燃耗數據庫基準檢驗方法研究

肖 越，吳海成，吳小飛，張環宇

(中國原子能科學研究院 核數據重點實驗室，中國核數據中心，北京 102413)

核能是高能量密度的國家戰略能源，同時又是唯一清潔、低碳、安全和高效的基荷能源[1]，發展核能有利于解決能源可持續發展問題[2]。與此同時，核燃料供應、核廢物處理和處置、防止核擴散等問題對核能的可持續發展提出新的挑戰[1]。為實現核能自身的可持續發展，必須提高核燃料利用率與妥善處理乏燃料放射性廢物，以上問題要依靠先進的核燃料循環技術[2]。經濟的乏燃料的后處理需燃耗信用制技術作為支撐。燃耗分析作為燃耗信用制的重要部分，旨在獲得乏燃料的核素成分與積存量。發展高精度的燃耗分析對提高乏燃料運輸、貯存及后處理的經濟性和安全性至關重要[3-4]。燃耗數據作為燃耗分析的重要輸入參數，其準確度非常重要，發展高精度燃耗分析需高準確度的燃耗數據庫，所以通過燃耗數據庫基準檢驗來驗證數據準確性是進行高精度燃耗分析必不可少的環節。

所謂基準檢驗是利用已有基準實驗，采用可靠的建模和計算方法，計算基準實驗的積分量并與基準值進行比較，分析計算偏差來源，從而評估核數據庫在基準實驗所代表的特定類型應用中的準確性和可靠性的研究。國際上從20世紀90年代就開始利用輻照后檢驗實驗(PIE)來驗證燃耗計算[5-11]，但尚未形成統一的燃耗數據庫基準檢驗方法。不同研究機構對相同的燃耗基準實驗在進行建模時所使用計算模型輸入參數都有所差異[5-11]，如材料溫度及密度、燃耗步長、慢化劑硼濃度等。目前OECD/NEA正在發展對乏燃料成分數據庫SFCOMPO-2.0[12-13]的評價方法，中國核數據中心也參與了該項研究。本文基于中國核數據中心制作的多溫度連續點截面庫CENACE-1.3和Cinder90[14]程序配套的燃耗數據庫組成的多溫度燃耗數據庫，以乏燃料成分數據庫SFCOMPO-2.0中TAKAHAMA-3壓水堆輻照后檢驗實驗中的SF95樣品的建模為例，通過乏燃料核素積存量的計算，從材料溫度與密度、硼濃度、燃耗步長等方面對燃耗基準實驗建模方法展開研究，并對SFCOMPO-2.0庫內的計算值偏差過大的裂變產物核素125Sb進行積存量變化規律分析與實驗值的評價修正。

1 PIE實驗建模方法研究

日本原子能研究所對TAKAHAMA-3壓水堆NT3G23與NT3G24組件的3根燃料棒SF95、SF96、SF97的16個樣品點進行了輻照后檢驗實驗(PIE)[11]，實驗值可在乏燃料成分數據庫SFCOMPO-2.0中查詢。本文結合中國核數據中心制作的多溫度連續點截面庫CENACE-1.3與Cinder90燃耗數據庫組成的多溫度燃耗數據庫，利用MCNP[15]與Cinder90程序，完成了NT3G23組件SF95燃料棒的5個樣品點燃耗問題的建模計算，將核素積存量的計算值(C)與實驗值(E)進行了比對分析。

SF95棒被相同類型燃料棒包圍，無控制棒導向管及可燃毒物對中子通量密度的影響，空間均勻性較好。采用單柵元模型建模，整個燃料芯塊為1個燃耗區，如圖1所示。柵元邊界采用全反射邊界條件。

圖1 SF95燃料棒單柵元模型Fig.1 Pin cell model of SF95 fuel rod

1.1 材料溫度及密度設置

實際反應堆運行時，燃料棒軸向非均勻功率分布會導致SF95燃料棒5個樣品點處慢化劑溫度和密度不同[11]，進而影響到慢化劑的原子核密度大小。利用清華大學工程物理系核電教育實驗室研發的水及重水熱物性計算程序，根據慢化劑溫度與壓力[8]計算不同溫度下水的質量密度，計算結果列于表1(1 psi=6.859 kPa)。

表1 SF95不同樣品點慢化劑質量密度Table 1 Mass densities of moderator at different SF95 sample points

考慮到燃料棒與慢化劑的溫度也會對中子截面的大小造成影響以及CENACE-1.3庫中以100 K作為溫度網格間隔，將燃料棒溫度設置為900 K，慢化劑溫度設置為600 K[11]。將使用高溫截面數據庫計算得到的燃耗信用制感興趣的錒系和裂變產物核素積存量與使用常溫截面數據計算的結果進行對比，結果示于圖2、3，可看出，燃料芯塊與慢化劑兩者的溫度均對計算結果有顯著影響，且具有疊加效應，所以燃料芯塊溫度和慢化劑溫度效應必須考慮。

圖2 SF95-4不同材料溫度條件下錒系核素的計算值偏差比對Fig.2 Comparison of calculation deviation values for SF95-4 actinide nuclides with different material and temperature conditions

圖3 SF95-4不同材料溫度條件下裂變產物的計算值偏差比對Fig.3 Comparison of calculation deviation values for SF95-4 fission product with different material and temperature conditions

燃耗計算需考慮慢化劑中硼濃度的影響。硼濃度隨著反應堆的運行不斷變化，SFCOMPO-2.0庫提供了具體硼濃度隨燃耗深度的變化曲線，由插值法可求得每個燃耗點的硼濃度。使用變化的硼濃度進行燃耗計算，將計算結果與使用平均硼濃度630 ppm的計算結果進行對比，可發現兩種情況下感興趣核素的積存量計算值偏差的差異小于0.5%，結果比對示于圖4。所以，采用平均硼濃度代替隨燃耗變化硼濃度帶來的影響可忽略。

1.2 燃耗步設置

燃耗過程中，中子能譜隨燃耗變化，需在燃耗步設置中考慮。燃耗計算時使用過大的燃耗步長會導致中子通量形狀變化過大，影響到計算的準確性；燃耗步過小則導致計算量過大，所以需選擇合適的燃耗步長。SF95燃料棒先輻照385 d，然后冷卻88 d，再輻照402 d。SFCOMPO-2.0庫提供了SF95燃料棒的32段輻照功率史，其中最長一段運行史長達49 d[11]。通過對比32個燃耗步、788個燃耗步(燃耗步長為1 d)和1 575個燃耗步(燃耗步長為0.5 d) 3種條件下的計算結果(圖5)，可發現對于多數核素而言，788個燃耗步時的積存量計算值偏差與1 575個燃耗步時的接近，綜合考慮計算時間，設置788個燃耗步，即1 d作為燃耗步長進行計算。

1.3 模型參數確定

根據上面的建模方法研究，確定各項建模參數設定如下：燃料溫度為900 K，慢化劑溫度為600 K，設置平均硼濃度為630 ppm，采用1 d作為最小燃耗步。

2 多溫度燃耗數據庫的初步驗證

使用上述建模參數完成了SF95燃料5個樣品點的建模計算，得到的核素積存量計算值與實驗值的比對，結果示于圖6～10。圖中誤差棒標示了各核素實驗值測量的不確定度，各種核素積存量測量不確定度詳見文獻[11]。

圖6 SF95-1計算值與實驗值的偏差Fig.6 Deviation between calculated values and experimental values of SF95-1

圖7 SF95-2計算值與實驗值的偏差Fig.7 Deviation between calculated values and experimental values of SF95-2

圖8 SF95-3計算值與實驗值的偏差Fig.8 Deviation between calculated values and experimental values of SF95-3

圖9 SF95-4計算值與實驗值的偏差Fig.9 Deviation between calculated values and experimental values of SF95-4

圖10 SF95-5計算值與實驗值的偏差Fig.10 Deviation between calculated values and experimental values of SF95-5

比對結果顯示，主錒系核素計算值與實驗值偏差在2%以內，大部分次錒系核素偏差在10%以內，大部分重要裂變產物核素偏差在5%以內。242Amm因為臨界-燃耗耦合程序缺陷，導致計算值偏差過大。242Cm、243Cm、244Cm與245Cm的計算值與實驗值偏差大部分在20%以內。SF95-1、SF95-2與SF95-5樣品的246Cm計算值相對偏差大于30%。考慮到Cm的生成量數量級小至10-12barn-1·cm-1，測量困難很大，可能導致計算值與實驗值偏差大。在裂變產物核素中，125Sb的計算值偏差過大，超過90%，需進行進一步分析。

3 125Sb積存量實驗值的修正

經過初步的結果比對分析，個別裂變產物核素計算值與實驗值顯示出顯著差異。以125Sb為例，其計算值與實驗值隨燃耗深度的變化趨勢如圖11所示，計算值與燃耗深度有著良好的線性關系，相關系數為0.998 8，而實驗值的線性相關性則較差。隨燃耗深度增加，125Sb計算值與實驗值相對偏差從約90%逐步增大到約170%。所以懷疑實驗值可能存在γ譜測量以外的偏差，需修正。

圖11 125Sb積存量計算值與破壞性實驗值隨燃耗深度的變化Fig.11 Variation of 125Sb inventory calculated value and destructive experiment value with burnup depth

首先，從理論角度分析125Sb積存量隨燃耗的變化規律。根據徑跡追蹤法(TTA)[14]，裂變產物積存量隨時間變化率可由式(1)表示：

(1)

圖12 125Sb相鄰的燃耗鏈Fig.12 125Sb adjacent burnup chain

(2)

其次，從實驗測量角度對實驗結果的可靠性進行分析。圖11中125Sb的積存量采用了放化分析法，是破壞性實驗的結果[11]。乏燃料樣品首先用硝酸進行溶解，再通過γ射線光譜測定法對125Sb進行定量測量。在乏燃料的溶解測試中存在含125Sb的不溶性殘留物，125Sb未能滿足溶解前后的放射性平衡，這顯然會導致放化分離測量值被低估[16]。

綜合上述，破壞性實驗放化分析得到的125Sb實驗數據不能作為燃耗基準檢驗的參考。

非破壞性實驗直接掃描測量了乏燃料棒不同位置的γ能譜，獲得了不同裂變產物與137Cs在零冷卻時的放射性活度比值，測量值不受乏燃料樣品溶解的影響[11]。利用γ射線掃描測量得到的核素活度比值125Sb/137Cs和破壞性實驗137Cs測量值[11]，對125Sb積存量破壞性實驗值進行修正，修正公式由式(3)表示：

(3)

由于在非破壞性實驗中，γ射線掃描測量得到的125Sb活度包含了鋯4合金包殼所含Sn同位素生成的125Sb的活度貢獻[16]，所以需考慮包殼中125Sb對總125Sb活度的貢獻。利用式(4)計算出扣除包殼中125Sb活度貢獻后的最終修正實驗值。計算值與最終的修正后實驗值偏差對比列于表2。此時5個樣品點計算值與修正實驗值的偏差均在23%以內，雖依舊偏大，但相比與破壞性試驗值的相對偏差90%～170%改善了許多。

表2 125Sb積存量的計算值與修正后實驗值的比較Table 2 Comparison of calculated and revised experimental inventories of 125Sb

(4)

4 總結

本文基于多溫度連續點截面庫CENACE-1.3和Cinder90燃耗數據庫組成的多溫度燃耗數據庫，以TAKAHAMA-3壓水堆PIE實驗SF95樣品為例，開展了可用于評價核數據庫燃耗基準檢驗的PIE實驗建模方法研究，分析了材料溫度、硼濃度以及燃耗步設置等建模因素對燃耗計算結果的影響，確定了PIE實驗建模的各項參數，完成了5個樣品中燃耗信用制感興趣核素的積存量計算值與實驗值的比對。對多溫度燃耗數據庫初步的檢驗結果顯示，U同位素積存量計算偏差在2%以內；Pu同位素、241Am、243Am積存量計算偏差基本在10%以內；大部分裂變產物核素偏差小于5%。對于積存量計算偏差較大的125Sb，開展了初步的積存量實驗測量數據評價研究，通過理論分析積存量與燃耗深度之間的關系，說明了破壞性實驗的測量數據存在缺陷，并利用非破壞性實驗導出的修正實驗數據使125Sb積存量計算偏差由接近170%縮小到23%以內。上述研究表明，燃耗數據庫的基準檢驗研究不僅需要發展適當的PIE實驗建模分析方法，還需要對實驗數據進行適當的評價，從而實現利用可靠的實驗數據對燃耗數據庫的準確度做出驗證。另外，由于現階段Pu同位素計算值偏差大于2%，部分Am、Cm、Np同位素、106Ru計算值偏差大于20%，未來有必要圍繞這些核素展開進一步的燃耗基準檢驗研究。