釜式泰勒流反應器流動特性與傳質機理研究

葉 立，謝小輝，萬滕飛，呂文靜

（上海理工大學 能源與動力工程學院，上海 200093）

攪拌釜式反應器在化工、石油、生物等領域應用廣泛[1-4]，在連續生產時穩定可靠、操作靈活，但攪拌作用造成釜內流體的返混，導致生產效率降低，不適合轉化率高的反應[5]。本文通過設計一種氣液混合射流的方案，在攪拌釜式反應器中引入泰勒渦流，改善反應器的流動和傳質特性。泰勒渦流是一種存在于兩個同軸圓筒環隙間的流體運動，通過內外圓筒的相對旋轉在環隙間生成一系列沿軸向正反交替、排列有序的二次渦流[6]。目前研究證明，泰勒流反應器內的軸向返混小，反應推動力高，能夠強化反應器的傳熱傳質[7-9]。基于泰勒渦流原理制成的離心萃取器[10]、生物反應器[11]、核主泵[12]等設備在工業生產領域發展迅速。

近年來，國內外學者通過采用不同的構型增強反應器內泰勒渦流的傳熱傳質能力。楊光等[13]通過模擬發現雙層槳葉的共軸反轉產生的泰勒渦柱能增強氣體分散能力和提高整體氣含率。Berghout等[14]通過對內外圓筒設置不同轉速發現，外圓筒固定時泰勒渦流的生成與演化相較于內外圓筒都旋轉的工況均較為穩定。Bakhuis等[15]通過改變泰勒反應器內圓筒壁面粗糙度，發現沿展向變化的粗糙度能控制泰勒渦流的波長。

上述研究在改善泰勒渦流傳熱傳質方面具有推動作用，但泰勒渦流在實際應用中仍存在局限性：當前使用的常規泰勒流反應器體積偏小，僅能在較小的環隙比下生成泰勒渦，不能滿足大規模工業化應用的需求。本文在攪拌釜式反應器底部加裝一種由分氣盒、噴嘴與靜態混合器組成的氣體分布器，該分布器均勻分布在攪拌器下方，通過噴嘴與集氣盒相連，在攪拌釜式反應器內生成了泰勒渦流。該反應器在利用泰勒流改善流動和傳質的基礎上，不僅有效提升了反應空間，增加了產量，而且改裝方便，具有較強的推廣性。本文采用CFD 技術對反應器內氣液兩相流進行數值模擬，并與實驗結果進行了對比，為釜式泰勒流反應器的流動特性及傳質機理研究提供參考。

1 實驗設備與步驟

實驗設備由常規攪拌釜式反應器底部加裝氣體分布器改制而成，如圖1 所示。不銹鋼筒體尺寸為370 mm×1 150 mm，釜內攪拌裝置采用圓盤渦輪式平直槳葉，由頂部三相異步電機通過聯軸器帶動攪拌器進行機械攪拌，攪拌轉速可調。反應器外部裝有夾套，可通入過熱蒸氣或冷卻水對反應器內液體進行加熱或冷卻，保持反應溫度恒定。底部氣體分布器由3 個靜態混合器、3 個噴嘴和1 個分氣盒組成，靜態混合器均勻分布在攪拌裝置下方，噴嘴位于靜態混合器下方，并與分氣盒相連，分氣盒用于保證分氣均勻。氣流經噴嘴高速噴出，在靜態混合器中與抽吸液體進行混合后成為旋流流體流出。

圖1 實驗裝置結構圖Fig.1 Structure diagram of experimental device

在反應器內加入100 L 水后開始攪拌，通過渦流泵通入空氣，實驗條件為攪拌轉速250 r/min，底部通氣量為0.001 kg/s。待流動穩定后從入口采用注射器快速注入質量濃度為2%的高錳酸鉀溶液作有色示蹤劑，在出口取樣口處每隔10 s 取樣一次，50～100 s 時每隔5 s 取樣一次，保證取樣量相同。示蹤劑通入300 s 后停止取樣。對取出的樣品作比色分析確定樣品的吸光度值，測試終點為樣品的吸光率趨于0（波長為524 nm），由式（1）計算停留時間分布密度。

式中：(c)p為取樣濃度；t為取樣時間。

2 數值模擬

2.1 幾何模型

常規泰勒流反應器基本結構如圖2 所示，本文所構建的攪拌釜式泰勒流反應器結構如圖3 所示。圖4 為釜式反應器幾何模型示意圖，尺寸參數與實驗裝置一致：反應器直徑370 mm、高度1150 mm；攪拌器直徑6 mm；靜態分布器直徑30 mm；噴嘴長度108 mm；環隙比是反應器間隙寬度與攪拌器半徑之比，為7.42。將靜態混合器設計為繞軸旋轉的小圓筒，液相從圓環面流入，在小圓筒環隙間與氣相混合旋流，模擬氣相與液相混合進入靜態混合器后被打碎成小氣泡射流噴出的過程。

圖2 常規泰勒流反應器示意圖Fig.2 Schematic diagram of conventional Taylor reactor

圖3 攪拌釜式泰勒流反應器示意圖Fig.3 Schematic diagram of stirred tank Taylor reactor

圖4 攪拌釜式泰勒流反應器幾何模型Fig.4 Geometric model of stirred tank Taylor reactor

2.2 網格劃分與網格無關性驗證

在Fluent Meshing 中采用非結構化的六面體網格進行網格劃分，對葉片區域與氣體分布器區域采用局部網格加密。選取5 種網格尺寸研究不同網格數對數值模擬的影響。

圖5 為同一工況下，5 種網格尺寸的數值模型在反應器出口處的平均氣相體積濃度。由圖可得，當網格數達到91 萬后再增加網格數，出口處氣相體積、濃度的變化不大，159 萬網格數與91萬網格數的氣相體積濃度相差值為8.3% (＜10%)。因此，結合模擬的耗時與精確性，選擇網格總數為91 萬進行數值模擬。

圖5 網格無關性驗證曲線Fig.5 Curve of grid independence verification

2.3 物理模型與邊界條件

多相流模型選用歐拉模型，湍流模型分別選用laminar 模型與標準k-ε模型[16]，確保反應器內的流動符合不同工況的要求，其連續性方程與動量方程公式如下：

式中：下標k代表相（k為g 表示氣相，k為l 表示液相）；ρk為密度；uk為速度向量；Pg為壓力標量；I為剪應力張量；gk為重力加速度向量。

材料選擇水-氧氣混合物與空氣，設定平均氣泡尺寸為1.5 mm[17]，氣液相間曳力模型選用grace模型，表面張力系數設為0.073 N/m，選擇水為主相。在進行傳質計算時，氧氣在液相中的擴散系數設為2.1×10-9m2/s，氣液相間物質傳遞原理采用雙膜理論，空氣中的氧通過相界面傳到水中，氣液兩相中氧組分的質量輸運方程表示為

式中：αk，μeff,k和μk分別為相含率、有效黏度和黏度；YO,k為氧質量分數；為氧相對于氣相分壓的液相飽和質量分數；DO,1為氧的擴散系數；a為氣液相間比表面積；SO為氧消耗源項，氣相中SO=0。

采用多重參考系法將計算區域分為多個獨立參考系[18]，葉片所在區域設為以槳葉速度旋轉的參考系，3 個靜態混合器所在區域設為以給定角速度各自旋轉的參考系，模擬從靜態混合器噴出的液相與氣相的混合旋流，其他區域使用靜止參考系。針對反應器內穩定旋轉的兩相流場，求解器選用基于壓力法的coupled 算法與一階迎風模式[19]。

邊界條件設置如下：反應器底部為質量流量入口；頂部出口為出氣邊界；靜態分布器進出口圓環面為內部邊界；攪拌器與靜態分布器內外壁面為旋轉壁面，其余為靜止壁面。參數設置為入口質量流速0.001 kg/s，靜態分布器轉速200 r/min，旋轉雷諾數分別取值19 000，57 000，95 000，133 000。旋轉雷諾數計算公式為

式中：dj為攪拌器直徑；n為攪拌轉速；ρ為物料密度；μ為物料黏度。

定義全局初始條件為反應器內充滿水，以連續性殘差曲線降到10-4以下、濃度殘差曲線降到10-5視作計算收斂。當穩態工況收斂后，改為瞬態計算，以0.001 kg/s 的質量流速迅速注入質量濃度為2%的高錳酸鉀溶液作為示蹤劑，注入時間為1 s，然后監測示蹤劑濃度變化。

3 模擬結果與分析

3.1 模擬結果與實驗結果對比分析

表1 為一段時間內，實驗組示蹤劑的停留時間分布密度E(t)，圖6 為實驗組與模擬組示蹤劑的停留時間分布曲線對比圖。由圖6 可知，實驗組示蹤劑濃度變化的響應時間略慢于模擬組，實驗組的示蹤劑濃度在85 s 時達到峰值，此時實驗組和模擬組數據之間誤差為8.2%。器壁粘滯作用使得少量示蹤劑吸附在反應器內壁面上，使得試驗組峰值低于模擬組峰值數據。隨著示蹤劑濃度的不斷減少，實驗組與模擬組的停留時間分布曲線在拖尾處變化趨勢逐漸接近，誤差降低至3.3%以內。實驗組與模擬組的停留時間分布密度數據接近，驗證了數值模型的正確性。

表1 示蹤物濃度隨時間的變化值及停留時間分布密度Tab.1 Change value of tracer concentration with time and the distribution density of residence time

圖6 停留時間分布曲線對比圖Fig.6 Comparison of distribution curves at residence time

3.2 泰勒渦流對流場的影響

圖7 為常規泰勒流反應器環隙內（著色部分）泰勒渦流的流態演變圖。

圖7 常規泰勒流反應器右側環隙流線圖Fig.7 Streamline diagram of annular gap on the right side of conventional Taylor reactor

當旋轉雷諾數為21 000 時，主流區域沿徑向作繞流運動，在流場的頂部和底部出現了一對較為完整的泰勒渦胞，在流場中部存在小型渦核但渦胞尚未形成。這是由于頂部和底部壁面對流體的黏性力較大，產生的端壁效應相較于旋轉離心力而言占主導地位，使得泰勒渦首先在兩端壁處出現。隨著旋轉雷諾數的增大，流場中部的小型渦核區域演變為泰勒渦胞。當旋轉雷諾數達到30 000時，流場的泰勒渦胞達到滿渦狀態，稱此時的雷諾數為臨界旋轉雷諾數Recr。隨著旋轉雷諾數繼續增大，泰勒渦胞開始破裂，向著波狀泰勒流演變并將最終過渡至湍流。

圖8 為不同旋轉雷諾數下，泰勒流攪拌釜式反應器軸向截面（著色部分）流場內泰勒渦流的流態演變圖。當旋轉雷諾數為19 000 時，主流區域從中部分裂為兩股逆向旋轉的渦流，且出現了大小不一的渦核區域。隨著旋轉雷諾數的增大，渦核逐漸演化為渦胞，當旋轉雷諾數為57 000 時，渦核的演化將流場分為了多個順逆交替的渦流區域并逐漸充滿環隙。當旋轉雷諾數達到95 000時，流場內的渦胞達到滿渦狀態。當旋轉雷諾數繼續增大至133 000 時，主流區域的渦胞結構被破壞，流場開始向波狀流演變。

對比圖7 和圖8 可知，氣體分布器的引入在攪拌釜式反應器內生成了泰勒渦流，且渦流的演變規律與在常規泰勒流反應器內的演變規律一致。

圖8 攪拌釜式泰勒流反應器x=0 截面右側環隙流線圖Fig.8 Streamline diagram of annulars gap on the right side of the x=0 section of the stirred tank Taylor reactor

3.3 渦流對流動模型的影響

泰勒渦流的出現改變了攪拌釜式泰勒流反應器內原有的流動形態，使流場具有獨特的宏觀動力學效應。采用特征值方差δθ2量化反應器內流動模型，繪制不同旋轉雷諾數下，距離反應器底部z=100，400，700，1 000 mm 截面處的方差圖，如圖9 所示。值介于0～1之間，當趨于0時，流型接近平推流，當趨于1時，流型接近全混流[20-21]。

圖9 不同旋轉雷諾數下反應器不同高度處的方差Fig.9 Variances at different heights of the reactor at different rotational Reynolds numbers

由圖9 可以看出，在反應器底部z=100 mm 處，隨著旋轉雷諾數的增加，從0.03 持續增長至0.61。結合圖8 分析可知：在反應器底部區域，由于缺乏氣體分布器進口旋流的誘導作用，泰勒渦胞生長受限；隨著攪拌槳葉轉速的增加，流體湍動度逐漸增強，返混增大，使得此區域內的流動越來越接近全混流。

3.4 泰勒渦流對傳質的影響

3.4.1 泰勒渦流對氣相均布性的影響

在距離反應器底部z=100，400，700，1 000 mm截面處，以30°夾角得到6 條直線，每條直線取20 個氣相速度監測點，每個截面共取120 個監測點。用氣相分布不均勻系數Mi表示氣相均布性，Mi越小，氣相均布性能越好[22]。

式中：N為氣相監測點總數；uj為各監測點氣相速度；u為面平均氣相速度。

圖10 為旋轉雷諾數從19 000 增長至133 000時，z=100，400，700，1 000 mm 截面處的Mi值。在較低的旋轉雷諾數下，整個反應器內的氣相均布性較差，底部的不均勻現象最明顯，當旋轉雷諾數為19 000 時，z=100 mm 處的Mi值高達0.78。這是由于缺乏旋流的誘導作用加上處于較小的攪拌作用下，使得此區域的氣相均布性最差。當旋轉雷諾數增加至57 000 時，泰勒渦胞開始形成，由圖10 可知，渦胞的生成對氣相均布性有促進作用，不同高度處的Mi值相較于旋轉雷諾數為19 000 時有了明顯的下降。隨著旋轉雷諾數的增加，Mi總體保持下降趨勢，即旋轉雷諾數越大，氣相均布性越好，且在臨界旋轉雷諾數95 000 時，z=1 000 mm 處的Mi達到最小值0.2，此時反應器內的整體氣相均布性最好，相較于旋轉雷諾數57 000 時，氣相均布性提升約28%。而當旋轉雷諾數增長到133 000 時，Mi值有了小幅度的回升，由此可以發現，滿渦結構的泰勒渦胞對反應器內的氣相均布性改善效果最顯著，而當泰勒渦胞被破壞，氣相均布性能減弱。因此，泰勒渦胞的演變對氣相在液相中的擴散有決定性的作用。

圖10 不同旋轉雷諾數下和不同高度處的氣相均布性Fig.10 Gas phase uniformity at different rotational Reynolds numbers and heights

3.4.2 泰勒渦流對溶氧的影響

圖11 為旋轉雷諾數從19 000 增長至133 000時，反應器整體溶氧速率與液相溶氧量。從圖中可看出，在達到臨界旋轉雷諾數之前，溶氧速率與液相溶氧量隨著旋轉雷諾數的增加而增加，直到達到滿渦結構。分析模擬值可知，當旋轉雷諾數從19 000 增大到57 000 時，增長趨勢最為明顯，溶氧速率從2.08×10-4mmol/(m3·s)迅速增加到1.27×10-3mmol/(m3·s)，提升約5 倍左右，液相溶氧量也相應增加，從0.746×10-6mmol/m3增長至9.663×10-6mmol/m3。當旋轉雷諾數達到臨界雷諾數后再繼續增加，由于泰勒渦胞結構被破壞，返混增強，溶氧速率從1.66×10-3mmol/(m3·s)下降至8.22×10-4mmol/(m3·s)，溶氧量也相應下降。實驗值隨旋轉雷諾數的變化趨勢與模擬值一致，溶氧量實驗值和模擬值之間最大誤差為5.5%，溶氧速率實驗值和模擬值之間最大誤差為6.3%，符合工業上模擬值和實驗值誤差小于10%的容許范圍，再次證明了數值模型的正確性。

圖11 不同旋轉雷諾數下溶氧速率與液相溶氧量Fig.11 Dissolved oxygen rates and liquid oxygen contents of the reactor under different rotating Reynolds numbers

由以上分析可知，在泰勒渦胞逐漸形成并演變至滿渦的過程中，渦胞的存在對氣液相間的氧傳遞速率具有正向推動作用，而當滿渦結構被破壞、流動向著波狀泰勒流演變時，溶氧傳質效果有所減弱。此外，氣體分布器噴出的氣液混合射流在葉片的剪切作用下被打散成小氣泡，氣泡尺寸隨攪拌槳轉速的增加而減小，也有利于溶氧的進行。

4 結論

通過在釜式反應器底部加裝氣體分布器在反應器內生成泰勒渦流，采用數值模擬和實驗研究相結合的方法，研究了不同旋轉雷諾數下反應器內的流場特征，驗證了泰勒渦流的存在。將停留時間分布密度的方差值與流型相結合，對釜式泰勒流反應器內流動模型進行了定量分析。以氣相均布性、溶氧速率和溶氧量為對象，研究了泰勒渦流對傳質的強化作用，得到以下結論：

a.氣體分布器的引入在攪拌釜式反應器內生成了泰勒渦流，且渦流的演變規律與在常規泰勒流反應器內的演變規律一致。

b.方差量化反應器內流動模型，得出反應器的流型在氣體分布器出口以上的區域和在反應器底部區域有所不同。攪拌槳的攪拌作用導致返混加強，使得反應器底部區域的流動越來越接近全混流，而氣體分布器出口以上的流場內形成的泰勒渦胞則會在反應器內構建出局部平推流區域，使得返混減小，渦胞數越多，流型越接近平推流。

c.在臨界旋轉雷諾數下，反應器氣相均布性相較于低旋轉雷諾數提升約28%，溶氧速率提升5 倍左右，有效地改善了反應器內流動狀況，強化了氣液間的傳質效率。

d.實驗和數值模擬得到的停留時間分布曲線變化趨勢一致，實驗數據和模擬數據之間誤差不超過8.2%，驗證了數值模型的正確性。

本文構建的釜式泰勒流反應器可改善反應器內物料混合狀況、增強傳質效率，其改裝簡便可行，在推動泰勒流反應器的大規模生產方面具有極大的應用潛力。