的成分進行描述；對液閃探測器，按探測器的位置和直徑進行描述，并考慮了實際的探測器效率曲線[17]。這樣計算得出的飛行時間譜為通過點源的單位面積中子通量，且已歸一到單位源中子，可直接和實驗處理得到的飛行時間譜進行比較。

3 標準樣品測量及誤差分析

3.1 標準樣品測量

可靠的基準檢驗系統是開展評價數據庫檢驗的重要先前條件。對于已搭建好的實驗系統，需利用標準樣品對實驗系統的可靠性做出檢驗。由于中子和氫只有彈性散射1個反應道，因此通常將中子與氫的彈性散射截面作為標準截面來對積分實驗系統的可靠性進行檢驗。常用的可用來測量的含氫物質為聚乙烯和水，利用測量聚乙烯樣品(標準樣品)泄漏中子譜獲得n-p散射峰，再與模擬計算獲得的散射峰進行比較，實驗系統的可靠性通過聚乙烯樣品實驗結果和模擬結果的比較來驗證。用與Nb樣品表面積相同的聚乙烯樣品(φ13 cm×6 cm)進行了60°方向泄漏中子譜的實驗測量[18]。聚乙烯樣品的泄漏中子譜的模擬結果和實驗結果如圖5所示，n-p散射峰面積實驗結果和模擬結果符合很好，n-p散射峰偏差小于2%。

圖5 φ13 cm×6 cm聚乙烯樣品泄漏中子譜實驗結果與模擬結果的比較Fig.5 Comparison of experimental and simulation results for φ13 cm×6 cm polyethylene sample leakage neutron spectrum

3.2 誤差分析

需考慮的實驗誤差分為統計誤差和系統誤差[19]。統計誤差包括：1) Nb樣品泄漏中子譜的統計誤差，統計誤差根據樣品角度厚度不同略有差異，每道的統計誤差除彈性散射峰附近及低能區(≥650 ns)為10%左右，其余道的統計誤差均小于6%，不同區間的積分值統計誤差小于5%；2) 聚乙烯樣品n-p散射中子實驗測量統計誤差(<0.5%)；3) 聚乙烯樣品n-p散射中子模擬計算統計誤差(<0.5%)；4) 聚乙烯樣品伴隨α粒子測量統計誤差(<0.5%)；5) Nb樣品伴隨α粒子測量統計誤差(<0.5%)。在對實驗數據的處理中采用的歸一系數為相對系數，相對系數為標準樣品n-p散射峰面積的實驗測量結果與模擬結果的比值，這樣可以消除包括絕對探測效率、中子探測和α粒子探測所張立體角帶來的系統誤差。剩下的系統誤差包括相對中子探測效率誤差(≤3%)和散射角誤差(≤1%)。

4 實驗結果

將泄漏中子譜的模擬結果和實驗結果進行比較。在比較前先利用NDPlot[20]軟件獲得14.5 MeV與Nb樣品作用后的不同反應道的次級中子能譜，然后通過不同反應道次級中子能譜對總能譜的貢獻將飛行時間譜劃分能量區間，最后獲得每個能量區間的模擬值/實驗值(C/E)，根據C/E的大小來評估各數據庫的可靠性。

4.1 Nb的次級中子能譜

圖6示出了14.5 MeV中子與Nb作用后不同反應道的次級中子能譜以及總的(total)次級中子能譜。

圖6 CENDL-3.1數據庫給出的14.5 MeV中子入射Nb不同反應道次級中子能譜Fig.6 Contribution of different reaction channels at incident neutron energy of 14.5 MeV from CENDL-3.1 library

圖6反映了不同反應道對總能譜的貢獻，根據這種貢獻將能量區間劃分如下：13～17 MeV，次級中子能譜主要是彈性散射中子的貢獻，稱此區間為彈性散射區間(n,el)；12～13 MeV，主要貢獻來自分立能級非彈性散射的中子，反應式記為(n,inl)D，稱為分立能級非彈性散射區間(12～13 MeV區間內，為各個分立的能級的次級中子譜，在圖中未畫出)；約6～12 MeV，次級中子能譜主要由發生連續能級非彈性散射的中子貢獻，反應式記為(n,inl)C，稱為連續能級非彈性散射區間；低能區0.8～6 MeV，主要貢獻來自(n,2n)反應的中子，稱為(n,2n)區間。

4.2 中子譜模擬結果和實驗結果

Nb樣品泄漏中子譜的模擬結果和實驗測量結果如圖7所示。

圖7 Nb樣品實驗結果與模擬結果比較Fig.7 Comparison between experiment and simulation results of Nb sample

根據中子能量和兩個角度的飛行距離(60°為8 m，120°為8.34 m)，可將不同反應道貢獻的中子能量區間轉化為中子的飛行時間區間，得到能量區間和飛行時間區間列于表2。

表2 不同反應道的能量區間和飛行時間區間Table 2 Energy range and flight time range of different reaction channels

4.3 C/E

通過次級中子能譜所劃分的區間，對不同區間的模擬值和實驗值積分并作比較，得到各反應道的C/E，列于表3、4。

表3 60°方向C/ETable 3 C/E in 60° direction

1) 在彈性散射峰能區，ENDF/B-Ⅷ.0數據庫在60°方向上C/E較小，在120°方向上C/E稍大；CENDL-3.1數據庫在兩個方向上計算出的模擬值均高了約10%，而JENDL-4.0數據庫在120°方向上的模擬值比實驗值高了約20%。

2) 在分立能級非彈性散射能區，ENDF/B-Ⅷ.0數據庫和CENDL-3.1數據庫給出的評價數據較真實值存在較大高估，這種高估現象在120°方向上變得更嚴重。

3) 在連續能級非彈性散射能區，ENDF/B-Ⅷ.0數據庫模擬結果的C/E在60°和120°的差異較大，而CENDL-3.1數據庫的模擬結果整體偏低。

4) 在(n，2n)反應區間，ENDF/B-Ⅷ.0數據庫的模擬結果偏高，CENDL-3.1數據庫的模擬結果偏低。

5) 在3個數據庫中，JENDL-4.0數據庫給出的模擬結果與實驗值符合較好。

4.4 比較結果分析

根據C/E的結果，對不同數據庫給出的相關反應道的角分布、次級中子能譜或雙微分譜進行比較，以尋找模擬結果與實驗結果存在偏差的原因，繼而對各數據庫提出合理的改進建議。

在彈性散射能區，通過NDPlot軟件給出了各數據庫的彈性散射角分布，如圖8所示，彈性散射角分布比較表明ENDF/B-Ⅷ.0數據庫在60°附近給出的截面最小，這可能是ENDF/B-Ⅷ.0數據庫的模擬結果在該反應道60°方向較實驗值偏低了約40%的原因，而在120°附近JENDL-4.0數據庫給出的截面最大，這也可能是JENDL-4.0數據庫C/E接近1.2的原因。

圖8 不同數據庫給出的14.5 MeV中子入射Nb樣品次級中子角分布Fig.8 Angular distribution of elastic cross section for Nb at incident neutron energy of 14.5 MeV retrieved from ENDF/B-Ⅷ.0, JENDL-4.0 and CENDL-3.1

在分立能級非彈性散射區間，ENDF/B-Ⅷ.0、JENDL-4.0、CENDL-3.1數據庫給出的分立能級非彈性散射反應道的總截面分別為0.061、0.022、0.12，3個數據庫中，JENDL-4.0數據庫給出的截面最低且模擬結果與實驗符合最好，其他兩個數據庫均有極大高估。圖9示出了14.5 MeV中子入射Nb樣品分立能級非彈性散射次級中子總能譜，根據該中子能譜分析，由于ENDF/B-Ⅷ.0數據庫給出的次級中子能譜能量范圍更寬，其能譜的分布大部分在12～13 MeV內，在C/E計算時對分立能級非彈性散射所劃分的區間(12～13 MeV)內，所以ENDF/B-Ⅷ.0數據庫模擬結果偏大。

圖9 不同數據庫給出的14.5 MeV中子入射Nb樣品分立能級非彈性散射次級中子能譜Fig.9 Neutron spectra of (n,inl)D reaction for Nb at incident neutron energy of 14.5 MeV retrieved from ENDF/B-Ⅷ.0, JENDL-4.0 and CENDL-3.1

在連續能級非彈性散射能區，通過軟件畫出了14.5 MeV中子與Nb作用后不同數據庫在60°和120°方向上的連續能級非彈性散射雙微分譜，如圖10、11所示。從雙微分譜可看出，CENDL-3.1數據庫給出的能譜大部分分布在低能部分，這可能導致連續能級非彈性散射積分區間(5.5～12 MeV)CENDL-3.1數據庫的模擬結果較實驗結果低約20%。而對于ENDF/B-Ⅷ.0數據庫，在60°和120°方向上給出的雙微分能譜相同，ENDF/B-Ⅷ.0數據庫對連續能級非彈性散射給出的Nb的次級中子角分布是各向同性的，所以ENDF/B-Ⅷ.0數據庫在120°方向上給出的截面過大，反映在C/E上，ENDF/B-Ⅷ.0的模擬值較實驗值高60%。

表4 120°方向C/ETable 4 C/E in 120° direction

圖11 不同數據庫給出的14.5 MeV中子入射Nb樣品120°方向上的連續能級非彈性散射雙微分譜Fig.11 Neutron spectra of (n, inl)C at 120° with incident neutron energy of 14.5 MeV retrieved from ENDF/B-Ⅷ.0, JENDL-4.0 and CENDL-3.1

圖12示出了不同數據庫在14.5 MeV中子與Nb作用后發生(n,2n)反應的次級中子能譜。從圖12可得，CENDL-3.1數據庫給出能譜較軟，中子能量大部分分布在1 MeV以下，造成了CENDL-3.1數據庫的C/E在(n,2n)區間普遍低約15%。相反，ENDF/B-Ⅷ.0數據庫給出的能譜較硬，對應ENDF/B-Ⅷ.0庫的模擬結果在該區間過大。

圖12 不同數據庫給出的14.5 MeV中子入射Nb樣品(n,2n)反應次級中子能譜Fig.12 Neutron spectra of (n,2n) reactions at incident neutron energy of 14.5 MeV retrieved from ENDF/B-Ⅷ.0, JENDL-4.0 and CENDL-3.1

5 總結

基于中國原子能科學研究院高壓倍加器平臺良好的實驗條件，開展93Nb的基準檢驗實驗。選用直徑13 cm，厚度分別為5、10、15 cm的天然Nb樣品，在60°和120°方向上的測量14.5 MeV中子入射的泄漏中子譜。為檢驗CENDL-3.1、ENDF/B-Ⅷ.0和JENDL-4.0評價數據庫的相關數據，利用MCNP-4C模擬軟件計算泄漏中子譜并與實驗結果比較。之后通過NDPlot軟件繪制Nb樣品的次級中子能譜，根據不同反應道的次級中子能譜對總能譜的貢獻將飛行時間譜劃分區間，對各區間的模擬結果和實驗結果進行積分比較，得到C/E作為該反應道數據可靠性的衡量標準，天然Nb樣品的C/E結果顯示：

1) JENDL-4.0數據庫的數據整體上與實驗值符合較好，推薦使用；

2) 對于CENDL-3.1數據庫，需改進彈性散射反應道給出的截面高出約10%、分立能級非彈性散射截面過高、連續能級非彈性散射和(n,2n)反應出射中子能譜較軟、次級中子能譜大部分分布在低能部分等問題；

3) 對于ENDF/B-Ⅷ.0數據庫，存在給出的彈性散射角分布在60°給出的值較小、分立能級非彈性散射反應道給出的截面較大、連續能級非彈性散射和(n,2n)反應給出的能譜較硬等問題。