基于啟明星Ⅱ號的鉛基堆核數據宏觀檢驗

姜 韋，張 璐，于 銳，顧 龍,2,3,4,*

(1.中國科學院 近代物理研究所，甘肅 蘭州 730000；2.中國科學院大學，北京 100049；3.蘭州大學，甘肅 蘭州 730000；4.中國科學技術大學，安徽 合肥 230026)

鉛基快堆(LFR)是第4代國際核能論壇(GIF)推選出6種最有前景的先進反應堆概念之一，采用閉式循環實現核燃料增殖和乏燃料嬗變，在所有堆型中其可持續發展能力排名居首[1]。目前，世界上已有許多正在開展的關于鉛基快堆的工程項目，如俄羅斯的SVBR-100和BREST-OD-300[2-3]，比利時的MYRRHA[4]、歐盟的ELFR和ALFRED[5]以及中國的CiADS[6]等。鉛基快堆的冷卻劑采用相對惰性的鉛基材料(鉛或鉛鉍)，在低壓下運行，具有較好的載熱能力和自然循環能力，使得堆芯具有較強的固有安全性[7]。

目前，用于鉛基堆芯中子學計算的核截面數據尚存在較大的不確定性[8]，開展鉛基堆核數據宏觀檢驗研究至關重要。在反應堆中子學設計中，有效增殖因數keff是堆芯設計的第一目標參數，它可用于評估物理計算模型、設計方法以及所用的核數據庫的準確性。基于實驗精確測量反應堆的keff可實現對堆芯關鍵材料核數據的宏觀基準檢驗[9]。在中國科學院戰略先導專項“未來先進核裂變嬗變系統”項目的支持下，2016年，中國科學院近代物理研究所(IMP)與中國原子能科學研究院(CIAE)合作建成了啟明星Ⅱ號零功率反應堆裝置[10]，致力于開展鉛基反應堆中子學的基準實驗，測量堆芯中子學穩態參數和動態參數，驗證堆芯的物理設計方法和程序[11]。

本文采用周期法測量啟明星Ⅱ號鉛基堆零功率裝置的反應性，進而計算堆芯keff。同時，通過MCNP[12]程序以及截面庫(ENDF/B-Ⅶ.1[13]、ENDF/B-Ⅶ.0[14]、CENDL-3.1[15]和JENDL-4.0[16])，計算出與實驗對應的堆芯keff，開展鉛基堆相關的核數據入堆宏觀檢驗，通過分析不同截面庫內關鍵元素核數據對keff的影響，以及鉛基堆芯內的裂變率分布和中子能譜分布，分析并給出4種截面庫的keff計算結果差異的主要原因。

1 實驗裝置

啟明星Ⅱ號零功率實驗裝置，包含兩個獨立的反應堆堆芯，即鉛基堆芯和輕水堆芯，如圖1所示，其中，鉛基堆芯采用純鉛作為基體材料，堆芯內部的中子能譜較輕水堆芯的中子能譜更硬，更接近于鉛基反應堆內的實際中子場情況[17]，故選定在啟明星Ⅱ號鉛基堆芯裝置上開展鉛基反應堆相關核數據的入堆宏觀基準檢驗。

圖1 啟明星Ⅱ號鉛基堆芯和輕水堆芯Fig.1 VENUS-Ⅱ lead-based reactor core and light water reactor core

啟明星Ⅱ號鉛基堆芯主要包括中子源區、燃料區、反射層區等[18]，如圖2a所示。在鉛基堆芯的中心處設置有圓筒狀空腔結構的中子源區，可放置不同的外中子源和散裂靶樣品。在中子源區外圍布置燃料區，并將其劃分為3個區，第1區的燃料棒間填充鉛，可放置101根90%富集度235U的金屬鈾燃料元件(φ10 mm×630 mm)；第2區的燃料棒間填充鉛，可放置565根20%富集度235U的U8O3燃料元件(φ7 mm×639 mm)；第3區的燃料棒間填充聚乙烯，可放置380根20%富集度235U的U8O3燃料元件(φ7 mm×639 mm)。在燃料區的外圍布置有側面反射層，材料選擇為石墨，在側面反射層內布置有控制棒(兩個安全棒和兩個調節棒)和中子探測器孔道；頂反射層可分為兩個部分，燃料1區頂部為金屬鈹材料，2區和3區燃料頂部為聚乙烯材料；底反射層設置在燃料1區和燃料2區的下端，由石墨反射層和石墨安全塊構成，如圖2b所示。此外，選擇252Cf自發裂變源作為鉛基堆芯鏈式裂變的啟動外中子源，并采用外中子源傳輸系統(跑兔裝置)實現252Cf在源自儲存罐和堆芯間的輸送。

圖2 啟明星Ⅱ號鉛基堆芯的徑向(a)和軸向(b)剖視圖Fig.2 Radial (a) and axial (b) cross-sectional views of VENUS-Ⅱ lead-based reactor

2 周期法實驗

2.1 實驗原理

周期法是測量堆芯反應性的經典方法之一，簡單易行，又可滿足一定的精度要求，且不需專門的中子探測儀器，采用反應堆運行時固有的功率測量指示儀表即可。周期法要求反應堆處于恰當的緩發超臨界狀態，即反應堆的倍周期處在20～200 s范圍內[19]。

當反應堆處于穩定運行時，向反應堆內輸入階躍式的反應性ρ=ρ0，當外源S(t)=0時，可得點堆動力學方程[20]：

(1)

(2)

其中：n(t)為t時刻反應堆的中子密度；ρ0為輸入的階躍反應性；βeff為反應堆的總緩發中子有效份額；ci(t)為t時刻第i組緩發中子先驅核濃度；βeff,i和λi分別為第i組緩發中子有效份額和第i組緩發中子衰減常量，其中i=1～6；Λ為中子平均代時間。當引入反應堆的反應性為正時，瞬變結束后中子密度會隨時間按單一指數規律變化，n(t)=n0et/T，其中，n0為堆芯穩態運行時的中子密度；T為反應堆的漸進周期。實驗上，一般直接測量反應堆的倍周期Td=Tln 2，即反應堆的功率上升1倍所需時間，則Td與反應性的關系可由倒時方程給出：

(3)

2.2 倍周期測量

根據啟明星Ⅱ號鉛基堆實驗裝置臨界外推實驗的要求，從內圈向外圈逐步向鉛基堆芯添加燃料棒，當鉛基堆芯裝載燃料棒數量為1 034根，堆芯處于臨界狀態附近。然后，鉛基堆芯需向適當的緩發超臨界過渡，向堆芯最外圈(第15圈)添加1根燃料棒，此時堆芯裝載1 035根燃料棒，表1列出此時的鉛基堆芯內各圈燃料棒數，然后逐漸提升安全棒，1#和2#調節棒到頂，通過跑兔裝置將252Cf源從儲存罐傳輸到反應堆散裂靶區上部區域，作為提供誘發堆芯鏈式裂變反應的初始中子，然后再立即通過跑兔裝置將252Cf源傳輸回儲存罐內。此后，反應堆內的中子通量密度不斷上升，查看啟明星Ⅱ號鉛基堆控制臺上的功率監測表，并4次用秒表記錄出該燃料裝載下的鉛基堆倍周期分別為31.22、31.00、30.56、31.91 s，即平均倍周期Td約為31.17 s。然后，將安全棒和調節棒插入堆芯，堆芯處于次臨界狀態，堆芯中子通量水平不斷降低，直至安全停堆，完成此次實驗測量。

表1 啟明星Ⅱ號鉛基堆芯的燃料棒布置Table 1 Arrangements of fuel rods in VENUS-Ⅱ lead-based reactor core

測量反應堆的Td后，采用MCNP程序和4種截面庫分別計算出鉛基堆芯的4組動態參數，列于表2。通過實驗測量的4個反應堆Td，以及MCNP程序結合4種截面庫計算出的4組動力學參數，通過排列組合方式代入倒時方程中，可獲得鉛基堆芯的16個反應性，進而計算出對應的16個keff，列于表3，最終得到周期法測量的堆芯keff為1.001 14±0.000 07，實驗結果誤差主要考慮反應堆Td的測量誤差以及動態參數(Λ、βi,eff和λi)的MCNP模擬偏差。

表2 實驗燃料棒裝載下啟明星Ⅱ號鉛基堆動態參數的MCNP模擬值Table 2 MCNP simulated kinetic parameters of VENUS-Ⅱ lead-based reactor with fuel rods loaded in experiment

表3 周期法實驗數據處理過程中獲得的keffTable 3 keff values obtained in data processing of period method experiment

3 MCNP程序模擬

為評估不同截面庫內核數據的準確性，采用NJOY99.304程序對4種截面庫(ENDF/B-Ⅶ.1，ENDF/B-Ⅶ.0，CENDL-3.1和JENDL-4.0)中原始的ENDF-6格式數據轉換為可用于MCNP程序計算所用的ACE格式的數據，堆芯材料核素所用到的核數據的溫度均為293.6 K。采用MCNP程序對啟明星Ⅱ號鉛基堆芯進行精細化建模，鉛基堆芯內存在著中子慢化材料和明顯的熱中子區域，在中子輸運計算中應當考慮低能區域中子的向上散射作用，通過MT卡調用ENDF/B-Ⅶ.0庫中endf70sab內慢化材料的熱中子散射截面數據，包括鈹元素、聚乙烯和石墨。

通過MCNP程序提供的KCODE臨界模式計算啟明星Ⅱ號鉛基堆芯的keff。在臨界計算中，設置每代取5×105個中子，共計算900代，舍去前15代，則可獲得不同截面庫核數據下鉛基堆芯的keff，其結果的MCNP統計偏差約0.000 04。

4 結果與討論

綜合以上的實驗和模擬過程，將鉛基堆芯keff的MCNP計算結果和周期法測量結果列于表4。由表4可知，MCNP采用4種截面庫核數據計算的keff存在著一些差異，且4個模擬結果均高于周期法的實驗測量結果，但最大的相對偏差小于1%，整體上模擬結果與實驗結果吻合良好；其中，ENDF/B-Ⅶ.1的模擬結果與實驗結果吻合最好，兩者的相對偏差和絕對偏差約0.25%和251 pcm；CENDL-3.1的模擬結果與實驗結果差異最大，兩者的相對偏差和絕對偏差約0.99%和989 pcm。

表4 啟明星Ⅱ號鉛基堆keff的模擬結果與實驗結果Table 4 Simulated and experimental keff values of VENUS-Ⅱ lead-based reactor

為分析不同截面庫模擬keff結果的差異，選擇鉛基堆堆芯內關鍵材料元素的核數據進行模擬計算。其中，模擬計算中主要考慮燃料材料中的鈾元素和氧元素，包殼材料中鋯元素和鋁元素，鉛基體材料中的鉛元素，反射層材料中碳、氫和鈹元素以及結構材料中的鐵元素。當選定堆芯內的關鍵元素后，以ENDF/B-Ⅶ.1庫內的核數據為基準，逐一采用ENDF/B-Ⅶ.0、CENDL-3.1和JENDL-4.0庫中的相應元素核數據替代ENDF/B-Ⅶ.1庫中的元素核數據，計算出鉛基堆芯對應的keff，進而獲得某種元素核數據引起鉛基堆芯keff的波動值，計算結果如圖3所示。由圖3可得以下結論：1) 在不同截面庫中鉛、氫、碳、鈾元素核數據引起的keff的波動達50 pcm以上，其他元素引起的keff的波動均在50 pcm以下；2) 鉛元素引起的keff的波動最大，對于CENDL-3.1和JENDL-4.0中的鉛元素引起keff的波動分別為219 pcm和166 pcm；3)對于CENDL-3.1中的鉛、氫、碳、鈾元素均引起keff正的波動，keff波動總和為439 pcm；對于ENDF/B-Ⅶ.0庫，碳元素是引入keff波動的最重要元素，全部元素引入keff波動總和為86 pcm；對于JENDL-4.0庫，鉛元素引入keff正的波動，而碳和鈾元素引入keff負的波動，keff波動總和為10 pcm，該結果能較好解釋表4中ENDF/B-Ⅶ.1庫與其他3個截面庫計算的keff結果差異的主要原因。

圖3 其他庫的重要元素替換ENDF/B-Ⅶ.1庫的核數據對keff的影響Fig.3 Effect of ENDF/B-Ⅶ.1 library substitution by other libraries on keff for important elements

為進一步分析不同截面庫計算keff結果差異的原因，采用MCNP程序計算不同位置處燃料元件內的相對裂變率分布，列于表5，第1列表示采用ENDF/B-Ⅶ.1庫計算出的不同位置燃料棒內裂變率相對分布，第2～4列表示其他3個庫計算的裂變率與ENDF/B-Ⅶ.1庫計算結果的相對偏差。由表可知，ENDF/B-Ⅶ.0、CENDL-3.1和JENDL-4.0庫計算結果與ENDF/B-Ⅶ.1庫計算結果的最大相對偏差分別為1.49%、2.46%和1.81%，該結果與表4第1列的keff模擬結果大小順序一致，可見燃料棒內的裂變率直接影響堆芯keff模擬結果。同時，3種截面庫與ENDF/B-Ⅶ.1庫計算的裂變率偏差最大時對應的燃料棒位置均位于第5圈燃料棒處。

表5 鉛基堆內的裂變率相對分布以及不同截面庫統計結果的相對偏差Table 5 Relative distribution of fission rates in lead-based reactor and relative difference against other libraries

選定鉛基堆芯內4處燃料棒位置(第1、5、9、13圈)，采用MCNP和4種截面庫計算不同位置燃料棒活性段內的中子能譜分布，結果如圖4所示。由圖4可知，4種截面庫計算的中子能譜分布曲線基本一致。第1圈燃料棒內的中子能譜呈快譜特征，在1 MeV附近處出現中子峰；第5圈燃料棒內的中子能譜也呈快譜特征，但在0.1 eV附近出現小的熱中子峰；第9圈燃料棒內的中子能譜雖然仍呈快譜特征，但在0.1 eV附近出現較明顯的熱中子峰；第13圈燃料棒內的中子能譜呈明顯的快熱混合譜特征，快中子和熱中子的比例相當。堆芯內4個位置處的中子能譜分布主要是由燃料棒活性區材料和棒間填充基體材料共同決定的。

圖4 堆芯不同位置處燃料棒內的中子能譜分布曲線Fig.4 Neutron energy spectrum distribution curves in different fuel rods of reactor core

5 結論

基于啟明星Ⅱ號鉛基堆實驗裝置，開展了鉛基堆相關的核數據入堆宏觀檢驗研究。采用周期法測量了啟明星Ⅱ號鉛基堆keff。利用MCNP程序和4種截面庫計算了在實驗燃料裝載下鉛基堆的keff。實驗測量與MCNP計算結果顯示，模擬結果與實驗結果吻合良好，最大相對偏差小于1%，其中，ENDF/B-Ⅶ.1的模擬結果與實驗結果吻合最好。以ENDF/B-Ⅶ.1庫內的核數據為基準，針對鉛基堆芯內關鍵材料的核數據進行分析，可發現鉛元素引起的鉛基堆芯keff的波動量最大。采用4種截面庫計算堆芯不同位置處燃料棒內的裂變率，發現燃料棒內的裂變率與鉛基堆芯keff結果呈正相關特性，ENDF/B-Ⅶ.1庫與其他庫的裂變率計算結果最大差異位置均在第5圈燃料棒處。此外，不同截面庫計算燃料棒內的中子能譜分布曲線基本一致，各處中子能譜形狀直接受到燃料棒活性區材料和棒間填充基體材料的影響。該工作將為鉛基堆芯關鍵核數據的選取和改進提供有價值的參考，為后續啟明星Ⅱ號鉛基堆實驗設計奠定重要的基礎。