142～146,148,150Nd光核反應理論計算

金永利，田 源，陶 曦，王記民，續瑞瑞，劉 萍，葛智剛

(中國原子能科學研究院 核數據重點實驗室，中國核數據中心，北京 102413)

光核反應數據可描述光子與原子核的相互作用以及粒子出射的物理過程，在反應堆物理、加速器、輻射屏蔽、活化分析、核廢料嬗變以及天體核合成等領域具有著重要的應用。

為滿足多粒子輸運程序MCNP等[1-2]開展光子輸運計算的需求，20世紀60年代前后，國際主要核數據研究機構開始針對光核反應數據的測量與評價建庫開展探索。最早期的光核數據主要通過實驗編評得到[3]，實驗主要依托于電子直線加速器產生的韌致輻射寬能區白光源和基于飛行時間的正電子湮滅準單能光源等裝置開展[4]。俄羅斯州立大學Ishkhanov等從1960年后開始針對輕核到裂變核的完整核區做進行了大量測量與編評[5]；美國勞倫斯利弗莫爾國家實驗室[3]和法國薩克雷實驗室[6]在1962—1987年間也分別采用準單能光源開展了大量實驗研究，得到了更準確的分光中子截面測量數據；Berman等針對上述測量工作開展了系統編評，并指出勞倫斯利弗莫爾國家實驗室與薩克雷實驗室所測得的(γ,n)與(γ,2n)反應截面之間存在分歧，需要未來開展深入研究予以澄清。隨著光源技術與分光中子反應探測技術的不斷提升，各類更高品質的光核反應測量設備不斷涌現，如日本建南大學激光康普頓背散射光源裝置——NewSubaru[7]和羅馬尼亞ELI-NP[8]等裝置為提高光核反應測量數據可靠性提供了更好的條件，支撐了國際光核數據評價質量的提高[9]。此外，中國科學院上海高等研究院近期建成的基于激光康普頓背散射的SLAGS光源[10]，也受到了國內外研究人員的廣泛關注，相信會在未來光核測量等領域做出重要貢獻。

實驗測量為光核數據評價提供了重要基礎，但與核工程應用所需數據總量相比還遠遠不夠。為給出覆蓋面更全、質量更好的數據，需要發展光核反應理論及計算程序，為光核數據評價建庫提供支撐。經過幾十年的努力，國內外主流核反應計算程序EMPIRE[11]、歐洲TALYS[12]、日本CCONE[13]，以及我國UNF[14]和MEND[15]等均已添加了光核反應的計算功能，為國際原子能機構(IAEA)組織開展的國際合作提供了重要評價工具，成功完成了光子入射能量200 MeV范圍內IAEA-PD-1999、2019[5]和日本JENDL/PD-2019數據庫的評價建庫。

釹(Nd)同位素是指示劑核素，是活化分析、反應堆物理研究中關注的重要裂變產物。釹的天然穩定同位素包含142～146,148,150Nd共7個，其豐度分別為27.15%、12.17%、23.798%、8.293%、17.189%、5.756%和5.638%。目前國際最新發布的光核數據庫對Nd同位素的評價結果仍存在較大差異，特別是核工程應用中感興趣的(γ,n)和(γ,2n)反應，由于測量本身的分歧，使得現有光核數據的可靠性受到明顯影響。我國一直未開展Nd同位素光核數據的評價，為了給出我國自主可靠的數據，本文擬針對Nd同位素的光核實驗測量與理論計算開展系統研究，得到200 MeV能量范圍內的光核數據，并對理論結果進行物理分析。

1 實驗數據分析

實驗測量是核反應理論計算的基礎。本文基于國際核反應實驗數據庫(EXFOR)[16]對光子誘發142～146,148,150Nd核反應現有的實驗測量數據進行了系統收集，如表1所列。

表1 γ+142～146,148,150Nd核反應實驗測量數據Table 1 Experimental data of γ+142-146,148,150Nd

1971年法國薩克雷研究所的Carlos等[6]采用基于正電子湮滅的準單能光源和大型Gd液體閃爍探測器測量了光中子反應截面，包括一次中子出射(γ,n)和(γ,np)、二次中子出射(γ,2n)、中子產額(γ,xn)和總光子中子截面(γ,sn)等4類數據，對確定核反應理論計算的參數起到了決定性作用。對于分光子中子出射反應截面的測量，采用了中子多重性分類的方法，該方法基于對中子動能的測量，并假設(γ,n)反應出射的1個中子的能量大于(γ,2n)反應出射的2個中子中每個中子的能量。但采用的大型Gd液體閃爍探測器對1次中子事件的測量易受高本底的影響，進而影響測量結果的準確性。2018年Varlamov等[19]對Carlos等測量的145,148Nd數據進行分析，給出了修正值，本文將其作為理論計算的實驗依據。

2012年Angell等[17]在日本先進工業科學技術研究所(AIST)的電子儲存環上采用激光康普頓散射光源測量了142Nd(γ,n)反應截面。2015年Nyhus等[18]在日本兵庫大學同步輻射研究所(JASRI)的同步輻射加速器上采用激光康普頓散射光源裝置(NewSUBARU)測量了143～146,148Nd(γ,n)反應截面。這些新的實驗裝置提供了單色性更高的光子束，結合先進的中子探測器技術，給出了分光中子截面的更高精度測量，有效解決了準單能光源測量數據間的差異問題，因此將其作為本文光中子截面低能區實驗數據。

2 理論模型

光子誘發核反應主要包含光子吸收與復合核粒子發射兩個物理過程。

2.1 光子吸收

光子吸收指原子核吸收一定能量的入射光子引起原子核核子激發形成復合核的物理過程。在低能量區域，光子吸收截面的主要貢獻是電偶極躍遷(E1)；當光子能量在40 MeV以上，引入準氘模型用于描述光子吸收。因此，在入射光子能量Eγ從中子分離能到200 MeV能區，吸收截面σabs(Eγ)由巨偶極共振吸收貢獻σGDR(Eγ)與準氘模型σQD(Eγ)兩部分組成：

σabs(Eγ)=σGDR(Eγ)+σQD(Eγ)

(1)

準氘模型貢獻采用文獻[20-21]的系統參數確定。為給出可靠的巨共振貢獻，采用表1中文獻[6]的(γ,sn)截面作為約束，分析常用的8種洛倫茲形式的巨共振經典模型[22](SLO模型、3種MLO模型(MLO1、MLO2、MLO3)、EGLO模型、GFL模型、GH模型及SMLO模型)對142～146,148,150Nd的光子吸收的描述情況。為得到最優的光子吸收截面計算結果，采用模型優化按照約化χ2最小的原則，并結合所得光子吸收截面的物理曲線的合理性分析，對光子吸收進行討論。χ2計算公式如下：

(2)

其中：N為總實驗點數；σth、σexp和σerr分別為吸收截面理論值、實驗測量值及實驗測量值的誤差。

采用以上8種經典巨共振模型計算142～146,148,150Nd光子吸收截面，其χ2列于表2。由表2可見，χ2值差異不大，各經典模型所得吸收截面物理曲線都較為合理。本文選取χ2最小的模型，即SLO模型的計算結果作為光子吸收截面值。

表2 經典模型對142～146,148,150Nd光子吸收截面的計算χ2比較Table 2 Comparison of calculation χ2 of 142-146,148,150Nd photon absorption cross section by classical model

各核素SLO模型的參數列于表3，其中Er、Γr和σr分別為共振峰的能量中心值、寬度與截面參數。本文采用2個共振峰對光子吸收進行擬合。

表3 142～146,148,150Nd光子吸收SLO模型參數Table 3 Photon absorption SLO model parameters for 142-146,148,150Nd

2.2 復合核粒子發射

復合核粒子發射是光核反應的主要物理過程，隨著入射光子能量的增加，需考慮平衡與預平衡發射機制對該物理過程的影響。本文采用中國核數據中心與南開大學共同研制的光核反應計算程序MEND-G對200 MeV能量范圍內光子誘發Nd同位素的核反應進行計算。MEND-G程序包含光核反應計算所需的光學模型、蒸發模型、復合核反應理論(Hauser-Feshbach理論)模型及激子模型等多種模型理論，特別是在處理百MeV量級多種粒子(n、p、d、t、3He和α)和多重粒子發射計算時更精細[15]，為嚴格計算粒子出射反應提供了可靠的理論工具。

3 理論計算與分析

基于實驗測量數據，本文對200 MeV能量范圍內光子與142～146,148,150Nd的核反應進行理論計算。

首先基于表3中經典SLO模型的巨偶極共振參數結合準氘模型共同確定光子吸收截面σabs，為開展光核反應復合核粒子發射提供基礎。142,150Nd光子吸收截面的計算結果與國際主要評價數據庫JENDL-5[23]、TENDL-2021[24]、IAEA-2019[9]以及實驗測量結果的比對示于圖1。由圖1可見，各數據庫的評價值均可較好地與實驗測量結果吻合，同時也可看到，隨著核質量A的增加，原子核遠離幻數，出現形變，形成對入射光子吸收的雙峰結構。

圖1 142,150Nd光子吸收截面計算結果與JENDL-5、TENDL-2021、IAEA-2019數據評價結果以及實驗測量結果比對Fig.1 Comparison of calculation results of 142,150Nd photon absorption cross section with evaluation of JENDL-5, TENDL-2021 and IAEA-2019 and measurement

在準確的光子吸收截面σabs計算基礎上，對光核反應相關的各粒子出射反應截面比例分配問題進行研究。本文考慮入射光子能量在200 MeV范圍內n、p、d、t、3He、α 6種粒子出射的各種核反應通道，主要計算過程如下。

能級密度計算是復合核粒子發射模型計算中最重要的一步，本文采用常溫費米型Gilbert-Cameron能級密度[25]：

ρ(Z,A,U)=

(3)

(4)

Ue=Uc-Δ

(5)

(6)

(7)

其中：Z為靶核質子數；A為靶核質量數；U為激發能；a、fued、Uc、Ux為能級密度相關系數；Δ為修正參數。

各反應道能級密度參數a與修正參數Δ采用GCCI關系式[25]：

(8)

u=fued·(U-Δ)

ac=A(ASSS+Qb)

aI=a1A+a2A2/3

其中，Qb為形變參數，對于球型核，Qb=0.142，對于形變核，Qb=0.12。

為保證142～146,148,150Nd各光核反應計算中相同剩余核對應能級密度的自洽性,使所得光核反應理論結果的物理規律一致，在GCCI推薦參數的基礎上，采用142～146,148,150Nd核反應測量數據統一對6個能級密度參數(Uc、Ua、fued、ASS、a1、a2)進行約束，尋優結果如下：Uc=1.86；Ua=355.63；fued=0.044 2；Ass=0.014 7；a1=0.147 0；a2=7.70×10-5。

基于上述能級密度參數計算各粒子出射反應的截面，對于重核，帶電粒子出射均小于1 mb，因此，本文僅對用戶最關心的分光中子截面計算進行討論。

142,143,146,150Nd基于理論模型參數系統尋優計算結果示于圖2～5，包括光子產額截面(γ,xn)、分光中子截面(γ,n)、(γ,2n)、(γ,3n)，其中本工作(全局)表示普適參數結果，本工作(局域)表示定域參數結果。由圖4～5可知，普適參數的光核反應計算結果與實驗測量結果符合很好，特別是(γ,xn)的計算結果，與實驗測量結果及各數據庫的評價結果一致性較好。但142,143Nd的(γ,2n)和(γ,3n)反應截面峰值及形狀與實驗測量結果及各數據庫評價結果存在差異，因此，針對這兩個核素開展定域模型參數優化，計算結果與普適參數結果的對比示于圖2、3。圖2、3顯示，基于MEND-G程序，通過理論計算能很好地吻合光核測量結果。雖然定域參數結果與實驗測量結果一致性更好，但考慮到普適參數計算結果中各核反應截面之間的物理規律性更有理論依據，因此142,143Nd的(γ,2n)和(γ,3n)的計算結果還需要更多實驗測量進行驗證，本文中仍推薦定域計算值，其他Nd同位素核推薦普適參數計算結果。

圖2 142Nd中子產額與分光中子截面實驗與評價結果比對Fig.2 Comparison of experimental and evaluated results of 142Nd photoneutron yield and partial photoneutron cross section

圖3 143Nd中子產額與分光中子截面實驗與評價結果比對Fig.3 Comparison of experimental and evaluated results of 143Nd photoneutron yield and partial photoneutron cross section

圖4 146Nd中子產額與分光中子截面實驗與評價結果比對Fig.4 Comparison of experimental and evaluated results of 146Nd photoneutron yield and partial photoneutron cross section

圖5 150Nd中子產額與分光中子截面實驗與評價結果比對Fig.5 Comparison of experimental and evaluated results of 150Nd photoneutron yield and partial photoneutron cross section

4 結論

本文系統研究了入射能量在200 MeV范圍內，光子與142～146,148,150Nd的核反應數據的實驗測量、理論模型與評價方法。分析了來自法國、日本及俄羅斯等多家實驗室的測量與評價結果，為理論計算提供數據支撐；通過研究多種經典洛倫茲形式的巨共振模型，最終明確采用SLO模型計算巨偶極共振參數，并計算得到了142～146,148,150Nd光子吸收截面；采用中國核數據中心與南開大學共同研制的MEND-G程序對Nd穩定天然同位素的各類復合核粒子發射反應進行計算，分別得到了普適與定域能級密度參數值。運用能級密度普適參數整體描述142～146,148,150Nd光核反應物理規律合理，且同位素物理參數自洽性好。而定域參數計算結果與實驗數據符合更好，可合理補充普適描述欠缺的142,143Nd，但其物理可靠性仍需新的實驗測量予以進一步驗證。

本文評價建立的光核反應數據采用ENDF-6格式，并已收錄于CENDL-3.2光核子庫。

感謝南開大學蔡崇海教授、中國原子能科學研究院張競上研究員與申慶彪研究員在光核反應計算程序MEND-G研制中的貢獻。