萊西市一次停工停產中大氣顆粒物變化特征及潛在源分析

齊海青，郭一令，邵文歆，薛 梅，張宜升

(青島理工大學 環境與市政工程學院，青島266525)

2020年春節前后，為遏制冠狀病毒(COVID-19)傳播，政府迅速啟動公共衛生事件一級響應[1]，采取了封城、延長春節假期(由2020年1月24日至30日延長至2月10日)、延期復工、強制隔離等緊急措施。嚴控期采取的措施，使流動性、能源需求和工業產出等遠低于同期平均水平，從而減少了主要空氣污染物的排放，但是我國部分地區仍然發生了嚴重的霧霾[2]。LE等[3]發現管控期間北方地區顆粒物濃度依然較高，主要由于相對濕度高、風速小再加上冬季臭氧的氧化作用，促進了二次氣溶膠的生成，導致霧霾的形成；CHANG等[4]分別對2019和2020年上海春節前、春節期間以及春節后進行了全面和連續的氣溶膠化學和物理測量，發現長距離運輸和大氣化學的協同作用導致了NOx向顆粒硝酸鹽的有效轉化，這是春節期間上海霧霾形成的關鍵；LI等[5]發現長三角地區即使在封鎖期間，PM2.5日平均濃度在15～79 μg/m3，背景污染和殘留污染仍然較高，PM2.5殘留污染主要來自工業源(32.2%～61.1%)、北方遠距離運輸(14.0%～28.6%)、居住源(2.1%～28.5%)、移動源(3.9%～8.1%)和揚塵源(2.6%～7.7%)。

基于2020年1月25日—2月10日與2017—2019年同期污染物監測資料，對萊西市停工停產期間PM2.5，PM10，PM2.5/PM10變化特征對比分析，利用后向軌跡聚類及潛在源分析法、濃度權重分析法對停工停產期間的一次重污染天氣過程的大氣顆粒物輸送途徑及潛在源區分布特征進行分析，旨在了解萊西市停工停產期間顆粒物濃度水平，為相鄰城市之間的大氣污染聯防聯控提供數據支撐。

1 資料來源與研究方法

大氣顆粒物濃度數據采用萊西市環境監測站PM2.5和PM10小時及日均質量濃度數據，后向軌跡模式使用的氣象資料來源于美國國家環境預報中心(NCEP)的2020年全球資料同化系統(GDAS)數據。

本文使用WANG等[6]開發的基于地理信息系統(GIS)的軟件TrajStat(HYSPLIT模型內嵌于該軟件)，將萊西市(120.52 E，36.89 N)作為模擬受點，軌跡高度為500 m，計算研究期間每天0:00，6:00，12:00，18:00到達萊西市的72 h[7-8]后向氣流軌跡，并選擇Angle distance算法[9]進行聚類。

潛在源貢獻因子分析法(PSCF)是指將軌跡所在區域網格化，經過網格ij的污染軌跡數mij與經過該網格的所有軌跡數nij之比[10]。PSCF是個概率值，受nij影響較大，為降低其影響引入了權重函數Wij[11]計算加權潛在源分析(WPSCF)。為進一步確定不同氣流軌跡的污染程度，引用濃度權重軌跡分析法(CWT)[12-13]和權重函數Wij計算加權權重濃度軌跡分析(WCWT)。

2 結果與討論

2.1 停工停產期間PM2.5和PM10濃度變化特征

為探究萊西市停工停產期間大氣顆粒物PM2.5和PM10的濃度水平，選取2020年1月25日—2月10日與2017—2019年同期PM2.5和PM10質量濃度進行分析。如圖1所示，萊西市2017—2020年同一時期(1月25日—2月10日)PM2.5和PM10濃度值波動變化較大，其中PM2.5和PM10濃度均為2018年最低，分別為52.5，72.5 μg/m3；PM2.5濃度在2017年最高，為69.5 μg/m3，PM10濃度在2019年最高，為99.1 μg/m3。2020年萊西市停工時段PM2.5濃度與2017年相比，降低了9.7%，與2018，2019年相比分別升高了16.8%，15.2%；PM10濃度與2017，2019年相比，分別降低了13.0%，20.1%，比2018年升高了12.1%。與整個冬季相比，發現管控期間PM2.5和PM10分別降低了7.9%，12.9%，可見嚴格的管控措施使得PM2.5和PM10有所改善。

2017—2020年同一時期(1月25日—2月10日)PM2.5/PM10比值差異較大，2019年最低，為0.54；2020年最高，為0.76，說明嚴控期間細顆粒物污染較為嚴重。采取居家隔離、非必要的行業關停、交通限制等措施限制了社會生產活動，但一些必要的民生工業比如供暖、供電、生活垃圾焚燒等均正常運轉，再加上冬季特殊的氣象條件、遠距離傳輸等導致停工停產期間細顆粒物濃度有所上升[14]。

為了解停工停產期間大氣顆粒物PM2.5和PM10的24 h逐時變化，對2020年1月25日—2月10日與2017—2019年同期PM2.5和PM10逐時濃度進行分析。如圖2所示，2017—2019年萊西市PM2.5和PM10小時濃度變化曲線呈“雙峰”分布，PM2.5和PM10的逐時濃度較高的時段在早晚交通高峰(7:00—10:00，19:00—22:00)；2020年停工停產期間萊西市PM2.5和PM10小時濃度變化曲線呈“單峰”分布，高峰出現在7:00—11:00，午后濃度下降，在16：00左右出現谷值。2020年1月25日—2月10日與前三年同期相比，PM2.5/PM10比值明顯較高，說明細顆粒物貢獻較大，可能與污染物長距離輸送和大氣化學的協同作用有緊密關系[4]，其中大氣化學的協同作用是指大氣中各種有機物(如VOCs，SO2，NOx等)和無機化合物通過光化學氧化以及多相反應形成氣溶膠、硫酸鹽和硝酸鹽等成分，再加上不利的氣象條件(低邊界層、低風速和高相對濕度等)的影響，促進了顆粒物的增長。

2.2 停工停產期間重污染天氣傳輸路徑及潛在源分析

萊西市停工停產期間于2020年2月8日—2月10日連續3天出現重度污染天氣過程，利用后向軌跡聚類、潛在源貢獻因子法(PSCF)和濃度軌跡加權法(CWT)分析了這次連續重污染過程的氣團軌跡及潛在源區分布。采用總空間方差法[15]選取的最佳聚類數目為5條，其聚類統計結果見表1。

表1 2020年2月8日—2月10日重污染天氣過程氣流軌跡統計結果

由表1可以看出，軌跡①③⑤均為來自蒙古國的西北氣流，其中途徑內蒙古中部、山西東北部、河北南部、山東北部的軌跡③在所有軌跡中占比最高，達30.56%，該軌跡對應的PM2.5和PM10濃度也最高，分別為185.23，209.41 μg/m3。其次為占比29.17%的途徑內蒙古中部、北京東北部、渤海、山東東部的軌跡①，對應的PM2.5和PM10濃度分別為121.76，139.43 μg/m3。軌跡⑤途徑內蒙古西部、陜西北部、山西東北部、河北南部、山東北部到達萊西，該軌跡對應的PM2.5和PM10濃度分別為102.14，127.00 μg/m3。來自河南北部途徑山東中部軌跡②路徑較短，對應的PM2.5和PM10濃度較高，分別為117.63，135.25 μg/m3。來自寧夏北部、陜西中部、河南南部、安徽北部、江蘇西北部、山東南部的軌跡④對應PM2.5和PM10濃度最低，分別為89.14，104.14 μg/m3。

因此，氣流軌跡主要來自于西北方向，其次為路徑較短、在所有氣流軌跡中占比較小的西南方向氣流，這兩種氣流軌跡對應的PM2.5和PM10濃度均較高。表明萊西市在西北方向(山東北部、河北)和西南方向(山東西南部、安徽北部)各有一個PM2.5和PM10污染物氣流輸送通道。各條軌跡PM2.5/PM10比值均在0.80～0.88之間，說明細顆粒物污染比較嚴重。

2.3 重污染天氣過程潛在源分析

將TrajStat計算的氣流軌跡區域以0.5°×0.5°網格化，PM2.5和PM10污染軌跡閾值分別設為75，150 μg/m3，WPSCF值超過0.6時，定義為主要潛在源區。如表2所示，本次PM2.5和PM10污染潛在源區分布范圍非常相似，PSCF高值區域主要位于萊西及周邊地區、山東北部、河北南部、山東東南部、山東西南部、河南中南部等，其WPSCF值均超過0.6。潛在源區WCWT值超過100 μg/m3時，定義為污染源主要潛在源區，對PM2.5和PM10濃度貢獻越大。由表2可以看出，PM2.5和PM10濃度權重分布范圍也十分相似，WCWT高值區域主要位于萊西及周邊地區、河北南部、山東北部和西部、山東與河南交界處。這些區域WCWT值在100 μg/m3以上，均為強潛在源區，說明對萊西市污染物貢獻明顯。

表2 2020年2月8日—2月10日重污染天氣過程潛在源統計結果

將PSCF與CWT對比發現，兩者總體分布相似，但高值區略有不同，CWT分布更加廣泛。WPSCF高值和WCWT高值所在的區域與上述軌跡聚類路徑比較吻合。整體上來看，萊西市停工停產期間重污染天氣過程PM2.5和PM10主要來源于萊西及周邊地區、河北南部、山東北部和西部，由于氣流軌跡不同，山東東南部、河南中部也有一定的貢獻，是由本地及周邊地區污染物的累積和外源輸送共同造成，其中外來源貢獻較高，潛在區分布廣、強度大且來源復雜，導致污染持續時間長。

3 結論

1) 萊西市PM2.5和PM10濃度在2020年1月25日—2月10日停工停產期間與2017—2019年同期比較，2020年比2017年降低了9.7%，與2018，2019年相比分別升高了16.8%，15.2%；PM10濃度與2017，2019年相比，分別降低了13.0%，20.1%，比2018年升高了12.1%。與整個冬季進行比較，發現停工停產期間PM2.5和PM10分別降低了7.9%，12.9%，可見嚴格的管控措施使得PM2.5和PM10有所改善。PM2.5/PM10比值在2019年最低，為0.54；2020年最高，為0.76，說明停工停產期間細顆粒物污染較為嚴重。

2) 氣流軌跡主要來自于西北方向，其次為路徑較短、在所有氣流軌跡中占比較小的西南方向氣流，這兩種氣流軌跡對應的PM2.5和PM10濃度均較高。表明萊西市在西北方向(山東北部、河北)和西南方向(山東西南部、安徽北部)各有一個PM2.5和PM10污染物氣流輸送通道。各條軌跡PM2.5/PM10比值均在0.80～0.88，說明細顆粒物污染比較嚴重。

3) CWT與PSCF分析結果總體分布相似，WPSCF高值和WCWT高值所在的區域與軌跡聚類路徑比較吻合。整體上來看，萊西市停工停產期間重污染天氣過程PM2.5和PM10主要來源于萊西及周邊地區、河北南部、山東北部和西部，由于氣流軌跡不同，山東東南部、河南中部也有一定的貢獻。