川渝地區空氣質量時空分布格局及影響因素

金自恒,高錫章,李寶林,*,翟德超,許 杰,李 飛

1 中國科學院地理科學與資源研究所, 資源與環境信息系統國家重點實驗室, 北京 100101

2 中國科學院大學, 北京 100049

3 青海省生態環境廳信息中心,西寧 810000

4 國家環境保護青藏高原生態環境監測與評估重點實驗室,西寧 810000

川渝地區是我國空氣污染最為嚴重的地區之一,準確認識區域內空氣質量時空格局及形成機制對該地區環境保護政策制定具有重要意義。早期川渝地區空氣質量格局研究多集中在成都和重慶兩大核心城市[1—3],隨著空氣質量監測網絡的逐步完善,部分學者展開了更大范圍的時空格局分析[4—6]。另外,縱觀已有研究,學者們普遍認為逆溫[7]、相對濕度[8]、邊界層高度[9]、地形[10]、風速[11—12]、風向[13]、氣溫[14]、太陽輻射[14]、降水量[15]等自然因素可對盆地區域的空氣質量產生明顯影響。

但是上述研究主要基于城市站的監測數據,受監測站位置的限制,這種有偏樣本難以準確反映川渝地區西部高原與盆地偏遠地區的空氣質量時空分布格局。而對空氣質量影響因素的剖析也多基于重污染事件,注重氣象和地形條件等自然因素的影響[7—15],對自然與人為因素的綜合性分析較為缺乏,給準確認識川渝地區空氣質量的形成機制帶來較大局限。因此,本文擬基于2018年和2019年覆蓋川渝地區全部縣域的199個空氣質量監測以及自然與社會經濟數據,采用空間分析方法從較為宏觀的尺度研究川渝地區全域的空氣質量時空格局,并確定其主要的自然與人為影響因素,從而為環境管理決策提供依據。

1 數據與方法

1.1 數據來源與數據預處理

(1)研究區概況

川渝地區行政上包括四川省和重慶市,整體可分為東部盆地區和西部高原區兩大自然地理單元。西部高原區主要位于攀枝花市、阿壩州、甘孜州及涼山州4個地市州,其余18個地級市多位于東部盆地區。東部盆地區多為平原和丘陵,四面環山；年平均氣溫為17.1℃,夏季最高為26.5℃,冬季最低為7.9℃；年降水量約850mm,雨季為7—9月。年均風速1.7m/s,年均相對濕度78%,逆溫現象時常發生；區內人口密集,工業發達,能源消耗和排放量高。西部高原區海拔較高,全年有7個月為旱季,日照豐富,降水量較少；經濟活動以畜牧業為主,只有攀枝花市和涼山州擁有相對發達的工業(圖1)。

圖1 研究區位置與主要自然和人文要素分布Fig.1 Study area and distribution of major natural and socio-economic driving forces of air quality

(2)數據來源與預處理

本文采用六項基本空氣污染物(PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO、O3)2018年和2019年的逐日監測數據,共涉及128個城市站和71個縣級站。城市站數據來源于中國環境監測總站全國城市空氣質量實時發布平臺(https://quotsoft.net/air/),縣級站數據來源于國家重點生態功能區縣域生態環境質量評價項目。

首先,根據《環境空氣質量標準(GB 3095—2012)》對空氣質量監測數據有效性的規定,對獲得的空氣質量監測數據去除無效數據,并剔除離群值。然后依據《環境空氣質量指數技術規定(試行)(HJ633—2012)》,利用各污染物的質量濃度數據計算空氣質量指數(Air Quality Index, AQI)以及各項污染物的空氣質量分指數(Individual Air Quality Index, IAQI)。

其次,獲取各自然指標柵格數據。氣溫、降水量、風速、相對濕度等氣象站點數據來自于中國氣象數據網(http://data.cma.cn/),包含川渝地區及周邊181個氣象站點的逐日監測數據。使用ANUSPLIN軟件,利用高程作為協變量對氣象數據插值[16]。高程數據來自資源環境科學與數據中心網站(http://www.resdc.cn/)。年均太陽輻射數據來源于ECMWF氣象再分析數據(https://cds.climate.copernicus.eu/)。用于表征植被覆蓋狀況的歸一化植被指數(NDVI)數據來源于MODIS網站(https://modis.gsfc.nasa.gov/data/dataprod/mod13.php)。

然后,確定各市區縣空氣質量代表值以及站點代表性位置。由于城市站在部分市區有多個站點分布,為了減少由于站點較多對區域總體統計量估計造成的偏差,本文對市區內的多個監測站點數據取平均值以代表某市區的空氣質量總體狀況,并以監測站位置中心代表某市區的監測站代表性位置。對于其他區縣,則采用原監測數據及監測站位置作為這些區縣空氣質量代表值以及監測站代表性位置。最終納入統計分析的站點為86個,其中盆地區41個,高原區45個。

最后,基于各自然因子指標柵格數據,以監測站代表性位置周圍15km為緩沖區,統計各自然因子的區域均值作為該位置的指標值。人口城鎮化率、人口密度、第二產業占比和人均GDP等人為因素指標為縣域尺度統計值,數據來源于《四川統計年鑒》[17]、《重慶統計年鑒》[18]、《中國縣域統計年鑒》[19]和《中國城市統計年鑒》[20]。

1.2 研究方法

1.2.1空間格局分析

采用全局莫蘭指數(Global Moran′s I)和局部莫蘭指數(Local Moran′s I)表征空氣質量(分)指數的全局和局部聚集性特征[21]。全局莫蘭指數的計算公式如下:

(1)

(2)

式中,E(I)表示I的均值,Var(I)表示I的方差。

局部莫蘭指數的計算公式如下:

(3

式中各符號含義與公式(1)相同,顯著性檢驗也由公式(3)計算。若研究指標在單元i上有聚集性,則可能存在高值-高值聚集、高值-低值聚集、低值-高值聚集和高值-低值聚集四種聚集類型。

1.2.2自然與人為影響因素的綜合分析

由于常用的空氣質量影響因子間普遍存在多重相關性,然而在建模時回歸系數估計值對樣本數據的微小變化敏感,給回歸系數的統計檢驗造成了一定困難,回歸系數的一般解釋將不再適用。因此,本文采用偏最小二乘回歸(Partial Least Squares Regression, PLSR)分析空氣質量的影響因素,該方法集成了多元線性回歸、主成分分析和典型相關分析的優點,能夠在自變量存在嚴重多重相關性的條件下進行回歸建模[22]。

PLSR模型各因子的回歸系數反映了該因子對因變量的影響大小與方向,變量映射重要性(Variable Importance in Projection, VIP)則反映了自變量對因變量的解釋力,自變量的VIP值越大,對因變量影響能力越強,本文將VIP的閾值設置為1,大于該數值代表自變量對因變量有顯著影響[23],并采用R2反映回歸方程的可靠程度。獲得各因子的回歸系數后,計算某個(類)因子回歸系數絕對值相對于全部因子的占比,以確定某個(類)因子的解釋能力。限于篇幅本文因變量只選擇了三種污染較為嚴重的污染物(PM2.5、PM10和O3)的IAQI值。

2 研究結果

2.1 時空分布格局

川渝地區空氣質量整體為良,西部高原區空氣質量明顯優于東部盆地區。川渝地區全區AQI為55.2±26.5,其中盆地區為63.9±31.2,高原區為47.2±18.1；主要污染物為O3,其次為PM10和PM2.5,NO2、CO和SO2對空氣質量影響較小。盆地區和高原區主要污染物構成存在較大差異。盆地區主要污染物為PM2.5,其次為PM10和O3,但三者較為接近,其均值分別為47.8、47.4和44.3；高原區主要污染物為O3,其次為PM10和PM2.5,O3明顯高于其他兩項,其均值分別為41.1、30.4和21.9。

盆地區與高原區的AQI在季節尺度上存在明顯差異。盆地區AQI在冬季最高(81.7),而春、夏、秋分別為65.6、59.2和49.0。高原區AQI在春季最高(54.5),而冬、夏、秋分別為48.9、45.8和39.9。兩區域內除O3外各污染物的IAQI都表現出大體一致的季節分異。PM2.5、PM10、CO以及盆地區的NO2都表現為冬季最高,隨后依次為春季、秋季和夏季,只有高原區的NO2表現為秋冬季略高于春夏季。O3的IAQI在盆地和高原區都表現為春夏季較高,秋冬季較低。盆地區O3的IAQI在夏季略高于春季,而在高原區春季明顯高于夏季。SO2無論在盆地還是在高原區不同季節間差異均較小。

在月尺度上,PM2.5、PM10基本為“U”形曲線,每年1月IAQI較高,隨著氣溫回升逐漸降低,到夏季7月份降為最低,然后逐漸升高,一直持續到年底(圖2)。O3則表現為倒“U”型變化,盆地區O3峰值在4—8月,持續時間較長,高原區峰值在4—5月,持續時間較短。NO2和CO都呈現寬淺的“U”形,只在冬季明顯升高,其他季節變化不大,而SO2則全年都沒有明顯的波動。盆地區AQI變化為顆粒物主導型,曲線形狀與PM10和PM2.5基本一致,只是在4—8月份受O3影響,U形曲線底部更為平緩,并在4月和8月出現局部的峰值。高原區AQI變化則為O3主導型,總體上也呈上凸曲線,3—10月份曲線形狀與O3一致,只是在冬季月份由于顆粒物的增加,曲線兩端翹起。

圖2 兩區域AQI及各污染物IAQI的月度變化Fig.2 Monthly variations of AQI and IAQIs in the two areas

2.1.3空間分布格局

川渝地區空氣污染具有明顯的空間聚集性特征(圖3)。AQI以及PM10、PM2.5、O3、SO2、NO2、CO的IAQI全局莫蘭指數分別為0.57、0.53、0.60、0.32、0.39、0.27和0.31,都呈現出顯著的聚集性特征(P<0.01)。除AQI外,PM10和PM2.5的全局莫蘭指數最高,這表明在川渝地區內,PM10和PM2.5較其他污染物更具聚集性。從局部莫蘭指數所表現出的聚集性來看,川渝地區的AQI以及各項污染物的IAQI多表現為高-高聚集和低-低聚集特征,高-低聚集區和低-高聚集區較少。

圖3 AQI及各污染物IAQI的年度聚類圖Fig.3 Cluster of AQI and IAQIs′ year mean value

AQI表現為高-高聚集和低-低聚集同時共存,高-高聚集主要分布在盆地西部和中部平原的成都、眉山、樂山、自貢、內江、資陽等地,低-低聚集區主要分布在甘孜州和阿壩州的中南部。PM10、PM2.5和NO2與AQI的空間聚集性類似,但除上述的高值聚集區外,在大巴山區東部的部分縣市也出現了小規模的聚集區；低值聚集區也比AQI范圍更廣,幾乎囊括了甘孜州和阿壩州的所有縣市。O3則多表現出高-高聚集性,低-低聚集區很少出現,高-高聚集區主要出現在四川盆地的西部、中部和南部。SO2在攀枝花市和涼山州具有明顯的高-高聚集區。CO的空間聚集性相對不明顯,僅在盆地東北邊緣有局部高值聚集。

2.2 主要影響因素分析

本文所選擇的各影響因素指標對三個主要污染物的IAQI都具有較好的解釋能力,自變量可以解釋IAQI變化的43%—75%。其中對PM2.5變化的解釋能力最好,可解釋75%；其次為PM10,可解釋61%；對O3變化解釋能力最小,為43%,這說明可能存在其他因素影響著O3濃度(表1)。

對PM2.5而言,所有自然因素指標的解釋力占比為78.2%,人為因素為21.8%。對PM2.5能產生重要影響的指標主要包括年均風速、年均相對濕度、年均太陽輻射、年均氣溫和城鎮化率,各項指標的解釋力占比分別為23.2%、15.5%、14.1%、8.5%和10.7%,風速和太陽輻射越低PM2.5的IAQI越高；氣溫、相對濕度與城鎮化率越高PM2.5的IAQI越高(表1)。

對PM10而言,全部自然因素指標的解釋力占比為90.7%,人為因素只有9.3%。其中年均風速和年均相對濕度的影響最為突出,解釋力占比分別為36.3%和28.6%,風速越小PM10的IAQI越高；相對濕度越高PM10的IAQI越高。雖然年均氣溫和年均太陽輻射對PM10也有重要影響,但解釋能力較低,分別只有4.4%和2.7%(表1)。

O3的IAQI變化全部自然因素指標的解釋力占比為38.0%,人為因素為62.0%。其中,NDVI的影響最為突出,解釋力占比為21.7%,三種人為因素對O3的IAQI解釋能力分別為20.7%、18.5%和17.4%。NDVI越高O3的IAQI越低；城鎮化率、人口密度和人均GDP越高,O3的IAQI越高(表1)。

表1 各污染物空氣質量分指數的偏最小二乘回歸結果Table 1 Partial Least Squares Regression results of Individual Air Quality Index for each pollutant

3 討論

3.1 基于城市站數據評估結果顯著高估了川渝地區空氣質量指數

由于城市站多位于地市級城市的市區/郊區,經濟相對發達,比其他區縣的污染物排放量大,基于城市站數據的分析結果往往顯著拉升了區域整體的AQI,無法全面了解空氣污染狀況[24]。本文采用獨立樣本T檢驗方法,檢驗了只采用城市站和采用全部站點(包括城市站和縣級站)計算的AQI和各污染物IAQI的均值差異。在川渝全區、盆地區和高原區采用城市站計算的AQI顯著高于采用全部站點的結果,分別高出31.9%、15.6%和32.4%。PM2.5、NO2和O3的IAQI也表現出同樣的規律,在全區分別被拉升了54.4%、67.0%和25.8%,在盆地區分別被拉升了14.0%、22.3%和20.3%,在高原區分別被拉升了68.9%、137.1%和38.0%。而其他污染物的IAQI則表現出不同的規律,SO2和CO都在盆地區被顯著拉低,在高原則相反。PM10則只在全區和盆地區被顯著拉升,但在高原區在統計上未表現出顯著的差異(表2)。

表2 不同監測站范圍對區域空氣質量的評估差異Table 2 Differences in assessment of air quality with different scales

3.2 川渝地區空氣質量影響機制

對PM2.5來說,高風速是顆粒物稀釋和擴散的重要驅動力[8, 25],本文研究結果表明在川渝地區諸多影響污染物時空分布特征的因素中,風速對PM2.5的IAQI影響最為突出。強太陽輻射可使近地面層熱力對流旺盛,逆溫出現的幾率減小,易于形成有利的擴散條件[26],實際上本文研究結果表現的太陽輻射越低其IAQI越高,本質上也反映了空氣擴散條件對PM2.5的IAQI影響。相對濕度和氣溫對PM2.5的IAQI影響主要與這兩個因素對PM2.5的形成能夠產生促進作用有關。高相對濕度下氣溶膠吸濕增長,有利于二次顆粒物的生成[9],溫度升高也可加速PM2.5的二次產生[10],因此川渝地區氣溫與相對濕度越高其PM2.5的IAQI越高。人口密度既能表征工業源也能反映生活源的污染物排放能力,但污染物排放能力對川渝地區PM2.5污染的影響較自然因素影響要小,因此確定準確的污染物大氣容量對川渝地區空氣污染的治理工作也就顯得更為重要。

對PM10來說,風速越小其IAQI越高,相對濕度越高其IAQI越高,這可能反應了川渝地區PM10來源的內源特征,PM10污染可能主要與低風速高濕度條件下顆粒物的積累及二次轉化過程有關。在風速低、濕度高的氣象條件下,顆粒物多附著、溶解或混合于霧氣中,污染物擴散條件差,顆粒物容易積累[27]。另外,川渝地區PM2.5和PM10濃度的相關性較強,在高原區與盆地區內相關系數分別為0.78(R2=0.52,P<0.001)和0.63(R2=0.83,P<0.001),PM2.5在全部PM10中的平均占比分別約為49%和62%。低風速高濕度條件下,PM2.5容易與其他污染物發生化學反應,增加二次氣溶膠產生的可能性[27]。因此,在不利于顆粒物擴散但卻利于其積累與二次轉化的低風速與高濕度雙重自然因子作用下,PM10的IAQI表現為自然因素控制為主的特征,與人為排放的相關性就表現得不再突出。

對O3來說,城鎮化率、人口密度和人均GDP越高,可在一定程度上反映區域內汽車保有量較大[28, 29],汽車保有量大意味著前驅氣體(VOCs和NOx)的排放量較多,從而有利于O3的產生。而O3沉積在植被外表面是地面臭氧清除的重要途徑,同時O3也可從氣孔進入植物體內被吸收[30],因此植被狀況(NDVI)對O3的產生呈現出顯著的負向影響。雖然植物源VOC的主要成分異戊二烯和單萜烯是O3的重要前體物[31],但據Qiao等[32]對四川盆地西緣森林的研究,植被源O3占其總量最多為15%,因此植被本身排放的萜烯類等VOC對O3濃度影響并不明顯。低風速、低相對濕度、高氣溫、強太陽輻射有利于O3進行光化學反應及其前體物的積累[5, 33],而本文研究結果顯示,上述因子對O3的IAQI并沒有顯著影響,這可能與研究的時空間尺度不同有關,在不同時空尺度下,各影響因素對空氣污染的影響機制會有所不同[33, 34]。

3.3 研究結果的不確定性與研究展望

本文研究結果表明,國家重點功能區作為限制性開發區,雖然人為活動相對較弱,但在川渝地區的相關縣域O3污染已經顯現,需要引起足夠的重視。相關縣域較高的O3濃度,除了受人為排放影響外,與區域植被狀況較差也可能有密切關系。因此,在川渝地區國家重點功能區相關縣域O3污染的防治工作中,除了控制經濟開發規模從而減小排放外,加強植被保護與生態修復也非常重要。

限于縣域數據的可得性,有些可能對污染物時空分布產生影響的因素如逆溫、大氣邊界層高度等自然因素沒有考慮,污染排放與治理等因素采用了城鎮化率、第二產業產值與GDP等宏觀社會經濟指標來評估,這都可能給分析結果帶來一定的偏差。另外,由于縣級站監測數據時間較短,目前僅有2018～2019年數據較為完整,因此,本文空氣質量影響因素分析主要采用空間梯度法基于年尺度進行。然而不同時間維度上的空氣質量形成機制可能存在差異。隨著縣級站空氣質量監測數據的積累,未來研究可進一步深入挖掘川渝空氣質量的時空分布特征及形成機制。

4 結論

本文通過對比利用川渝地區全部縣域和只采用城市站數據的空氣質量評價結果,發現只基于城市站數據的評估結果顯著拉升了川渝地區的空氣質量指數(AQI),在全區、盆地區和高原區分別拉升了31.9%、15.6%和32.4%。盆地與高原區雖然O3大致都呈倒“U”型變化,但盆地區峰值期為4—8月,高原區峰值其只發生在春季的4—5月；SO2無論在盆地還是在高原區不同月份差異較小。AQI及各污染物均有顯著的空間聚集性特征,空間上多呈高-高聚集或低-低聚集特征。高-高聚集區多分布在盆地西部、中部和南部,低-低聚集區多分布在高原區。基于偏最小二乘回歸方程各自變量的回歸系數大小、方向及其對因變量影響顯著性等分析表明,PM2.5受風速、太陽輻射、氣溫、相對濕度與城鎮化率等影響突出,PM10受風速和相對濕度影響明顯,O3與城鎮化率、人口密度和人均GDP越高以及植被狀況(NDVI)關系密切。盆地區PM2.5污染可能與高強度經濟活動疊加低風速與高溫高濕等氣候條件有關；PM10污染可能主要與低風速與高濕度條件下顆粒物的積累及二次轉化過程有關,因此PM10濃度在盆地區自然會明顯高于高原區。高原區較高的O3濃度可能主要與植被狀況較差有關,盆地區可能與較高較強的人為活動有關。