計及老化路徑的鋰離子電池加速壽命工況自動生成方法

郭東旭 楊 耕 馮旭寧 盧蘭光 歐陽明高

計及老化路徑的鋰離子電池加速壽命工況自動生成方法

郭東旭1,2楊 耕1馮旭寧2盧蘭光2歐陽明高2

（1. 清華大學自動化系 北京 100084 2. 汽車安全與節能國家重點實驗室（清華大學） 北京 100084）

為了驗證鋰離子電池在長期使用中的性能，需要對鋰離子電池進行壽命測試。現階段鋰離子電池壽命一般長達數千循環，進行常規壽命測試十分耗時，需要開發加速壽命的實驗方法。由于鋰離子電池壽命衰減具有對使用路徑的依賴性，因此設計該加速壽命實驗方法的約束是：既要保證加速前后總容量衰減的等價性，還要保證內部衰減機理即老化路徑的不變性。該文提出一套基于模型的可保證上述約束的加速壽命工況自動生成方法。方法設計了綜合考慮加速因子（加速時間倍率）和老化路徑相對誤差兩個指標的目標函數，并采用雙閉環構架求取符合該目標函數的加速工況最優解。雙閉環的外環為加速因子優化算法，旨在尋找最優的加速時間倍率；內環為加速工況搜索算法，旨在搜索對應于加速因子和上述約束的最優加速工況。針對中國輕型汽車行駛工況中的乘用車行駛工況，該文方法基于作者研發的考慮鋰離子電池主導衰減機理的半經驗分數階模型進行仿真，仿真結果證明了方法的有效性。

鋰離子電池 老化路徑 雙閉環構架 加速因子 禁忌搜索

0 引言

鋰離子電池具有能量密度高、功率密度高和壽命長等優點，使其在儲能系統和新能源汽車等領域得到廣泛應用[1-3]。鋰離子電池在使用過程中會發生老化，體現為容量的衰減和內部阻抗的增加[4-5]。因此，為保證鋰離子電池在長期使用過程中的可靠性，需要對其進行壽命測試[6-7]。現階段，鋰離子電池壽命一般長達數千循環，這導致傳統的壽命測試非常耗時。于是，需要考慮鋰離子電池老化機理并針對性地開發加速壽命測試方法。考慮到鋰離子電池具有路徑依賴特性，這類加速方法不僅要保證鋰離子電池外特性（容量）的等價性，還要保證其內部老化機理的不變性[8-9]。

鋰離子電池的主導老化機理包括：可用鋰離子損失、可用活性材料損失和內部阻抗增加，其中阻抗增加又以歐姆內阻和擴散阻抗占主導地位[10-11]。影響鋰離子電池壽命的主要因素包括：時間（循環次數）、溫度、電流倍率（Current rate, C-rate）、荷電狀態（State of Charge, SOC）和放電深度（Depth of Discharge, DOD）[12-14]。

老化路徑是指鋰離子電池內部主導老化機理在電池衰減中經過的某條路徑[15]。鋰離子電池老化路徑示意圖如圖1所示。具體地，如果能夠采用一組機理參數反映電池內部主導老化機理，則可以用圖1來闡釋電池的老化路徑及路徑依賴特性。圖1中，不同的坐標軸代表不同的機理參數；圓點表示電池初始時處于的新鮮狀態；菱形表示電池老化后處于的老化狀態；實線和虛線表示電池從新鮮狀態到老化狀態可能經過的兩條老化路徑。由于鋰離子電池的老化受多種因素耦合影響，不同影響因素的組合會導致各機理參數不同的衰減規律[16-18]，這體現為圖1中不同的老化路徑。即使從相同的新鮮狀態衰減到相同的老化狀態，不同影響因素的組合也會造成老化路徑的不同，這是由鋰離子電池的路徑依賴特性導致的。

圖1 鋰離子電池老化路徑示意圖

在鋰離子電池的實際使用中，其老化過程受到的正是不同影響因素的組合。以新能源汽車為例，由于其速度工況復雜，導致為其提供驅動能量的鋰離子電池的電流工況變化劇烈[19]。與復雜電流工況相對應的是較低的電流倍率，以中國輕型汽車行駛工況中的乘用車行駛工況（China Light-duty vehicle Test Cycle-Passenger car, CLTC-P）為例，圖2為其工況曲線[20]。根據工況曲線和統計結果，CLTC-P工況的最高速度接近120km/h，最大加速度為1.47m/s2，而平均速度為28.96km/h。以當前市場上主流的續航里程在300～500km的新能源汽車為例，為其供能的鋰離子電池系統最大倍率約1，而平均倍率僅有約1/10[21]。因此，若按照鋰離子電池實際所經歷的工況對其進行壽命測試將十分耗時，需要針對性地設計加速壽命工況，以有效節約測試時間。

考慮鋰離子電池老化的路徑依賴性，加速壽命工況的設計需要以鋰離子電池的實際工況和鋰離子電池在實際工況下的實際老化路徑為基準。在實際老化路徑的誤差允許范圍內，按照一定的設計原則對實際工況進行化繁為簡、化曲為直的簡化或優化，以達到加速壽命測試的目的。

圖2 CLTC-P行駛工況

現有研究中關于加速壽命工況的相關研究并不多。同時，迄今的加速壽命測試對“路徑依賴”問題關注不夠。現有研究主要側重于對鋰離子電池外特性衰減的加速。具體來說，相關研究考慮的加速應力主要有溫度和電流倍率[22-24]，而評價加速壽命測試效果的一般為容量衰減和內阻增加[25-26]。

本文提出計及鋰離子動力電池老化路徑，且基于雙閉環構架并采用禁忌搜索算法求取加速工況最優解的加速壽命工況自動生成方法。首先，通過綜合考慮加速因子和加速壽命工況與原始工況造成的電池老化路徑的誤差這兩個因素，提出基于雙閉環構架的加速壽命工況生成方法。這里加速因子是反映加速測試中某一加速應力的加速效果的量，其一般定義為元件或設備在正常工作應力下的壽命與在加速應力下的壽命之比[27-28]。其次，給出基于電池實際工況（這里以乘用車行駛工況CLTC-P為例）的加速壽命工況生成結果，以及在考慮電池主導衰減機理的半經驗壽命模型下，加速壽命工況與原始工況造成的鋰離子動力電池老化路徑的誤差情況。最后，對全文進行總結。

1 加速壽命工況生成方法

1.1 基本思路

本文提出加速壽命工況設計原則如下：

（1）電荷量相等原則。原始工況和加速壽命工況對電池進行充/放電的電荷量相等，目的是控制電荷量這個影響因素不變從而僅研究工況的影響。

（2）加速原則。將加速因子定義為原始工況耗時raw與加速壽命工況耗時acc之比，其值應大于1，這樣生成的加速壽命工況才具有加速的意義。

（3）最小誤差原則。加速壽命工況導致的電池老化路徑和原始工況導致的電池老化路徑之間的誤差應盡可能小。

基于以上原則中的（2）和（3），可以定性分析得到：加速因子越大，加速壽命工況相比原始工況耗時就越短；然而，加速因子越大，加速壽命工況越難完全表征原始工況的關鍵特征，加速壽命工況與原始工況造成的電池老化路徑的誤差也越大。加速壽命工況耗時與原始工況耗時百分比和加速壽命工況與原始工況造成的電池老化路徑的誤差如圖3所示。

圖3 耗時百分比和老化路徑誤差示意圖

于是，需要一個量化的方法，綜合考慮加速因子和老化路徑誤差這兩個指標。為此，首先給出二者的表達式。根據定義，加速因子表示為

基于前述加速壽命工況設計三原則及式（1）和式（2）給出的加速因子和老化路徑誤差的表達式，提出綜合考慮二者的目標函數為

式中，為權重系數。式（3）～式（5）反映了加速壽命工況設計三原則。具體地，式（3）第二項反映了原則（3）——最小誤差原則；式（4）反映了原則（1）——電荷量相等原則；式（5）反映了原則（2）——加速原則。

1.2 基于雙閉環的工況自動生成方法

外環以一個隨機的初始加速因子0為初值，通過加速工況搜索算法（內環）搜索出該加速因子0下的最優加速壽命工況，并基于老化路徑誤差和加速因子0計算目標函數值。根據目標函數值的變化情況，外環通過對加速因子進行不斷修正，得到使目標函數達到最小值的最優加速因子。

圖4 雙閉環構架的外環——加速因子優化算法

圖5 雙閉環構架的內環（外環中加速工況搜索算法部分）

內環為加速工況搜索算法。其與外環的聯系為，內環根據外環給定的加速因子和式（4）的電荷量相等約束，隨機生成一個初始的加速工況。基于動力電池壽命模型對此初始工況加速工況計算其與原始工況的老化路徑相對誤差，以老化路徑相對誤差作為目標函數，使用禁忌搜索算法對工況進行搜索，直至搜索到給定加速因子下的最優加速壽命工況并返回至外環。值得注意的是，外環和內環雖然均會計算老化路徑誤差，但二者的時間尺度是不一樣的，內環在每次禁忌搜索算法迭代得到新的加速工況后均會計算老化路徑誤差，并以此誤差為參考繼續迭代禁忌搜索算法；而外環僅在內環搜索到給定加速因子下的最優加速工況后，基于此最優加速工況計算老化路徑誤差。

1.3 禁忌搜索算法

為了避免局部搜索可能帶來的局部最優解問題，本研究采用禁忌搜索算法進行全局尋優以期盡可能找到“全局最優解”[29]。禁忌搜索算法是對局部鄰域搜索的一種擴展，它是一種全局逐步尋優算法[30]。禁忌搜索算法通過引入一個存儲結構和相應的禁忌準則（Tabu表）來避免迂回搜索及陷入局部最優等問題，并通過特赦準則來赦免一些優良狀態，進而保證充分有效探索以最終達到全局優化的目的。

具體在本研究中，需要搜索的工況可以被視為一個由一組rate組成的時間序列。于是，將禁忌搜索算法中的關鍵參數：鄰域、鄰域動作和評價函數定義如下。

（1）鄰域。對于一個給定的rate序列，交換其中任意兩位置的rate值，得到所有解的集合。

（2）鄰域動作。交換rate序列中任意兩位置的rate值這個操作構成的函數。

（3）評價函數。老化路徑的相對誤差。

基于上述參數，使用禁忌搜索算法實現對給定加速因子下加速壽命工況的全局最優搜索。

1.4 目標函數的離散表達

如1.1～1.3節所述，已經提出了基于雙閉環構架求取最優加速因子并自動生成加速工況的方法。然而，算法實際運行時，仍需對式（4）進行離散化以解決下述兩點問題：

（2）電流倍率rate的取值是連續的，這會導致加速工況的搜索空間過大。

針對問題（1），本研究對加速工況的搜索過程進行離散化，即分段對原始工況對應的加速工況進行搜索。具體地，認為原始工況由很多段構成，每段時長為Draw，在給定的加速因子下，其對應的加速工況每段時長為Dacc，據此可將式（4）修改為針對每一段原始工況和待求加速工況的約束，以其中第段為例，其約束可表示為

將約束修改為式（6）后，可基于上述雙閉環構架實現對加速工況的逐段求取。

針對問題（2），本研究采用對rate取值進行離散化的方式減小搜索空間，其離散取值為

將rate的取值限制為式（7）后，可有效縮減加速工況需要搜索的空間。

具體在本文中，選取Draw=300s。進行上述離散后，可基于1.2節雙閉環構架實現對加速工況的逐段優化和自動生成。

2 考慮主導衰減機理的半經驗壽命模型

本研究采用如圖6所示的考慮固相擴散的半經驗分數階模型表征電池主導機理，并通過建模主導機理的衰減來得到考慮主導衰減機理的半經驗壽命模型。具體地，圖6所示的半經驗分數階模型包含7個與電池機理相關的物理參數[31]，各物理參數見表1。

圖6 考慮固相擴散的半經驗分數階模型

表1 與電池機理相關的物理參數

Tab.1 Physical parameters related to battery mechanism

對于電池主導機理衰減規律的建模，帕里斯定律（Paris’s law）雖然能從微觀層面描述電流沖擊對電極材料顆粒疲勞損傷的影響[32-33]，但據此建立和宏觀鋰離子電池壽命的聯系仍需要引入復雜的偏微分方程[34-35]，這導致需要辨識過多參數并增加工程應用的難度。Ouyang Minggao等在帕里斯定律積分式的基礎上，結合J. Wang等基于大量電池實驗結果建立的容量衰減經驗模型[12]，提出改進的阿倫尼烏斯公式并建立考慮電流沖擊的電池壽命模型，同時驗證了電池的主導衰減機理均可通過此模型描 述[10]。據此，本研究采用式（8）所示改進的阿倫尼烏斯公式描述半經驗分數階模型中7個物理參數的衰減規律。

本研究采用一款商用鋰離子電池進行老化實驗以辨識上述半經驗分數階模型中各物理參數的變化規律。實驗所使用的電池參數見表2。實驗采用深圳新威爾的電池充放電測試設備（Neware BTS4000-5V100A）進行，實驗電池在不同老化路徑下的壽命衰減如圖7所示。

表2 電池參數

Tab.2 Specifications of the battery

基于上述不同老化路徑下鋰離子電池壽命衰減數據，對分數階模型中各物理量的衰減規律進行辨識，得到辨識結果見表3。基于表3所示參數構建考慮主導衰減機理的半經驗壽命模型，建模結果如圖7中實線所示，該模型作為本研究評價動力電池老化路徑誤差的模型基礎。

圖7 不同老化路徑下電池容量衰減

表3 式（8）中不同物理量的衰減參數

Tab.3 Correlated parameters in Eq.(8) for different physical quantities

3 結果與分析

本研究的重點在于基于動力電池的典型運行工況，自動生成其對應的加速壽命工況。關于動力電池典型工況的獲取已有很多研究[19, 37]，且工信部也已發布了由中國汽車技術研究中心主要起草的中國汽車行駛工況[20, 38]。因此，本研究直接基于中國輕型汽車行駛工況中的乘用車行駛工況CLTC-P作為典型工況，自動生成其對應的加速壽命工況，并進行相應的結果分析和討論。

3.1 基于典型工況的加速壽命工況生成結果

乘用車行駛工況CLTC-P為車速工況，本研究采用中國汽車技術研究中心推出的EV-TEST電動汽車測試評價規程中的測試和計算方法將其轉化為對應的電流倍率工況[39]。轉化后的電流倍率工況如圖8所示，其將作為生成加速壽命工況的原始工況。

在本研究中，認為加速壽命工況應盡可能與原始工況對鋰離子電池造成的老化路徑一致，因此老化路徑誤差應在目標函數中占據較大權重。基于此，本研究將權重系數設定為1/6（即認為老化路徑誤差的重要性5倍于加速因子）。在此權重系數條件下，針對原始工況CLTC-P的優化目標函數結果如圖9所示。從圖9中可以看出，當加速因子為2.5時目標函數取得最小值。

圖8 CLTC-P電流倍率工況

圖9 權重系數a 為1/6時的目標函數曲線

當目標函數取得最小值時，基于原始工況CLTC-P生成的加速壽命工況如圖10所示。相比原始工況的時長1 800s，生成的加速壽命工況時長僅為720s，這意味著使用加速壽命工況可節約60%的壽命測試時間。

圖10 生成的加速壽命工況

3.2 原始工況與加速壽命工況導致的動力電池老化路徑對比

圖11 原始工況和加速壽命工況導致的關鍵參數變化

4 結論

本研究考慮鋰離子電池壽命對使用路徑的依賴性，提出了計及老化路徑的鋰離子電池壽命工況自動生成方法。方法基于電荷量相等、加速和最小誤差三個原則，設計了目標函數最優化加速因子和老化路徑誤差這兩個指標。進一步地，考慮加速壽命工況的搜索過程，方法采用雙閉環自動實現對目標函數的求解和最優工況的生成。

方法采用反映電池主導衰減機理的半經驗壽命模型進行驗證。該模型以鋰離子電池工況為輸入，以表征鋰離子電池內部主導衰減機理的物理量為輸出。加速壽命工況和原始工況造成的壽命衰減路徑的誤差通過模型中的7個物理參數構成的誤差矩陣的F范數進行衡量。模型驗證結果表明，所提方法生成的加速壽命工況可在保證電池老化路徑基本不變的情況下有效實現對原始工況的加速。

附 錄

式中，各物理量的定義見表1。式（A1）中各物理量的衰減均采用相對值，即衰減量與該物理量初值的比例。同時，式（A1）中，各物理量均為一時間序列，在原始工況導致的老化路徑下，該時間序列長度為raw；在加速壽命工況導致的老化路徑下，該時間序列長度為acc。首先，分別根據原始工況和加速壽命工況求其時間序列對應的安時積分序列。記原始工況安時積分序列的第項為

記加速壽命工況安時積分序列的第項為

根據電荷量相等約束，有

將此電荷量記為

式中，為采樣函數。于是原始工況導致的電池老化路徑與加速壽命工況導致的電池老化路徑的相對誤差可以表示為

簡記為

式（A10）即正文式（2）。

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Accelerated Aging Profile Generation Method for Lithium-Ion Batteries Considering Aging Path

1,21222

（1. Department of Automation Tsinghua University Beijing 100084 China 2. State Key Laboratory of Automotive Safety and Energy Tsinghua University Beijing 100084 China）

The lithium-ion battery (LiB) requires an aging test to ensure its reliability during long-term use. The conventional aging test is very time-consuming because the current LiB life span is thousands of cycles. Therefore, an accelerated aging test method for LiB is needed. The degradation of the LiB is path-dependent. Therefore, the constraints of designing this accelerated aging test method are: to ensure both the equivalence of LiB capacity and the invariance of its internal degradation mechanism. This paper proposes a model-based method for generating an accelerated aging profile. The objective function considering the acceleration factor and the relative error of the aging path is constructed, and the optimal solution of the objective function is obtained by a double closed-loop architecture. In the double closed-loop architecture, the outer loop is an acceleration factor optimization algorithm that aims to find the optimal acceleration factor; the inner loop is an acceleration profile search algorithm, aiming to search the optimal acceleration profile under a given acceleration factor. The accelerated aging profile of the China light-duty vehicle test cycle-passenger car (CLTC-P) is generated under the given objective function based on the proposed method. The simulation is carried out based on the semi-empirical fractional-order model considering the dominant degradation mechanism of the LiB developed by the authors, which verifies the effectiveness of the method.

Lithium-ion battery, aging path, double closed-loop architecture, acceleration factor, tabu search

10.19595/j.cnki.1000-6753.tces.210336

TM912

科技部國際科技合作專項項目（2019YFE0102200）、科技部重點研發計劃新能源汽車重點專項（2018YFB0104404）和臺達電力電子科教發展計劃項目（DREK2020001）資助。

2021-03-12

2021-07-24

郭東旭 男，1993年生，博士，研究方向為鋰離子動力電池壽命建模。E-mail: guodongxu@tsinghua.edu.cn

楊 耕 男，1957年生，教授，博士生導師，研究方向為電機拖動系統與電力電子系統控制技術、風電和光伏系統的控制和優化、動力電池系統建模。E-mail: yanggeng@tsinghua.edu.cn（通信作者）

（編輯 崔文靜）