35 MeV以下56Fe(n,p)56Mn反應截面及協方差評價

李小軍，蘭長林,*，張 玥，楊憲林，張 智，孫小東

(1.蘭州大學 核科學與技術學院，甘肅 蘭州 730000；2.中國原子能科學研究院 核數據重點實驗室，中國核數據中心，北京 102413)

56Fe被國際合作評價工作組列為最重要的6個核素之一，Fe及其合金會作為加速器和核反應堆結構材料中重要組成部分。一方面，56Fe(n,p)56Mn的反應截面數據作為標準截面來為活化法監督中子通量，該反應截面數據對于其他實驗數據測量和數據的評價建庫具有重要意義；另一方面，當結構材料受到快中子輻照時，會產生中子輻照損傷，引起中子輻照效應，如使材料發生硬化和脆化、輻照腫脹、輻照生長等。中子引起的發射帶電粒子的核反應截面對評價核設施的材料損傷具有重要意義，對正在研發的四代核反應堆以及核聚變裝置的設計具有重要應用價值。

為適應日益增長的對高精度核數據的需求，國際上主要核大國和地區均成立了核數據中心，專門從事包括中子數據庫在內的各種核數據的評價、建庫和不斷更新[1]。中子數據由于其應用面廣，特別是核能利用的需求，國際上評價數據庫都是從中子核數據庫的建立開始的。

目前，國際上5大核數據中心最新的評價庫版本為：中國核數據中心2020年發布的CENDL-3.2，包含272種核素；美國核數據中心2018年發布的ENDF/B-Ⅷ.0，包含557種核素；日本核數據中心2012年發布的JENDL-4.0u2，包含406種核素；歐洲核子中心2017年發布的JEFF-3.3，包含562種核素；俄羅斯核數據中心2016年發布的BROND-3.1，包含686種核素。這些不同評價核數據庫均采用統一的評價數據格式ENDF-6格式建立，便于存儲、檢索、國際交流和進行數據處理。不同的數據庫覆蓋的靶核數有差別，覆蓋的中子能區也有所不同，個別庫所給的文檔也會有差別。之前各評價中子數據庫所覆蓋的中子能區是10-5eV～20 MeV，2017年更新的歐洲庫JEFF-3.3和2018年更新的美國庫ENDF/B-Ⅷ.0分別將能區擴展到200 MeV和150 MeV，2020年我國更新的CENDL-3.2補充了56Fe的評價數據，56Fe(n,p)56Mn的覆蓋能區為3.5～20 MeV，但五大評價數據庫中僅CENDL-3.2無配套56Fe的協方差數據，本文對未來彌補相關數據評價建庫工作這一空白奠定基礎。

本文在調研文獻、數據庫中56Fe(n,p)56Mn反應截面直接測量實驗數據的基礎上，對收集到的所有實驗數據按照測量年代、測量方法、中子源、中子通量測量方法(監視器)和產物活度測量方法等多個方面進行匯總，對數據的可信度進行評價，舍棄部分測量結果及不確定度大的數據；進一步對可信度高的實驗測量結果相對最新分支比、標準截面和自然豐度進行校正和修正；接著利用分段擬合方法，對56Fe(n,p)56Mn激發曲線進行擬合，并和實驗數據及評價數據庫中的推薦值進行比較分析；給出了35 MeV以下56Fe(n,p)56Mn反應截面的實驗數據評價結果。

1 實驗數據評價

1.1 測量方法

收集IAEA中EXFOR數據庫[2-3]中的56Fe(n,p)56Mn反應截面實驗測量數據，共65組數據，364個數據點，對收集到的實驗數據從測量年代、測量方法、中子源、中子通量測量方法(監視器)和產物活度測量方法等方面進行歸納總結，將65組364個實驗數據點以入射中子能量為橫坐標，以反應截面為縱坐標畫圖，如圖1所示(1 mb=10-24cm2)，同時對參考文獻[4-68]這65篇文獻以完成時間統一編號為No.1～65。

圖1 EXFOR中收錄的56Fe(n,p)56Mn反應截面實驗測量數據匯總Fig.1 Summary of experimental measurement data of 56Fe(n,p)56Mn reaction cross section included in EXFOR

由圖1可得，EXFOR中收錄的56Fe(n,p)56Mn反應截面實驗測量數據的入射中子能量范圍為3.43～49 MeV，其中主要數據集中在3.43～20 MeV，在3.43～12.1 MeV和15～20 MeV能量段內數據變化趨勢明顯，具有明顯的上升與下降趨勢；在12.1～15 MeV范圍內數據點較多且離散，分歧明顯；超過20 MeV的僅3組10個數據點。

1.2 不合理分歧數據的篩選

EXFOR數據庫中的56Fe(n,p)56Mn反應截面的實驗測量數據，共65組數據，共計364個數據點，由圖1可得，有9家數據明顯偏離整體趨勢，這9家數據測量信息表明，因其測量年代較早，使用的探測器等設備分辨較差，所以應給出較大的評價不確定度。依據權重為不確定度平方倒數的統計原則，這幾家應給出較小的權重，本文將其舍棄，舍棄原因等相關信息列于表1。

表1 舍棄的實驗數據信息Table 1 Abandoned experimental data information

1.3 實驗數據不確定度分析

對相應的65篇文獻結合EXFOR的編纂結果與文獻中的不確定度分析，部分文獻中的數據與EXFOR的編纂結果不一致，部分文獻中沒有數據表格，只有能量與反應截面的關系圖，編纂結果和不確定度是根據取點得到的，故本文以EXFOR的編纂結果為基準，有此情況的文獻有No.7、No.12和No.60；部分文獻中沒有寫不確定度分析，僅1個實驗結果，數據不夠可靠，將其舍棄，依此舍棄的文獻有No.2、No.12、No.14、No.25和No.44；部分文獻中不確定度太大，本文將不確定度超過10%的數據舍棄，由于同一篇文獻在不同能量點時的不確定度也不相同，因此在篩選數據時以不確定度最大的能量點為準，依此排除文獻No.5～7、No.9、No.11、No.28、No.32、No.42、No.49、No.53、No.60和No.62。

1.4 篩選后的數據匯總

經篩選后留用的文獻數據共有18篇文獻，157個數據點，分別為No.1、No.15、No.17、No.18、No.19、No.21、No.22、No.27、No.31、No.37、No.46、No.51、No.52、No.55、No.57 、No.58、No.59和No.63。

將原文獻中未寫不確定度分析和不確定度超過10%的數據點舍棄后剩下的數據點重新畫圖，如圖2、3所示。

圖2 篩選后的56Fe(n,p)56Mn反應截面實驗測量數據Fig.2 Experimental measurement data of 56Fe(n,p)56Mn reaction cross section after screening

由圖2、3可得，篩選后的數據分歧更小，大多數不確定度在2%～8%，個別能點超過8%，相對不確定度的平均值為4.75%，數據的整體趨勢更明顯。

1.5 標準數據修正

分支比、監督反應標準截面(某種核素某個反應道的已知準確截面值)和同位素豐度等數據的精度和準確度均隨測量技術的發展變得越來越高，對于采用標準數據的文獻，由于在文獻發表年代的標準數據與現在最新的數據相比會有所區別，本文對于篩選后的18篇56Fe(n,p)56Mn文獻中明確使用并給出標準數據的文獻用最新的標準數據進行修正，這樣能提高得到激發曲線的準確度[69]。

其中有分支比數據的共有7篇文獻，分別為No.46、No.51、No.55、No.57、No.58、No.59和No.63，修正用的最新的分支比數據為國際上認可的最新的2011年美國國家核數據中心NNDC發布的衰變數據信息，56Mn衰變放出能量為846.763 8 keV的分支比為98.85%[70]，修正因子列于表2。

其中有監督反應標準截面數據的分別為No.15、No.19、No.22、No.46、No.51、No.55和No.63，共54個數據點，No.15和No.63中部分數據點文獻中沒有監督反應標準截面數據，只修正了有監督反應標準截面數據的數據點，列于表3，沒有監督反應的以原數據為主。

表3 部分監督反應標準截面修正因子Table 3 Partial correction factor of monitor standard cross section

在修正過程中反應截面數據精確到小數點后兩位，比原文章更準確，修正用的評價數據為NNDC最新的評價數據庫ENDF/B-Ⅷ.0[71]，由于No.15、No.19兩篇文獻修正數據點較多，在表3中不予展示，只展示部分監督反應標準截面數據修正因子。

其中有56Fe同位素豐度數據的文獻共有4篇，分別為No.46、No.51、No.57和No.59，修正用的最新的56Fe同位素豐度數據為國際上認可的91.75%，修正因子列于表4。

表4 同位素豐度修正因子Table 4 Correction factor of isotope abundance

將最新標準數據修正過的數據替換之前未修正的數據，再次作圖得到圖4。

圖4 修正后56Fe(n,p)56Mn反應截面實驗測量數據匯總Fig.4 Summary of experimental measurement data of 56Fe(n,p)56Mn reaction cross section after correction

1.6 分歧數據歸一化處理

由圖4可得，保留修正后的數據較集中，但在能量13～15 MeV時數據分歧較嚴重，原因可能是該能量段使用的中子源是D-T中子源，單色性差，低能中子本底影響大；且一些測量方法會使能量較高的反應截面不僅受低能中子的影響，也受其他雜質產生的質子影響，從而產生較大不確定度。D-T中子源在14.5 MeV附近單色性好，修正后的數據中，在14.5 MeV附近確定1個歸一點，由于修正后的數據在14.67 MeV各家數據測量較多，因此本文將歸一點選在14.67 MeV，將各家數據加權平均，得到歸一點的加權平均反應截面為110.55 mb，相對不確定度為7.09%。對于在14.67 MeV無測量數據的實驗，可通過插值法得到在該點的數據，然后將其與歸一點處的加權平均值比較，算出歸一系數，再將其他能點處的反應截面乘以歸一系數，就可得到數據歸一后的反應截面[72]。

修正后的數據中，在歸一點14.67 MeV有測量數據且使用D-T中子源的有No.21和No.37，測量范圍覆蓋14.67 MeV可用插值計算的有No.15、No.18、No.51、No.52和No.57，其歸一系數結果列于表5。

表5 歸一系數匯總Table 5 Summary of normalization coefficients

用表5的歸一系數進行歸一后的結果對比示于圖5。

由圖5可知，在14 MeV附近，經歸一處理后數據分歧明顯降低，數據更集中，趨勢更明顯。

圖5 歸一前、后56Fe(n,p)56Mn反應截面數據對比Fig.5 Comparison of 56Fe(n,p)56Mn reaction cross section data before and after normalization

1.7 關聯協方差矩陣計算

對分歧較大的數據歸一后，為給出數據不確定度的同時描述數據之間的關聯，引入協方差關聯矩陣，協方差是不確定度的推廣，不確定度只能給出測量數據自身的精度，而協方差是各種不確定因素對整體數據影響的完整描述，一般以矩陣的形式給出，其中矩陣的對角元為該能量點的總誤差，非對角元表示各能點之間的關聯性，能夠使實驗數據的精度和可靠性得到提升[73]。對于所有保留的數據進行不確定度源項分析，將所有不確定度源項按照類型分為短程關聯、中程關聯與長程關聯，其中短程關聯為偶然誤差，在每個能量點處有不同的值；中程關聯在不同能量范圍內有不同的固定值；長程關聯為系統誤差，在整個能區有相同值的誤差；短程關聯不具有關聯性，中程關聯與長程關聯具有關聯性，關聯協方差矩陣元[74]，就是各能點彼此之間關聯誤差占總誤差的比例再乘積。對于沒有給出統計不確定度的原文獻，根據發表年份以及所用儀器設備等方面進行評估，給出1個比較可靠的統計不確定度估計值，然后計算各能點之間的關聯協方差矩陣元[75]，結果示于圖6。

圖6 關聯協方差矩陣Fig.6 Correlation covariance matrix

由圖6可知，關聯協方差矩陣對角元均為1，是各能點自身之間的關聯，各家數據自身數據之間的關聯性比較強，各家數據之間關聯性很弱，甚至大多數之間沒有關聯。

1.8 激發曲線擬合

對于不同能量的中子，56Fe(n,p)56Mn的反應截面并不相同，反應截面隨入射中子的能量的變化而變化，以反應截面為縱坐標，入射中子能量為橫坐標畫出曲線圖，這個曲線稱為激發曲線。

將篩選后留用的文獻數據及修正后的數據共18篇文獻157個數據點用Origin繪圖軟件畫圖，然后分段對實驗數據進行擬合，Origin中的曲線擬合是采用基于Levernberg-Marquardt算法(LMA)的非線性最小二乘法擬合。擬合結果如圖7所示。

圖7 分段擬合示意圖Fig.7 Schematic diagram of segmented fitting

第1段使用指數擬合(圖7中紅色曲線)，R2為0.971；第2段使用7階多項式擬合(圖7中黃色曲線)，R2為0.960；第3段使用指數擬合(圖7中藍色曲線)，R2為0.961。

然后對3段擬合曲線進行合并處理，取第1段擬合曲線的3.95～8.12 MeV部分，并將其擴展到反應道56Fe(n,p)56Mn的反應閾能2.913 MeV附近；取第2段擬合曲線的8.12～16.48 MeV；取第3段擬合曲線的16.48～28.5 MeV，并將其擴展到35 MeV。將其合并擴展后如圖8所示。

圖8 本次評價結果與實驗數據對比Fig.8 Comparison of evaluation resultsand experimental data

由圖8可知，本文擬合的曲線在入射中子能量范圍5 MeV左右較實驗值大些，但整體與實驗數據符合較好。與五大數據庫和TENDL-2019評價庫數據對比，入射中子能量范圍為3.95～20 MeV時本文擬合結果與其他數據庫的評價數據符合很好，在入射中子能量為14 MeV附近時本文較其他數據庫的值大，在入射中子能量范圍為20～35 MeV時，本文擬合結果較TENDL-2019評價庫數據和ENDF/B-Ⅷ.0評價庫數據都小，但與實驗結果符合得更好。

目前，評價結果的不確定度分析國際上有多種方法，本文針對56Fe(n,p)56Mn進行了兩個方面的分析：一是以現有實驗數據不確定度為依據，取18家測量結果中不確定度的平均值，可得不確定度為4.75%，只能給出1個籠統的估值；二是取評價數據中與實驗測量能量相同的數據的平均相對偏差，可得不確定度為3.62%。兩種方法在14 MeV附近時數據準確度更高，不確定度約2%。兩種方法均不能給出整個激發曲線全能量區間的評價反應截面值的不確定度，關于該方面工作需進一步完善。

2 56Fe(n,p)56Mn激發曲線的理論計算

目前，核反應激發曲線計算主要依靠系統學研究和理論模型研究兩種方式，本文使用的TALYS程序就是理論模型程序中的一種。TALYS程序是由荷蘭原子能研究咨詢集團開發的，通過可靠的核模型模擬核反應，要求能量在1 keV～200 MeV范圍內，核素質量A不小于12，入射粒子為中子、光子、質子、氘核、氚核、3He和α粒子[76]。同時基于TALYS程序建有評價核數據庫TENDL，該庫最新版本為2019年發布的TENDL-2019。

2.1 默認參數計算

首先使用TALYS-1.95版的默認參數計算56Fe(n,p)56Mn的反應截面，并與TENDL-2019評價庫數據對比，結果如圖9所示。

由圖9可得前半段的計算結果是平滑連續的，但后半段曲線存在波浪狀不平滑、不連續的現象，峰位較TENDL-2019評價庫高，且峰位不平滑有凸起。

2.2 使用參數優化命令best y計算

由于TALYS程序有自帶的參數優化命令best y，使用程序自帶的參數優化命令進行計算并與默認參數及TENDL-2019評價庫進行對比，如圖9所示。

由圖9可知，程序自帶的參數優化命令的計算結果明顯好于默認參數，與TENDL-2019評價庫的數據也符合更好，但后半段曲線存在波浪狀不平滑、不連續的現象和峰位凸起的現象。

圖9 TALYS調參計算結果、TENDL-2019與本文評價結果對比Fig.9 Comparison of TALYS tuning calculation results, TENDL-2019 and evaluation results of this work

2.3 手動參數計算

曲線在后半段呈現有規律的形變，且形成等長的弧段，每個弧段間有明顯的間隔。分析主要與能級有關，bins是調整連續激發能量倉數量的參數，equidistant是每個剩余核的連續體采用等距或非等距(對數)激發能量網格的標志。默認情況下，bins是40，equidistant是關閉狀態，通過將bins調到60和命令equidistant y將其打開解決該問題。在TALYS程序包的best文件夾中有56Fe優化命令best y的源文件，結合TALYS-1.95使用手冊對文件內容進行分析后認為ldmodel、rvadjust、aadjust和gnadjust 4個參數對計算結果影響比較大，56Fe優化命令best y中這4個參數的默認值分別為ldmodel 2、rvadjust p 0.99、aadjust 25 56 1.12和gnadjust 26 57 0.90。ldmodel是能量密度公式模型的選擇，ldmodel 1使用恒溫費米氣體模型，而默認ldmodel 2使用B-S 型費米氣體模型。rvadjust是倍增調整光核模型中光學勢參數的rv項(實部勢參數)，后接調整的對象，rvadjust p就是對質子操作，對56Fe操作就是rvadjust 26 56，最后加上要調整參數的倍增值；rv為光學模型中的光學勢半徑，其值越大，兩個粒子之間相互作用的概率越大。aadjust是倍增調整能級密度參數a，其值越大，峰位越高。gnadjust是倍增調整部分能級密度參數gv，該值影響高能部分，其值越大，結果越大。

為使TALYS計算結果與TENDL-2019評價庫的數據符合較好，對以上4個參數進行調整，最終得到1個較好的計算結果，將手動調參計算結果與TENDL-2019評價庫的數據及本文的評價數據進行對比，如圖9所示。

由圖9可知，經手動調參后，TALYS計算結果的波浪狀不平滑、不連續的問題得已解決，且峰位也與實驗數據能很好符合。在入射中子能量范圍為3.95～20 MeV時手動調參計算的結果、TENDL-2019評價庫的數據與本文擬合的結果符合很好，但在入射中子能量范圍為20～35 MeV時本文擬合的結果與實驗結果符合得更好。

3 總結

本文對收錄在EXFOR實驗數據庫中56Fe(n,p)56Mn反應截面的實驗數據不確定度來源進行匯總分析，根據數據可信度將一些不確定度大、明顯偏離的數據舍棄；用最新的標準數據修正了以往的一些56Fe(n,p)56Mn反應截面的實驗數據，在評價實驗數據的基礎上得到與實驗數據符合較好的56Fe(n,p)56Mn反應激發曲線的評價推薦值，配套關聯協方差矩陣，并得到1組計算結果能與實驗數據、評價數據較好地符合的TALYS程序計算56Fe(n,p)56Mn反應激發曲線的優化參數。