深圳市2019年非農業源氨排放清單及特征分析*

2022-10-26 06:44:50黃俊霖邱向陽程義君賀達觀曹亞首吳家浩張啟明曾維斌

環境污染與防治 2022年10期

黃俊霖邱向陽# 程義君賀達觀曹亞首吳家浩張啟明袁博曾維斌

(1.深圳中環博宏環境技術有限公司,廣東深圳 518000;2.北京中環博宏環境資源科技有限公司,北京 100012)

大氣污染物排放清單是指在一定時間和空間跨度內所有污染源對大氣環境所排放的污染物的量的合集,為解析區域大氣污染特征、制定精準的污染削減計劃和空氣污染防控預警系統提供重要的指示作用[7]。國外對氨排放清單的研究起步較早,20世紀末已有相關學者采用模型估算法[8]和排放系數法[9]衡量了天然源[10]、人為源[11]的氨排放貢獻。隨著我國對NOx與SO2的污染控制趨于穩定,近年來大氣顆粒物開始向堿性演化[12]。國內學者也相繼從國家級、省市級的空間尺度研究區域大氣氨的排放特征及污染來源,并已明確了農業源是我國最主要的氨排放源[13-14];但隨著區域城鎮化和一體化的發展,非農業源將逐漸成為城市大氣氨的主要貢獻源[15];對于人口密集和經濟發達的地區而言,建立非農業源氨排放清單,可為政府部門制定合適的城市大氣氨污染防治規劃提供理論依據。

深圳市是我國的全國性經濟中心城市,也是人口高度密集和車流量很大的國際城市。隨著工業基礎和城鎮化建設不斷完善,城市人口規模不斷擴張,對資源和能源的過度消耗以及由此引發的大氣污染已逐漸成為制約該城市綠色低碳發展的關鍵因素。深圳市大氣PM2.5源解析表明,二次硝酸鹽對PM2.5總質量貢獻達9.3%[16];而二次硝酸鹽的形成與本地源的氨排放存在密切聯系[17]。因此,筆者在全面調查和篩選各類非農業源的活動水平和排放系數的基礎上,建立了2019年深圳市非農業源的氨排放清單,研究該城市的氨排放結構、空間分布及不確定性;在借鑒國內外關于氨減排技術策略相關研究的基礎上,對本清單的主要貢獻源提出了減排建議,以期為制定“十四五”城市區域大氣氨污染防治規劃提供科學的決策依據。

1 方法

1.1 數據來源

非農業源活動水平均以2019年為基準。其中,廢物處理的活動水平(污水實際處理量、垃圾實際填埋量、垃圾實際焚燒量)來源于《2019年深圳市水質凈化廠運行情況》,以及深圳市城管部門、環衛部門、生態環境主管部門提供的年度統計數據;道路移動源的活動水平(市內各類機動車保有量、行駛里程)來源于深圳市交通部門提供的年度統計數據及《道路機動車大氣污染物排放清單編制技術指南(試行)》的推薦數值;燃料燃燒的活動水平(工業燃油量、工業天然氣使用量、生活天然氣使用量、發電燃煤量)以及常住人口數來源于《深圳市統計年鑒2020年》、深圳市燃氣行業協會年度統計數據,如表1所示。

1.1.2 排放系數

垃圾填埋、垃圾焚燒、燃煤發電、污水處理采用原環境保護部發布的《大氣氨源排放清單編制技術指南(試行)》(以下簡稱《指南》)[18]提供的排放系數進行估算;由于深圳市全市已完成衛生廁所革命,人體排放不考慮糞尿的氨排放,僅核算人體呼吸和人體汗液的氨排放量,排放系數的選取參考文獻[19];燃料燃燒、道路移動源的排放系數分別選自參考文獻[20]、[21]。具體排放系數見表2。

表1 2019年深圳市非農業源的活動水平Table 1 Activity level of non-agriculture sources in Shenzhen in 2019

表2 非農業源的排放系數Table 2 Emission factors of non-agriculture sources

1.2 研究方法

1.2.1 氨排放量核算方法

采用《指南》推薦的排放系數法,估算深圳市行政區域內不同區、不同排放源的氨排放量,通過累加各排放源貢獻以得到深圳市非農業源的氨排放總量,計算公式如下:

表3 影響因素的不確定性等級描述1)Table 3 Uncertainty level description of the influencing factors

(1)

式中:E為深圳市非農業源的氨排放總量;i、j分別表示各區、源類別;A表示活動水平數據;EF表示氨排放系數;γ為氨轉換系數,取值為1.0;各參數單位按實際情況確定。

1.2.2 排放清單不確定性分析方法

沒想到，幾天之后，竟然聽到她去世的消息。我整個人呆掉了，一瞬間很多往事涌上來，眼淚止不住地往下掉。自那之后，只要誰說讓我回電話，我都會馬上打回去。

由于氨排放源的復雜性,編制排放清單過程所搜集數據種類繁多,包括活動水平、排放系數、相關參數及核算方法,而數據的來源與核算方法的選擇都會造成排放清單結果的不確定性[22]。采用定性評級方式來定義本清單活動水平、排放系數、核算方法及相關參數的不確定性等級,如表3所示。

2 結果與分析

2.1 2019年深圳市非農業源氨排放特征

2019年深圳市非農業源氨排放清單如表4所示。由表4可見,6類源的氨排放總量為4 950.98 t,其中排放量最大的是垃圾填埋,為1 527.50 t,貢獻率達30.85%。然后依次是道路移動源和垃圾焚燒,排放量分別為1 516.11、930.84 t,貢獻率分別占30.62%、18.80%。

表4 2019年深圳市非農業源氨排放清單Table 4 Non-agricultural ammonia emission inventory in Shenzhen in 2019

深圳市是我國對外開放的主要窗口,也是我國重要的經濟貿易中心。隨著經濟高速發展,人員流動量加大,生活垃圾的產生量也在日益增長。據深圳市城管部門統計,2019年深圳市生活垃圾(含餐廚垃圾)清運量為760.19萬t,相比2010年增長58.6%;其中,35.9%的生活垃圾采取衛生填埋處理。填埋垃圾中的蛋白質、核酸等大分子含氮有機物可被氨化細菌降解為多肽、氨基酸及氨基糖等小分子含氮有機物,再經過脫氨基產生NH3[24]。雖然2019年深圳市垃圾焚燒量是填埋量的1.65倍,但由于焚燒過程氧氣充足,含氮有機物易被氧化為NOx,因此焚燒過程的氨排放量低于填埋處理。燃料燃燒作為全市第四大氨排放源,主要源于南山區的燃煤電廠。為實現NOx超低排放,脫硝過程通常過量噴氨導致氨以粉煤灰途徑間接排放[25],在高濕、靜穩氣象條件下可經二次復合形成以硫酸銨和硝酸銨為主的PM2.5[26],表明以氨法脫硝的煙氣治理模式可能會促使大氣霧霾趨向堿性化。

隨著城市機動車保有量的不斷增加,道路移動源已成為區域大氣污染物的主要排放源。機動車尾氣的NOx和PM2.5是造成城市霧霾的重要影響因子[27],也是深圳市除O3外最主要的大氣污染源。為控制機動車尾氣排放對大氣環境的影響,現階段普遍安裝了以三元催化器(TWC)和選擇性催化還原(SCR)為主流的尾氣處理裝置。一方面,由于TWC催化效率的有限性,部分未能還原為N2的NOx以NH3的形式排放,形成堿性氣溶膠。另一方面,隨著SCR系統的車用尿素使用量增加,而尿素通過熱解生成NH3，再與NOx反應生成N2和H2O,期間溫度升高引起的尿素逃逸也會造成氨排放量增加[28]。因此,機動車保有量大,以及TWC和SCR的普及應用是導致深圳市道路移動源氨排放量偏高的主導因素。從圖1可知,2015—2019年期間,輕型汽油車對道路移動源氨的貢獻最大,占比65.46%～68.99%;其次是重型柴油車,排放貢獻為23.03%～26.19%,兩類機動車對大氣氨的排放貢獻保持穩定水平,說明近年老舊汽車淘汰比例和新車登記比例基本一致,也反映出目前深圳市輕型汽油車和重型柴油車的氨減排能力處于瓶頸期,需進一步提升油品質量并改進尾氣凈化裝置。

2.2 2019年深圳市非農業源氨排放空間結構

由于缺少各行政區的機動車保有量統計數據,為分析道路移動源氨排放量的空間分布特征,參考鄭君瑜等[29]提出的“基于交通流量與道路系統的機動車污染物排放標準道路長度空間分配方法”,以實際道路網作為氨排放的分配基底,根據不同等級道路的車流量差異引入“標準道路長度”轉換體系,借助ArcGIS地理信息系統軟件構建道路移動源氨排放量的空間網格化圖層,如圖2所示。從圖2可知,全市道路移動源氨排放量的空間分布差異明顯,主要集中于中心城區(福田區、羅湖區、南山區),單位網格氨排放量介于2.0～3.5 t,總體呈現“西南高、東北低”的走勢。由于中心城區道路網密度位居全國榜首(9.50 km/km2),目前基礎道路設施已趨完善,未來新增道路空間有限,因此實行限行措施以優化路網的通行能力是中心城區實現道路移動源氨減排的重要途徑。

由于缺少各行政區道路移動源、工業燃油、工業及生活天然氣的活動數據,深圳市2019年主要排放源的氨排放空間分布圖僅統計了污水處理、燃煤發電、垃圾焚燒、垃圾填埋、人體排放的氨(見圖3)。從圖3可看出,羅湖區和南山區的氨排放量較大,分別占全市排放總量的31.80%、22.58%;相比之下,大鵬新區和坪山區的氨排放量較小,在全市的占比僅分別為0.10%、0.30%。5類排放源中,垃圾填埋、垃圾焚燒、燃煤發電等點源對區域氨排放總量貢獻較大,排放系數大小依次為垃圾填埋(0.560 kg/t)>垃圾焚燒(0.210 kg/t)>燃煤發電(0.155 kg/t)。根據2019年深圳市城管部門統計數據可知,羅湖區的垃圾填埋量(181.88萬t)以及寶安區的垃圾焚燒量(229.26萬t)屬全市最大;若不考慮道路移動源、工業燃油、工業及生活天然氣的氨排放貢獻,羅湖區的垃圾填埋及寶安區的垃圾焚燒分別占各區氨排放總量的97.87%、67.48%,占全市非農業點源氨排放量的32.44%、15.24%;南山區擁有全市唯一的燃煤電廠,燃煤發電占該區氨排放總量的72.16%,占全市非農業源氨排放量的16.88%。因此,在經濟和技術可行的前提下,控制羅湖區、寶安區、龍崗區、南山區的點源排放是實現全市非農業源氨減排的有效途徑。

2.3 同類排放清單比較

為進一步闡述城市地區非農業源氨排放清單的合理性,將深圳市2019年非農業源氨排放清單與其他同類排放清單進行對比,考慮到區域經濟發展和城鎮化特征,選取珠三角城市作為參考,對比結果如表5所示。以往研究表明,珠三角地區及其各大城市的人體排放是非農業源氨的首要貢獻源,占比為30.93%～46.24%;而本清單人體排放僅占非農業源的5.57%。從排放系數來看,因時間跨度大導致區域發展進程存在較大差距,2003、2010年珠三角地區衛生設施相對落后,文獻[30]、[31]均考慮了農村地區人體糞便的氨排放,且相比人體呼吸和汗液,糞便排放系數高出36倍,從而導致該類排放清單以人體排放貢獻為主;截止2019年深圳市已徹底完成衛生廁所改造,生活污水處理率100%,成為全國唯一一個無農村城市,因此不存在糞便的氨排放,人體氨的排放貢獻相比2010年下降89.38%。

表5 不同城市非農業源氨排放清單1)Table 5 Inventories of non-agricultural ammonia emissions in different cities

若不考慮人體排放,2006—2019年珠三角城市非農業源的氨排放貢獻以道路移動源(14.72%～60.62%)或廢物處理(11.32%～64.23%)為主,同一年份、不同城市首要排放源的排放貢獻相差較大。例如,2010年,廣東省沿海發達城市非農業源氨雖均以道路移動源貢獻為主(占比33.05%～60.62%),但氨排放大區集中于機動車保有量大、路網密集、交通流量大的廣州市、深圳市及東莞市。由于道路移動源氨排放系數受尾氣催化裝置、行駛狀態等諸多因素影響,且活動水平隨著時間及車輛類型而改變,導致同一城市、不同年份的各類機動車氨排放量也不盡相同。以深圳市輕型汽油車、重型汽油車、輕型柴油車、重型柴油車為例,從文獻[30]可知,2010年上述4類機動車的氨排放貢獻分別為87.12%、6.46%、1.38%、5.05%;本次估算的2019年4類機動車氨排放貢獻則分別為70.12%、0.65%、4.64%、24.60%。具體來看,本研究選取的輕型汽油車氨排放系數僅為文獻[30]的33.5%,可能是文獻[21]的測試路況較文獻[30]順暢,導致汽車行駛過程的排放量較少。即便2019年輕型汽油車保有量較2010年增加106.2%,但其氨排放量仍減少了30.9%。隨著重型汽油車的逐年淘汰,2019年保有量僅為2010年的6.3%,氨排放量也因此減少91.4%。2019年,深圳市輕型、重型柴油車數量分別較2010年增加2.0%、56.7%,為控制尾氣PM2.5和NOx,柴油車均配置了SCR,因此現階段柴油車的氨排放系數較文獻[30]增加167.1%～183.3%,從而導致柴油車的氨排放貢獻升高。

目前,深圳市工業生產不涉及合成氨和化肥制造,并已全面禁止工業燃煤鍋爐和生活用煤,天然氣等清潔能源的推廣促進了燃料燃燒的氨減排。但在城市固體廢棄物的處置環節,本清單垃圾處理的氨排放量是文獻[31]的1.88倍。一方面源于深圳市生活垃圾清運量近10年的高速增長導致末端設施二次污染加劇;另一方面,《指南》關于垃圾填埋、垃圾焚燒的排放系數分別是文獻[31]的1.65、1.24倍。2019年,即便垃圾填埋量相比2010年下降6.85%,但該處置環節的氨排放量卻增加53.4%,而焚燒量及焚燒排放的氨也分別較2010年增長137.8%、193.7%。從污水處理的氨排放差異來看,雖然2019年的處理量相比2010年增加88.0%,但本清單氨排放量卻比文獻[31]下降98%,主要原因在于《指南》推薦的排放系數較文獻[31]的實測排放系數小3個數量級。文獻[32]、[33]報道,不同地區、不同處理工藝的污水氨排放系數介于0.012～3 200.000 mg/m3,氨排放濃度除了受污水的氨氮濃度及總氮濃度影響外,還與水池的密閉性相關[32]。今后需開展深圳市污水處理廠的氨排放系數測試,針對不同處理工藝、處理單元建立一套符合本地化的排放系數庫,進一步驗證城市污水處理對非農業源氨的排放貢獻。

2.4 排放清單不確定分析

本清單廢物處理、人體排放、工業燃油、工業及生活天然氣的活動水平均從相關部門公開統計數據獲取,不確定性等級為“低”;由于缺少當地機動車實際行駛里程數據,該項活動水平參考《道路機動車大氣污染物排放清單編制技術指南(試行)》的年均行駛里程,因此道路移動源活動水平的不確定性等級為“高”;各排放源的排放系數、相關參數以及核算方法均來源于生態環境部的技術指南或國內公開文獻提供的經驗值和推薦公式,不確定等級均為“中”。根據各影響因素不確定性等級的遞進關系可知,2019年深圳市非農業源的氨排放清單的綜合不確定性處于中等級別(見表6),可信度比較貼近真實水平。考慮到本地化排放系數、相關參數及核算方法的特殊性,建議后續開展本地化排放系數的精細化定量研究,如衛生廁所排氣口的氨排放系數、不同車齡和排放標準的機動車氨排放系數,以獲取可信度、精確度及完整性更高的氨排放清單,為生態環境主管部門制定區域性或行業性的氨減排政策及技術規范提供更可靠的基礎數據支撐。

表6 2019年深圳市非農業源氨排放清單的不確定性等級Table 6 Uncertainty level of non-agricultural ammonia emission inventory in Shenzhen in 2019

2.5 減排建議

為強化深圳市非農業源氨污染控制的科學性、針對性和有效性,對本清單主要貢獻源的氨減排提出以下建議:

固體廢物處理、煙氣治理的點源排放控制需以排污許可制度為核心,以總量連續達標排放為目標。垃圾填埋和垃圾焚燒氨的源頭減排在于減少廚余垃圾等含氮有機物的產生量,建議餐飲行業與衛生管理部門積極倡導消費者適量點餐,社區服務機構應深化居民關于廚余垃圾單獨分類的宣傳與督導,轄區城管部門則加強對廚余垃圾特許經營單位的監督和管理,市政府應加快推動末端資源化設施建設運行對廚余垃圾產量的全覆蓋;末端減排可篩選和培育以甲烷氧化菌和除氨菌株為主的復合菌劑,接種至填埋垃圾的覆土層,自然狀態下可將填埋場的CH4減排效率控制在70%～80%[34-35]。

考慮到社會生活對能源轉型的適應性,短期內道路移動源的氨減排可從3個方面著手:一是建立互聯網+城市網絡通行量智能顯示與調控系統的決策平臺,通過實施適當的限行措施來優化城市路網的通行能力,以減少中心城區機動車的通行時間來間接控制尾氣氨排放;二是實施可持續的環保補貼和稅收優惠政策來強化高齡機動車的淘汰力度以及新能源汽車的推廣力度;三是探索SCR尿素噴射劑量智能控制系統的應用可行性,借助智控反饋系統來避免尿素的過量噴射[36-37],也是控制煙氣脫硝氨排放的重要措施,并針對TWC研發可提高N2生成效率的綠色新型催化劑。