用于國產6711型125I粒籽源空氣比釋動能強度測量的外推電離室初步研究

劉川鳳，李德紅，王紅玉，張 健,*，杭仲斌，黃建微，倪 寧，高惠波，劉蘊韜,*，宋明哲,*

(1.中國計量科學研究院，北京 100029；2.中國原子能科學研究院 計量與校準技術重點實驗室，北京 102413；3.原子高科股份有限公司，北京 102413)

近距離放射治療是指將具有包殼的放射性核素植入人體組織，利用放射出的X或β射線對腫瘤靶區進行持續照射，從而實現腫瘤治療的目的。近距離放射治療是宮頸、眼部、頸部、乳腺或前列腺癌等腫瘤治療的常用手段之一[1-5]。用于近距離放射治療的粒籽源125I和103Pd具有半衰期短、易于防護、易于加工成微型結構的特點[6]。國際輻射單位與測量委員會(ICRU)[7]、美國醫學物理師協會(AAPM)發布的56號報告[8]、歐洲放射與腫瘤學會(ESTRO)[9]和安德森癌癥中心[10]提出，在近距離放射治療過程中需要準確掌握放射源的輸出量，并將其作為治療過程中質量控制和質量保證的一部分。AAPM TG-43號[11]報告中明確提出將近距離放射治療所需測量的物理量由粒籽源表觀活度轉變為粒籽源空氣比釋動能強度。空氣比釋動能強度可直接利用能量和劑量來表示對人體產生的效應[12]，且避免了使用一系列繁瑣的轉換計算，減小了臨床應用放療過程中處方劑量的不確定度。

目前國內近距離放射治療放射源的質量控制還是基于粒籽源表觀活度，測量時將粒籽源進行融化，測量液體狀態時的活度，而在治療過程中使用的是帶有包殼的粒籽源，這兩者存在一定的差異。采用空氣比釋動能強度的溯源和校準，可直接反映帶有包殼的粒籽源在周圍組織沉積的能量。因此為了實現該物理量的定值，有必要研制基于絕對測量原理，對粒籽源空氣比釋動能強度測量的初級標準裝置，以提升近距離放射治療質量控制水平，進一步優化量值傳遞體系。本文從測量原理出發，提出空氣比釋動能強度量值復現數學模型，利用蒙特卡羅模擬和理論分析對電離室的關鍵部件設計進行研究分析，確定電離室的結構尺寸。實驗測量電離室的漏電流和125I粒籽源的空氣比釋動能強度，對測量結果進行分析說明，為建立初級標準裝置奠定技術基礎。

1 空氣比釋動能強度測量原理

1.1 空氣比釋動能強度

(1)

1.2 量值復現數學模型

本研究采用外推法，多次改變電離室測量體積，得到單位體積內的沉積能量進行量值復現，其優勢在于消除室壁效應。通過物理量的轉換，引入可測量的電離電流，對電離電流與測量體積求偏導，得到單位體積的電離電流，則：

(2)

式中：Aeff為測量電極的有效面積，m2；gair為由于韌致輻射損失的電子的份額(當電子能量小于100 keV時，近似為0)；ρair為空氣密度(1.204 6 kg/m3，溫度為20 ℃，壓強為1.013 25 kPa)；d(kI)/dl為單位長度變化的電離電流(電流為減去本底電流和漏電流，經參考溫度、壓強和光子束散射修正)，A/m；ki為影響因素的修正因子。

2 空氣比釋動能強度測量裝置設計與優化

2.1 外推電離室結構設計原則

由于粒籽源的活度低，產生的劑量率小，現有的低能X射線標準裝置有效測量體積小，導致電離電流信號弱，難以準確測量125I粒籽源空氣比釋動能強度。為此需要設計具有大的測量體積的電離室，并提高電離室有效測量體積占比，提高測量信號。根據粒籽源的外形尺寸、輻射射線的能量和參考位置處的劑量率，采用錐形束照射方式對外推電離室結構進行設計，主體部件包括：限束光闌、入射窗(高壓極)薄膜、收集極、保護極、柵極及必要的支撐結構，圖1所示為外推電離室結構示意圖。

圖1 外推電離室結構示意圖Fig.1 Structure diagram of extrapolation ionization chamber

光闌主要起到限束的作用，穿過光闌孔的光束進入電離室測量體積并沉積能量，同時可屏蔽外界的射線，光闌中心軸與射線束中心同軸；高壓極、收集極和保護極均采用空氣等效材料的薄膜構成。通過高壓極施加極化電壓(正高壓或負高壓)，在高壓極和保護極之間形成均勻電場，以減少離子復合效應。對多個柵極環施加等壓差的電勢，以減少電場畸變，確保測量體積內電場均勻性，使得測量體積內產生的電子直接被收集極收集。收集極接靜電計進行信號收集和處理，保護極接地，收集極與保護極等電勢。

與自由空氣電離室不同，該電離室的有效測量點為高壓極膜內表面中心，電離室有效測量體積為極板間距l與收集極面積Aeff的乘積。相比自由空氣電離室，外推電離室的高壓極和收集極位于束線照射的路徑上，為了實現帶電粒子平衡外推電離室的設計需要滿足以下條件：1) 采用外推技術實現測量時，極板間距的最小值至少為光子與空氣相互作用產生的最大能量電子在空氣中射程的兩倍，根據連續慢化近似(CSDA)射程(RCSDA)計算，極板間距最小為3 cm；2) 經限束光闌后的光子完全覆蓋收集極，且超出收集極邊緣尺寸至少為最大能量電子在空氣中的射程；3) 在測量體積內，需具有均勻的、不發生畸變的電場，使得產生的帶電粒子沿電場線方向運動恰好被收集極收集。

2.2 電離室關鍵結構設計

1) 極板間距設計

高壓極和收集極之間的距離決定了光子束在電離室內部穿過的路徑長度，足夠大的極板間距，可增加測量點，同時增加電離室的收集體積，提高空氣比釋動能強度測量下限。電離室的設計要求為：在均勻有限介質中，滿足帶電粒子平衡的條件要求在電離粒子的最大射程范圍內，能均勻地釋放出電離粒子，即要求入射的初級粒子輻射場應是均勻的，意味著要求入射輻射路徑上沒有衰減。這是永遠達不到的，但由此帶來的誤差在某種近似條件下可忽略，否則，需進行衰減修正。通常認為光子在測量體積內發生的衰減應小于1%，則介質受到光子能量低于1 MeV的X或γ射線的照射時，可認為在介質中出現良好的帶電粒子近似平衡。利用單能平行束光子的衰減公式I=I0e-μd，粗略計算當光子能量取30 keV時光子在測量體積的衰減，光子在空氣中的μ/ρ為0.353 8 cm2/g，衰減小于1%時，極板間距最大取20 cm。為了得到較大的測量體積同時滿足小的光子衰減，極板間距的最大值取20 cm，因此確定極板間距的變化為3～20 cm。

2) 光闌設計

在滿足帶電粒子平衡的條件下，光闌開孔遵循兩個基本原則：首先經光闌限束后的光束需全部覆蓋收集極，且超出收集極邊緣的距離至少要大于由于相互作用產生的最大能量的電子在空氣中1倍射程；其次，經過限束光闌后的主光束盡可能限制在電離室腔體內，避免束線照射到電離室室壁以引起光子散射。光闌材料選用密度為18.5 g/cm3的鎢合金(W-89%，Ni-7%，Fe-4%)。根據極板間距和5 cm收集極半徑，利用幾何關系計算光闌張角約為32°，光闌厚度為8 mm，以盡量減小散射光子進入測量體積。

3) 高壓極設計

粒籽源所釋放的射線進入測量體積之前必須經過高壓極，為了減少高壓極材料對光子的衰減，高壓極厚度應盡量小，同時滿足帶電粒子平衡條件，高壓極膜厚度需大于光子與空氣相互作用產生的最大能量的電子射程。高壓極和收集極均采用空氣等效材料，即具有相同的有效分子序數、線衰減系數和組織本領等，常用的空氣等效材料有聚對苯二甲酸乙二醇酯(PET)、聚酰亞胺(PI)或聚乙烯[16]。準確測量電子在介質中的射程是非常困難的，采用RCSDA代替電子在材料中的射程。125I粒籽源的平均能量為28 keV，最大能量為35.49 keV，分別計算能量為30 keV和40 keV時的RCSDA(表1)，從表1中可看出，膜厚度選取30 μm足夠滿足要求。

表1 電子在不同材料中的RCSDA Table 1 RCSDA of electron on different materials

上述空氣等效材料本身電阻較大，可直接視為絕緣材料，而電離室探測過程中需要對高壓極施加一定的電壓，以便與收集極之間形成電場，對由于電離作用產生的正負離子進行收集和測量。因此需要在空氣等效的絕緣基材表面添加導電層用來導電，導電材料選用空氣等效的鋁材料。

導電材料的功能主要是導電，其厚度不需要太厚，太厚的鋁層會增加光子的衰減。為了研究導電材料的厚度，利用MCNP程序構建電離室的三維模型，通過不斷增加導電層的厚度，與理想條件下(即導電層厚度為0)電離室內沉積的能量進行比較，利用F6卡記錄在測量體積內光子沉積的能量，計算結果示于圖2。當鋁層厚度在20 μm以內時，對測量體積內沉積能量的影響在千分之一以內，當鋁層厚度接近4 μm時，相對誤差為萬分之幾。

圖2 MCNP模擬計算0～20 μm厚鋁層在測量體積內沉積的能量Fig.2 Deposited energy in measured volume with 0-20 μm aluminum thickness by MCNP

4) 收集極設計

收集極的面積直接影響了電離室有效測量體積的大小，增大收集極的半徑有利于增加有效測量體積。過大的收集極半徑會使電離室整體結構增大，對應的光闌錐角增大，增加了光子的發散修正，引起較大的不確定度。根據電離室測量體積及極板間距的調整范圍，結合其他國家的研究經驗[17-19]，本研究中使用的收集極半徑選為5 cm，根據極板間距的調整范圍，有效收集體積為235～1 570 cm3。

5) 保護極設計

平行極板形成的電場由于邊緣效應會引起電場畸變，為了減小電場畸變，收集極外設置了保護極，收集極和保護極共面，且收集極和保護極之間應具有絕緣體將兩部分隔開，保護極的環寬度至少大于收集極半徑[20]。保護極環寬度設為9 cm時，則收集體積為1 847～12 315 cm3，有效測量體積占比為12%。

為了優化收集極和保護極的結構，結合絕緣環的加工技術，考慮了兩種結構，一種是采用PET膜結構，另一種采用聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)塊狀結構。利用MCNP軟件進行蒙特卡羅模擬，建立電離室模型，在這兩種情況下，分別對電離室測量體積的沉積能量與理想情況(收集極設置為空氣)進行對比。由于PMMA具有一定的脆性，可進行的機械加工厚度為1 cm，PET膜設為25 μm，為加快MCNP計算速度，將電離室的模型進行了簡化(圖3)。表2列出了不同收集極結構在測量體積內沉積能量模擬結果對比，可看出，PET膜對能量沉積的影響在0.07%左右，PMMA塊狀結構對能量沉積的影響為9.5%，因此PET膜結構是作為收集極較好的選擇。收集極和保護極中間的絕緣槽采用蝕刻技術加工，絕緣槽的精度可控制在±0.01 mm，圖4為絕緣槽為0.3 mm的收集極。

6) 柵極分壓設計

由于放療用的粒籽源發射的光子能量低于50 keV，電離室采用了錐形大體積外推結構。為保證錐形測量體積內電場均勻性滿足測量要求，參考了用于測量平行束低能光子的自由空氣電離室中通過多柵極施加等壓差的電勢方法，以減少錐形測量體積內電場的畸變、確保測量體積內產生的電子能被收集。根據文獻[20]的分析，設計了40個柵極環，柵極厚度為4 mm，相鄰柵極間間距為1 mm。柵極通過分壓電路板與一定阻值的電阻串聯，使得柵極電勢依次呈增加變化趨勢。由于電阻的阻值與柵極分到的電壓呈正比，電阻值的差異會影響柵極間電勢差的不同，導致測量體積內的不同柵極間電場強度不一致，因此需對電阻提出要求為：穩定性好、接入的各電阻的阻值相對偏差須好于電場非均勻性的要求。對接入電路中的每個電阻進行測量，測量結果如圖5所示。接入的定值電阻最小阻值為0.995 MΩ，最大阻值為1.002 MΩ，與名義值1.000 MΩ的相對誤差為-0.5%～0.2%，由此造成的電場強度的變化范圍為0.7%，遠小于電場5%非均勻性的要求。

a——電離室結構；b——收集極和保護極結構圖3 MCNP建立的電離室結構示意圖Fig.3 Schematic of ionization chamber structure by MCNP

表2 不同收集極結構在測量體積內沉積能量模擬結果對比Table 2 Comparison of simulation result of deposited energy in measured volume with different collecting electrodes

圖4 絕緣槽為0.3 mm的收集極Fig.4 Collecting electrode with 0.3 mm width insulation

對接入電路中的每個柵極電壓依次進行測量，總電壓依次設置為-200、-400、-800和-1 600 V，測量結果如圖6所示，將每次測量的結果進行線性擬合，擬合后的曲線線性回歸決定系數均在0.999 9以上，表明柵極電壓呈均勻增加，滿足測量要求。

圖6 柵極電壓的線性增加情況Fig.6 Linear increase of grid voltage

3 測量結果及分析

3.1 漏電流測量

利用該電離室對原子高科股份有限公司提供的6711型粒籽源進行空氣比釋動能強度的測量。為了保證測量結果的準確性，每次測量前將快門關閉，測量電離室漏電流。漏電流的產生可分為兩類，一類是由于本底射線造成的本底電流，本底射線引起的本底電流大小與測量體積相關；另一類是由于周圍存在的雜散電場等原因造成的電流。

采用電荷積分形式，電荷積分時間至少在120 s以上，在同一個極板間距下，至少進行10次重復測量，求得多次測量平均值，測量的漏電流標準偏差小于2 fA，最大漏電流小于30 fA。圖7為不同測量體積的漏電流，可看出，漏電流與極板間距呈近似線性變化。擬合得到的收集體積與漏電流的關系為：I=-0.001 54V+0.791 19，R2為0.969 64，其中1.54×10-3fA/cm3是由于本底射線進入測量體積產生的漏電流，0.791 2 fA是由于雜散電場等造成的漏電流。

圖7 不同測量體積的漏電流Fig.7 Leakage current of different measurement volumes

3.2 粒籽源空氣比釋動能強度測量

對標稱值為3.404×107Bq的6711型125I粒籽源進行空氣比釋動能強度測量。利用遠程控制軟件，調整電離室極板間距、快門開關、高壓極電壓及粒籽源旋轉，測量得到的電離電流的標準偏差小于3 fA，平均值的相對標準偏差小于0.7%。為了消除電離室的極化效應，分別在正負高壓下進行測量，將兩次測量結果絕對值相加并取平均值作為電離電流，將不同極板間距下的電離電流進行最小二乘法擬合，如圖8所示，擬合曲線公式為I=0.871 85l-0.711 03(R2=0.999 98)，將其他的修正因子一并代入式(2)，最終測量得到的粒籽源空氣比釋動能強度為1.250 μGy·m2·h-1，擴展相對不確定度為1.6%(k=2)。

AAPM TG43報告給出的6711型的125I粒籽源單位活度的空氣比釋動能強度參考值為1.270 μGy·m2·h-1·mCi-1，表明此量僅供粒籽源廠家提供放射源時使用，不作為準確的物理量值。根據原子高科股份有限公司提供的源活度，計算得到本實驗得到的單位活度空氣比釋動能強度為1.359 μGy·m2·h-1·mCi-1，兩者相對誤差為7.0%。產生誤差的原因為：一方面是由于原子高科股份有限公司提供的源活度并非嚴格意義上的表觀活度，存在較大誤差；另一方面可能是放射源的定位導致的。因此，為了最終驗證本研究測量結果的準確性，需要開展國際比對實驗，同時，從測量結果來看，外推電離室的設計初步實現了空氣比釋動能強度的測量。

圖8 不同極板間距下電離電流Fig.8 Ionization current with different electrodes

4 結論

為實現125I粒籽源空氣比釋動能強度絕對測量，設計了專用的錐形束照射的外推電離室。從空氣比釋動能強度定義出發得到測量空氣比釋動能強度量值復現的數學模型。為了滿足帶電粒子平衡條件，對電離室的關鍵結構，包括光闌、入射極、收集極、保護極、柵極和分壓電路板的設計，利用蒙特卡羅模擬、理論分析和實驗測量3方面進行了研究分析。設計完成的外推電離室相比低能X射線自由空氣電離室有效測量體積占比由0.2%提升至12%。測量不同體積的漏電流大小，得到單位體積產生的漏電流為1.54×10-3fA/cm3，與NIST推薦值相接近，通過采用外推測量技術，初步實現了對6711型125I粒籽源空氣比釋動能強度的測量。下一步工作將開展國際比對以驗證空氣比釋動能強度量值復現能力。