國內(nèi)外云凝結(jié)核特性研究進展*

卞逸舒 林 文 常奮華

(1.福建省氣象服務(wù)中心，福建 福州 350001；2.福建省氣象科學(xué)研究所，福建 福州 350001)

0 引言

近年來，氣候多變，氣象災(zāi)害越發(fā)頻繁，尤其是氣象干旱，對社會經(jīng)濟產(chǎn)生了不可忽視的負(fù)面影響。缺乏有效降水是氣象干旱的直接誘因，因此防災(zāi)減災(zāi)工作對人工影響天氣有著巨大需求。云凝結(jié)核CCN是大氣氣溶膠的一個重要子集，參與了大氣中的成云致雨過程，是氣溶膠-云相互作用過程中的重要參與者、影響間接氣候效應(yīng)的重要因素。Albrecht效應(yīng)[1]和Twomey效應(yīng)[2]表明，若云內(nèi)CCN濃度增加，云滴數(shù)量會隨之增長且有效直徑變小，從而可能抑制降水。但這僅針對較薄的云層，對于深厚云層而言，較高的CCN濃度反而能促進降水。因此，要想透徹了解大氣中的云微物理機制，進而精準(zhǔn)有效地實施人工影響天氣作業(yè)，CCN研究的重要性顯而易見。本文將從研究方法、影響因素、時空分布及近年來的CCN濃度變化趨勢等方面闡述國內(nèi)外具有代表性CCN的研究成果，并對未來CCN的研究方向作進一步展望。

1 研究方法

1.1 觀測

獲取CCN數(shù)濃度主要有兩種方式，一種是通過直接觀測設(shè)定過飽和度條件下的CCN數(shù)濃度，另一種是通過氣溶膠粒子的光學(xué)特性微物理量估算CCN數(shù)濃度。后者根據(jù)氣溶膠粒徑譜和化學(xué)成分預(yù)估的CCN數(shù)值可比觀測數(shù)據(jù)高3～10倍[3]，說明仍存在未被考慮的不確定性，使得估算數(shù)據(jù)與實際值有較大的出入。

我國自20世紀(jì)80年代開始使用改裝后的作業(yè)飛機(如夏延Ⅲ、運12、AN-26)，并攜帶各類宏微觀氣象探測儀器獲取探空資料。機載儀器穿云實驗是目前對不同高度的CCN特征最直接有效的觀測手段，多與人工影響天氣作業(yè)相結(jié)合。但由于觀測條件的限制，對CCN的觀測多以地面為主，飛機探空資料相對稀少。我國的人工影響天氣作業(yè)先于北方地區(qū)施行，帶動了云降水科學(xué)的迅速發(fā)展，迄今為止華北及內(nèi)陸地區(qū)累積了大量的飛機探空數(shù)據(jù)，架構(gòu)了相對南方更為系統(tǒng)的大氣物理參數(shù)時空分布體系。

我國于1981年和1983年分別引進美國PMI公司的PMS(Particle Measuring System)粒子測量系統(tǒng)和MEE公司的130型云凝結(jié)核計數(shù)器，其中MEE-130為非連續(xù)采樣，間隔時間30s以上，并且存在粒子增長時間長、標(biāo)定困難等缺陷，使得CCN測量存在較大誤差，現(xiàn)已停止生產(chǎn)和使用。后期我國引進了美國DMT公司的CCNC儀，其帶有連續(xù)氣流熱梯度云室，云室總氣流率500cm3·min-1，采樣頻率1Hz，可以設(shè)置單一或循環(huán)過飽和度連續(xù)實時監(jiān)測CCN特征，因此在國內(nèi)外云降水研究上得到了廣泛應(yīng)用。部分儀器的參數(shù)如表1所示。

表1 DMT-CCNC和Mee-130云凝結(jié)核計數(shù)器的部分參數(shù)

1.2 數(shù)值模擬

除了直接測量之外，對氣塊到整個大氣、云系統(tǒng)進行參數(shù)化數(shù)值模擬是實地探測的有力補充。模式的誤差主要來自大氣中的各種不確定性，如排放物的譜分布、生物質(zhì)燃燒的高度、氣溶膠粒子自然老化、水相化學(xué)、有機氣溶膠的吸濕性和干、濕沉降等。

Fanourgakis等運行了16種全球化學(xué)傳輸模式和大氣環(huán)流模型，發(fā)現(xiàn)模式很難捕捉到低飽和度下活化的大粒子(>250nm)[4]。楊素英設(shè)計了7種模擬方案，探究可溶性有機氣溶膠對CCN的影響[5]。Choi等利用WRF-LES(The Weather Research And Forecasting Model-Large Eddy Simulation)模式探究再生CCN對海洋層積云的影響，結(jié)果顯示，微物理和輻射變量的模擬均值與實測數(shù)據(jù)基本一致[6]。趙震等基于非靜力平衡中尺度數(shù)值模式MM5，用超幾何函數(shù)表示云中CCN濃度改進了模式對層狀云宏微觀結(jié)構(gòu)特征的反演[7]。關(guān)于CCN濃度對數(shù)值模擬結(jié)果的影響，也有學(xué)者做了相關(guān)研究。

2 CCN的影響因素

CCN在環(huán)境過飽和度達到臨界過飽和度及以上時可活化為云滴。理論上，核直徑越小，所需的臨界過飽和度越高，CCN越難活化。除了過飽和度外，氣溶膠化學(xué)成分、粒徑譜、質(zhì)量濃度、污染氣體的前體物濃度及輸送過程、氣象條件等因素也會影響CCN的特性。

不同天氣背景下的CCN特性各有異同。在華北地區(qū)的觀測研究中，晴天背景下CCN濃度隨高度增加而降低一個量級，但譜型、譜寬無明顯變化，而陰天背景下譜型由低層到高層逐漸拓寬，總體上譜寬在陰天>晴天>雨天，CCN濃度在陰天>晴天>雨天[8]。在青島地區(qū)，不同天氣背景下CCN濃度從高到低依次為霧霾、霧、霾、晴、雨、雪[9]。多項研究表明雨水的濕清除有效消耗了CCN[8,10-11]，雨強越大，CCN消耗越多。霧過程或大范圍降水前的無霧階段也經(jīng)常出現(xiàn)CCN濃度低值，一般來說，大霧下的CCN濃度高于輕霧[10]。Twomey于1974年指出，污染會使CCN濃度上升[12]，且在不同污染條件下，CCN特征存在差異。季節(jié)性的人為活動會使CCN濃度產(chǎn)生相應(yīng)波動。

大氣氣溶膠的化學(xué)組成很大程度上決定了CCN是否能夠活化。化石燃料和生物質(zhì)的燃燒產(chǎn)物在碳排放總量中約占31%，同時貢獻了全球過半的CCN[13]，而生物質(zhì)燃燒釋放的細(xì)顆粒物和黑炭粒子并不適宜作為CCN。Petters[14]于2007年提出用吸濕性參數(shù)k來表示氣溶膠化學(xué)組分對CCN活化率的影響，對于高CCN活性鹽(如氯化鈉)，吸濕性參數(shù)的值在0.5～1.4之間；對于輕微至較吸濕性有機物，吸濕性參數(shù)的值在0.01～0.5之間；對于非吸濕性組分，吸濕性參數(shù)的值為0。粒徑分布也是CCN特性的重要影響因子，諸多學(xué)者對于粒徑還是化學(xué)組分占主導(dǎo)影響這一問題各執(zhí)一詞。有研究表明，在較小的過飽和度下，CCN活化率更易受到化學(xué)組成的影響。大氣氣溶膠的混合狀態(tài)決定了其吸濕性以及成為CCN的能力。有機、無機內(nèi)混物比純有機物或純無機物更有利于CCN閉合。但在污染條件下，內(nèi)外混合方式對CCN數(shù)濃度影響不大。

風(fēng)作為一項基本氣象要素，在部分地區(qū)對CCN有至關(guān)重要的影響。一般情況下，CCN濃度隨風(fēng)速增大而降低，CCN活化率隨著風(fēng)速增大而明顯減小，但在高過飽和度下影響變小；風(fēng)速足夠大時，風(fēng)向?qū)CN特征的影響增強。在山區(qū)，污染性山谷風(fēng)的對流混合會對CCN的增加起正效應(yīng)[15]。當(dāng)?shù)氐氖⑿酗L(fēng)向通常代表控制氣團的來向，并揭示了潛在的源區(qū)[19]。氣團移動軌跡長(短)、所經(jīng)過地區(qū)的污染程度重(輕)，都會使得氣團影響地區(qū)有更高(低)的CCN 濃度。Heymsfield[16]研究發(fā)現(xiàn)，來自印度次大陸的氣溶膠使云滴數(shù)濃度增加了3倍，Chate[17]在孟加拉灣的研究發(fā)現(xiàn)，西南氣團穿過季風(fēng)環(huán)流，并伴隨著大范圍降水的沖刷，其攜帶的CCN濃度依然很高，這說明還有很多不確定因素需要進一步研究。溫度對CCN的影響主要體現(xiàn)在逆溫層上，逆溫層的存在使上升湍流受到阻礙，因此CCN在逆溫層下累積，造成該高度上的濃度高值。地形也是重要影響因子，特殊地形會使CCN特征出現(xiàn)小范圍的突變。

3 CCN分布特征

3.1 CCN地區(qū)分布特征

受下墊面、大氣多變性、季節(jié)性等因素的影響，CCN濃度時空分布不盡相同，甚至地區(qū)間存在量級差異。我國華北地區(qū)重工業(yè)發(fā)達，污染情況較嚴(yán)峻。石立新等[18]分析2005—2006年華北地區(qū)春季的飛機觀測結(jié)果，發(fā)現(xiàn)CCN主要來源于地面，未污染地區(qū)鄉(xiāng)村和受污染地區(qū)鄉(xiāng)村的濃度差異達5倍以上，且同一過飽和度下的濃度跨度很大。岳巖裕[11]對寧夏CCN數(shù)據(jù)進行擬合，C、k值顯示觀測區(qū)為典型的大陸性核譜，但又低于華北地區(qū)，可看作清潔大陸核譜。烏魯木齊地區(qū)過飽和核譜近一半為大陸型譜，過渡譜占13%，但沒有海洋型譜[19]。

我國沿海岸共有14個省、直轄市，沿海岸及近海的CCN多具有海洋性特征。由于水汽條件和排放源的不同，部分沿海地區(qū)與內(nèi)陸地區(qū)的CCN濃度甚至存在著量級差異。在青島地區(qū)的研究中，2017年冬季,綦佳佳[9]在嶗山觀測到CCN濃度在(1.1～6.4)×103cm-3(0.05%～0.6%)，青島地區(qū)為典型的大陸性核譜。在黃海和渤海的走航觀測顯示，CCN濃度均值僅為(12.6±7.0)×103cm-3[20]，海域CCN主要集中在0.1～0.45μm[21]，且沿海地區(qū)在低層大氣的垂直分布遞減特征不如內(nèi)陸地區(qū)明顯。

在人煙稀少的偏遠(yuǎn)地區(qū)，CCN濃度多出現(xiàn)低值。黃河上游觀測點海拔近4000m，草原覆蓋面積大，人為源稀少，CCN濃度均值為8.2～81.3cm-3(0.14%～3.5%)，為海洋型核譜，與青島2000m高度的濃度類似。Defelice等在南極帕爾默站觀測到CCN濃度均值僅為20cm-3[22]。與人口密集的城市相比，在遠(yuǎn)離地面源的高海拔地區(qū)，CCN濃度出現(xiàn)大幅度降低。銀燕等在安徽黃山對CCN進行了一系列觀測，沿著山脈分別設(shè)置了3個不同高度觀測點，結(jié)果顯示，CCN濃度隨著觀測點高度升高而降低，山底CCN濃度比山腰和山頂高出45%和60%，山腰比山頂(濃度均值1674.76cm-3)僅高出10%，說明隨著高度增加，CCN濃度下降的速率變慢，但3個觀測點的CCN均值都在2000cm-3以下，遠(yuǎn)低于重污染城市，屬清潔大陸性核譜[10]。

綜上所述，我國華北重工業(yè)地區(qū)CCN濃度要明顯高于其他地區(qū)，尤其是沿海城市、近海域和青藏地區(qū)，干旱區(qū)和西北地區(qū)根據(jù)當(dāng)?shù)毓I(yè)源和其他人為源的區(qū)別，分屬海洋性核譜、清潔型大陸核譜、典型大陸核譜，并各有占比。目前，我國對華北地區(qū)研究成果多、分類細(xì)，但在青藏地區(qū)和南方城市涉足較少，缺乏對CCN的個例、長期觀測，在CCN陸空分布、時間序列、局地影響因子等方面仍存在很大研究空白。

3.2 CCN時間分布特征

受季節(jié)性排放源影響，CCN特征存在明顯的季節(jié)差異。廣州的觀測顯示，CCN在濕季(夏季)有更高值[23]，位于愛爾蘭的梅斯海德大氣站同樣觀測到海洋氣團在春夏季有更高的CCN濃度值[24]。這是由于大部分地區(qū)夏季排放源主要為光化學(xué)反應(yīng)和一次排放物，而冬季則以二次轉(zhuǎn)化物為主。

由于地區(qū)間海拔、人為源等異同，CCN的日變化規(guī)律也隨地域發(fā)生改變。在華北地區(qū)的研究結(jié)果顯示CCN于凌晨06時上升，由于上午汽車排放、光化學(xué)產(chǎn)物排放，在上午—中午前后達到極大值，隨后在午后下降[18]，這與關(guān)中相似。與之相反的是，在遠(yuǎn)離人為源的黃山頂觀測到CCN于凌晨開始下降，上午—中午前后有極小值，隨后濃度上升，在下午—晚上達到當(dāng)天最大值[10]，這種變化類型與黃河上游牧區(qū)類似，推斷高海拔地區(qū)的CCN日變化主要受輻射和逆溫層的影響。天津地區(qū)的CCN濃度和活化率日變化分別呈雙峰型和雙谷型，峰值濃度主要由0.13μm的小粒子貢獻[25]。寧夏地區(qū)晴天背景下CCN在早晚增長明顯，午后濃度出現(xiàn)下降，且在夜間CCN濃度并不高，說明該地區(qū)夜間逆溫不強，未能使大量的CCN在逆溫層下堆積[11]。同一地區(qū)的CCN日變化也并不固定，陳萬奎等[19]利用MEE-130云凝結(jié)核儀于1983年11—12月在新疆烏魯木齊探測到當(dāng)?shù)爻霈F(xiàn)了3種日變化類型，主要受低層風(fēng)、大氣亂流、人類活動等影響。

3.3 云內(nèi)CCN分布

穿云實驗的結(jié)果均顯示云內(nèi)CCN濃度明顯低于云外，這是由于成云致雨過程中云滴的生成、碰并消耗了一定數(shù)量的CCN造成的[18]。

在云內(nèi)，受液態(tài)水和過冷水含量、云高、云狀等參數(shù)干擾，積云和層云、海洋云和陸地云的微物理特征存在很大差異，甚至同一個云系中，微物理參數(shù)分布也存在不均勻性。與陸地云相比，海洋云含水量高，云滴數(shù)濃度低，且越是在云體低層，這種差異越是明顯。不同云體中CCN的分布各有異同。層狀云屬大規(guī)模降水云系，是人工增雨的主要對象，其內(nèi)部結(jié)構(gòu)不均勻，水平范圍廣，厚度薄，生命周期長，因此云微物理特征波動較大。張佃國等在北京的探空觀測中發(fā)現(xiàn)，積云中大粒子譜分布均為單峰，但在層云中大于400μm的粒子譜分布表現(xiàn)出明顯的不均勻性，呈雙峰甚至多峰分布[26]。研究發(fā)現(xiàn)，海洋源的熱帶云中液滴譜分布拓寬，且比大陸性云含有更豐富的過冷液滴。由于污染物的對流抬升和大規(guī)模輸送，云底之上吸濕性物質(zhì)變少，在云底處CCN濃度比云外減少了20%以上[27]。

3.4 近年來CCN濃度變化趨勢

在遠(yuǎn)離人為源的地區(qū)，CCN濃度能夠維持長時間的穩(wěn)定生消。例如，愛爾蘭的梅斯海德大氣基準(zhǔn)站在1994—2002年期間的CCN濃度并未出現(xiàn)較大波動[24]，美國萊蒙山近山頂處的長期觀測顯示，CCN的日變化維持不變[15]。在人口密集的城市，生活排放和工業(yè)源輸出了大量的CCN，但源排放不固定，CCN濃度浮動很大，且缺乏長期的固定點觀測，因此長期的發(fā)展規(guī)律仍需繼續(xù)摸索。

4 現(xiàn)有研究存在的不足與展望

由于人工影響天氣作業(yè)的實際應(yīng)用需求及對氣溶膠-云相互作用的了解不斷深入，目前國內(nèi)對CCN的關(guān)注日益上升，通過地面和探空探測、公式推算、數(shù)值模擬等手段，主要從濃度時空變化、源與匯、影響因素等角度開展研究。但由于觀測條件有限，實地探測僅在一小部分地區(qū)進行，仍有很多地區(qū)性CCN特征存在空白，估測、模擬結(jié)果受到多重因素的干擾，存在很大的不確定性，與實測數(shù)據(jù)有一定差距。

未來CCN研究主要從以下幾個方面開展。

①擴大觀測范圍。鑒于氣象災(zāi)害在多個地區(qū)頻發(fā)，人工影響天氣防災(zāi)減災(zāi)迫在眉睫，尤其是氣象干旱，發(fā)生最頻繁且易致災(zāi)，多發(fā)于江西、福建、江蘇、浙江、云南等地。但由于CCN數(shù)據(jù)資料缺乏，使當(dāng)?shù)卮髿馑酱怪狈植俭w系研究存在空白，降低了作業(yè)方案的精準(zhǔn)性，很大程度影響了增雨效果。因此，對各個地區(qū)的CCN分布特征作分別研究探討至關(guān)重要。

②關(guān)注區(qū)域性差異。CCN分布特征一定程度上反映了當(dāng)?shù)卮髿獾臓顩r，根據(jù)各地的CCN實測數(shù)據(jù)建立起國內(nèi)CCN的三維動態(tài)特征體系，從環(huán)流尺度上解析CCN的生消規(guī)律。

③發(fā)展和改進數(shù)值模式。數(shù)值模式是實地探測的有力補充，在觀測條件有限的地區(qū)，數(shù)值模擬的重要性更為突出。通過選擇參數(shù)化方案、設(shè)置敏感性試驗，再現(xiàn)或模擬選定時段內(nèi)的CCN變化趨勢，也可探究CCN對天氣過程如暴雨、颮線等的影響。