脈沖X射線衍射法測量沖擊加載下的晶格形變量

唐 波，黑東煒，馬 戈，夏驚濤，盛 亮，魏福利，羅劍輝，李運良，譚書舜

(強脈沖輻射環境模擬與效應國家重點實驗室，西北核技術研究所，陜西 西安 710024)

沖擊現象在自然界廣泛存在，然而目前對于沖擊波在固體內的傳播過程以及沖擊加載下材料的動態響應尚不能完全地認識和理解，重要原因是缺乏高時空分辨的原位診斷技術。在瞬態沖擊載荷下，晶體在微觀層面會發生一系列的變化，包括可逆的晶格彈性形變、不可逆轉的位錯成核、運動或晶體結構變化造成的塑性形變、熔化、相變等，這些微觀響應對材料宏觀層面的行為會產生直接而又巨大的影響[1]。目前，沖擊載荷作用下材料的瞬時晶格狀態缺乏直觀的實驗數據。在實驗研究中，主要發展形成了沖擊樣品回收分析技術[2-3]和宏觀在線測量技術[4-5]，前者對沖擊回收樣品進行微觀結構分析，從而推測判斷樣品動力學行為，但無法實現動力學加載下的實時測量；后者如激光干涉技術、埋入式石英傳感器等，對沖擊材料的宏觀行為進行在線測量，但無法提供動力學加載下材料晶格層面的信息。因此，現有的實驗測量技術難以同時滿足實時和微觀兩個需求，研究可在微觀層面上實時觀測材料沖擊響應的診斷方法十分重要。

脈沖X射線衍射測量技術是獲取沖擊加載下材料瞬時原子層面信息最直接的實驗方法[6-10]。材料瞬時微觀結構通過X射線衍射效應直接反映在衍射圖像中，通過分析衍射圖像的特征信息(衍射束方向、衍射譜形狀及衍射強度)，可獲得豐富的晶體微觀結構信息，如晶格形變量、微觀缺陷狀態等。本文針對脈沖X射線衍射法測量沖擊加載下晶格形變量的定量化問題進行研究，建立測量模型，分析晶格形變量測量的不確定度來源，給出沖擊加載實驗中LiF晶體的衍射測量結果并進行討論。

1 測量原理及模型

根據布拉格公式可知，已知波長的X射線束入射單晶材料發生衍射時，晶體晶面間距和X射線衍射角之間存在唯一對應關系。當晶體材料受到瞬時沖擊載荷作用時，處于沖擊壓縮狀態的晶體晶格結構發生變化，相應地沖擊狀態下晶體的衍射角與靜態相比也會發生變化，如圖1所示。衍射角改變量Δθ與晶面間距變化量Δd的關系為：

(1)

式中：d0和θ0分別為初始晶面間距和初始衍射角；Δd/d0為晶格形變率。通過測量材料晶格形變導致的衍射峰偏移量Δxdef，就可獲得衍射角改變量Δθ，從而得到晶格形變信息。X射線光源S發出的單色X射線束應具有一定的發散度，可滿足未形變晶體靜態衍射角θ0和沖擊形變晶體動態衍射角θ0+Δθ的變化。由圖1可知，當成像探測器平面與靜態晶體的衍射光束垂直時，Δθ與Δxdef的關系為：

Δxdef=(L0+L1)tan Δθ

(2)

式中：L0為X射線光源S到晶體表面靜態衍射點的距離；L1為晶體靜態衍射點到探測器平面的距離。由此可見，精確測量衍射峰的偏移量是準確獲取壓縮形變狀態下晶體晶格參數的保證。

圖1 脈沖X射線衍射測量光路圖Fig.1 Light path for pulsed X-ray diffraction measurement

輕氣炮是開展沖擊加載實驗的一種有效的技術途徑，它能發射平面飛片，使其與待測晶體樣品撞擊，在晶體樣品中產生瞬態高壓-高溫狀態。在輕氣炮加載條件下開展晶體晶格形變的X射線衍射測量過程中，除去晶格形變引起的衍射峰偏移外，測得的衍射峰偏移量Δxmeasured中還包括飛片與晶體撞擊傾斜造成的衍射峰偏移Δxtilt和晶體測量點宏觀位移造成的衍射峰偏移Δxtrans，如圖2所示，則有：

Δxmeasured=Δxdef+Δxtilt+Δxtrans

(3)

飛片與晶體撞擊傾斜是指在輕氣炮驅動的平面沖擊加載實驗中飛片在加速過程中可能會發生傾斜，而后與晶體樣品撞擊使得晶體也發生傾斜。該傾斜度會對晶格形變測量造成影響，如圖2a所示。當飛片以速度v、傾斜角度φ與晶體碰撞時，造成的晶體傾斜角θtilt為：

(4)

式中，up為晶體后界面處的粒子速度。

如果沿光路傳播方向光源到晶體與晶體到探測器的距離相等時，晶體傾斜不會造成探測器上衍射條紋發生位移，此位置為探測面的理想位置。而探測面偏離理想位置時，晶體傾斜會造成探測面上衍射峰的偏移。假設探測面與未傾斜晶體的衍射光束垂直，探測面偏離理想位置的距離為l，則有：

Δxtilt=l·tanθtilt

(5)

晶體測量點宏觀位移是指脈沖X射線曝光起始時刻tX-ray在沖擊波到達晶體樣品背表面的時刻t0后，在時間間隔[t0,tX-ray]中，晶體會沿沖擊波傳播方向出現宏觀位移，如圖2b所示。當探測面與晶體的動態衍射光束垂直，晶體宏觀位移量為tmov時，因晶體宏觀位移造成的衍射峰偏移量Δxtrans為：

Δxtrans=2tmovcosθs

(6)

式中，θs為沖擊狀態下的衍射角。晶體宏觀位移量tmov為：

tmov=(tX-ray-t0)up

(7)

a——飛片與晶體撞擊傾斜的影響；b——宏觀位移的影響圖2 飛片撞擊傾斜及晶體宏觀位移對脈沖X射線衍射測量的影響Fig.2 Influence of pulsed X-ray diffraction measurement on impact tilt and translation of lattice

綜上所述，在實驗測得的衍射峰位移的基礎上，應扣除Δxtilt和Δxtrans的影響，而后得到的衍射峰位移量方可認為是由晶體晶格形變所造成的。

2 不確定度分析

考慮系統測量晶格形變率Δd/d0的合成不確定度。根據式(1)和不確定度傳遞規律可知，晶格形變率的不確定度u(Δd/d0)與衍射角變化量的不確定度u(Δθ)的關系為：

(8)

根據式(2)和不確定度傳遞規律可知，衍射角變化量的不確定度ux(Δθ)與Δxdef的不確定度u(Δxdef)的關系為：

(9)

由于Δxdef與L0+L1相比為小量，因此，式(9)可寫為：

(10)

根據式(3)和不確定度傳遞規律可知：

u(Δxdef)=

(11)

式中：u(Δxmeasure)為衍射峰偏移量測量值的不確定度，主要來自于衍射峰位讀出的不確定度，包括靜態衍射峰和動態衍射峰；u(Δxtilt)為撞擊傾斜導致的衍射峰偏移量不確定度；u(Δxtran)為晶體宏觀位移導致的衍射峰偏移量的不確定度。

由于實驗中未監測撞擊平面度，取撞擊傾斜度φ=5×10-4rad[11]作為極限誤差。根據式(5)可知：

(12)

根據式(6)可知晶體宏觀位移導致的衍射峰偏移量的不確定度u(Δxtran)為：

u(Δxtrans)=2cosθs·u(tmov)

(13)

式中，u(tmov)為晶體宏觀位移的不確定度。由于X射線曝光時刻的測量不確定度為亞ns量級，因此，主要考慮沖擊波到達晶體樣品背表面的時刻t0的測量不確定度，即u(tmov)=u(t0)。t0是利用壓電探針測量得到，綜合考慮探針安裝工藝、響應時間及沖擊波陣面形態等因素，取t0的測量不確定度為u(t0)=10 ns。

3 典型實驗結果及討論

3.1 脈沖X射線衍射測量實驗結果

在西北核技術研究所口徑57 mm的一級輕氣炮上開展了平面沖擊加載下LiF(100)晶體晶格響應的脈沖X射線診斷實驗，圖3為輕氣炮加載下單晶體的脈沖X射線衍射測量布局圖。輕氣炮驅動的撞擊飛片材料為6061-T6 Al，飛片直徑為56 mm，厚度為3 mm。實驗采用的脈沖X射線源為Scandiflash AB公司的TD-450S系統，輸出的X射線脈沖寬度為25 ns。X射線管采用的陽極材料為Mo，Kα線對應的LiF(100)晶體的靜態衍射角θ0為10.17°。X射線成像探測器為富士公司的成像板，空間分辨率為100 μm。LiF(100)晶體為圓片狀，直徑為20 mm，厚度為1 mm。為延長LiF晶體中X射線探測區域的沖擊高壓狀態持續時間，在LiF晶體的背表面放置沖擊阻抗低、原子序數小的非晶材料，實驗中采用的Alfa Aesar公司的I型VitreousCarbon(VC)，厚度約1 mm。

圖3 輕氣炮加載下單晶體的脈沖X射線衍射測量布局圖Fig.3 Schematic diagram of pulsed X-ray diffraction of single crystal under gas gun loading

圖4為撞擊速度為492 m/s時所獲得的LiF晶體的靜態及沖擊狀態的脈沖X射線衍射結果。圖4b是對圖4a中垂直像素段[1 400,1 459]的衍射數據進行累加得到的。

3.2 實驗結果分析

對垂直像素段[1 400,1 459]的衍射條紋進行分段累加處理，得到不同像素段的衍射線如圖5所示，由圖5可明顯觀察到兩個動態衍射峰。對圖5中的每條衍射線進行分析處理，利用峰巔法確定各衍射峰的位置，得到兩個動態衍射峰相對于靜態衍射峰的位移Δxmeasure_1和Δxmeasure_2(表1)。

a——衍射圖像；b——衍射線圖4 LiF晶體的靜態及沖擊狀態的脈沖X射線衍射結果Fig.4 Result of pulsed X-ray diffraction from LiF crystal in unshocked and shocked state

圖5 不同垂直像素段LiF晶體的靜態及動態衍射線Fig.5 Unshocked and shocked diffraction data of LiF crystal from different vertical pixels

表1 沖擊加載下LiF晶體的衍射峰位移結果Table 1 Diffraction peak shift of LiF crystal under shock compression

根據表1可知，兩個動態衍射峰的偏移量分別為：

Δxmeasure_1=1.225 mm±0.050 mm

Δxmeasure_2=1.817 mm±0.041 mm

(14)

依據式(5)～(7)，扣除撞擊傾斜及晶體宏觀位移造成的衍射偏移量后，得到晶格形變造成的峰偏移量為：

Δxdef1=1.128 mm±0.052 mm

Δxdef2=1.720 mm±0.043 mm

(15)

相應的衍射角變化量及晶格形變率為：

Δθ1=0.122°±0.006°

Δθ2=0.187°±0.005°

(Δd/d0)1=1.18%±0.06%

(Δd/d0)2=1.79%±0.06%

(16)

以下對實驗獲得的兩個動態衍射峰進行分析?？紤]X射線脈沖曝光時LiF晶體中不同的應力剖面狀態與實驗測得衍射峰的對應關系如圖6所示，其中，A點表示X射線在晶體中的穿透深度。圖6a中，LiF晶體中的初始沖擊波未到達A點，對應右圖晶體靜態條件下的衍射峰即θ0處的衍射峰；圖6b中，初始沖擊波越過A點，對應右圖中θ0處的衍射峰來自于未壓縮區域晶體，θ1處的衍射峰來自于晶體中的壓縮區域(A點)，對應壓力為Pin；圖6c中，沖擊波到達LiF/VC交界面，此時晶體完全處在壓力Pin的壓縮狀態，則θ1處的衍射峰增強，θ0處的衍射峰消失，同時稀疏波被反射并開始向晶體內傳播；圖6d中，稀疏波陣面與LiF/VC交界面之間的晶體所處的壓力狀態為Pref，此時右圖中對應在衍射譜θ2處出現衍射峰，而稀疏波未到達的剩余部分晶體所處的壓力狀態仍為Pin，對應衍射譜θ1處的衍射峰。

根據上述分析，圖4a中的動態衍射圖像是LiF樣品處于圖6d中所對應的狀態時產生的。為了驗證該結論，將利用動態和靜態衍射線計算得到的晶格形變率與利用LiF(100)的雨貢紐關系計算出的晶格形變率進行對比。立方結構晶體在壓縮狀態下晶格會出現兩種不同的晶格形變狀態，即各向同性壓縮和單軸壓縮，如圖7所示。兩種晶格形變狀態對應的晶格形變率Δd/d0與宏觀體積(或密度)壓縮率μ的關系分別為：

(17)

式中，μ=V0/V-1，V0和V分別為晶體靜態和沖擊壓縮狀態下的宏觀體積。

表2列出了Pin和Pref壓力狀態下晶格形變率的計算結果和脈沖X射線衍射實驗測量結果，可看出，實驗測得的晶格形變率與各向同性情況吻合較好，證實了圖5中的兩個動態衍射峰來自于晶體的兩個沖擊形變狀態，同時也證明了LiF(100)在沖擊塑性形變下晶格為各向同性壓縮(LiF(100)的雨貢紐彈性極限為0.1～0.2 GPa)。

圖6 X射線曝光時晶體內壓力剖面與相應的衍射峰Fig.6 Sress profile in crystal during X-ray exposure and corresponding diffraction data

a——單軸壓縮；b——各向同性壓縮圖7 立方結構晶體的兩種晶格壓縮狀態Fig.7 Two types of unit cell compression states

表2 實驗測量結果與計算結果對比Table 2 Comparison between experiment and calculation

4 結論

本文利用脈沖X射線衍射實現了沖擊加載下LiF晶體晶格形變量的定量化測量，為深入研究材料的瞬時微觀動力學行為提供一種有效的診斷方法。通過提取分析沿[100]晶向加載下LiF單晶的靜態和動態衍射信號特征信息，得到了不同沖擊壓縮狀態下LiF晶體的晶格形變率，實驗測量結果與雨貢紐關系計算得到的結果相吻合。本文證實了沿[100]晶向加載，當沖擊加載壓力超過LiF(100)的雨貢紐彈性極限，即發生沖擊塑性形變時，晶格處于各向同性的壓縮狀態。