空氣激光: 面向大氣遙感的高分辨光譜技術*

張海粟 喬玲玲 程亞?

1) (華東師范大學,精密光譜國家重點實驗室,上海 200241)

2) (中國科學院上海光學精密機械研究所,上海 201800)

空氣激光是以空氣為增益介質產生的無諧振腔自由空間相干輻射,具有高準直度、高相干性以及高強度等顯著優勢.基于高功率超短激光脈沖非線性傳輸成絲過程,可以遠程誘導產生空氣激光從而為大氣遙感探測提供理想光源.得益于空氣激光產生時伴隨的原子分子相干激發過程,空氣激光遠程探測技術具有高光譜分辨率和高探測靈敏度,為痕量分子探測、溫室氣體監測以及工業污染物檢測等遠程遙感應用提供了有力工具.本文簡單介紹空氣激光的物理機制,著重回顧空氣激光遠程探測的各種應用并對未來研究做出展望.

1 引言

隨著近年來溫室效應加劇,極端惡劣天氣頻發,世界各國對大氣層高精度動態監控需求也越發急迫.作為大氣遠程遙感的有力工具,激光光譜學手段被廣泛應用[1].傳統的激光遙感技術通常采用線性光學方案,利用地基大能量激光系統向遠程大氣中發射高強度激光光束,進而激發大氣中污染物分子的特征能級輻射,在地面觀測站可以接收污染物分子引起的背向散射等非相干信號.由于散射信號在全空間彌漫,地基觀測站所能收集的信號強度隨傳輸距離增大表現為平方衰減規律,從而嚴重限制了遠程探測的信噪比和靈敏度.近十多年來,空氣激光作為一個新穎的強場超快現象,引起了國內外研究人員的廣泛關注[2?6].空氣激光是指以空氣中存在的原子分子或其衍生物為增益介質,通過無諧振腔單程放大的方式產生的具有高準直度、高相干性及高強度的自由空間輻射.與自發熒光輻射相比,空氣激光沿特定方向傳輸,具有良好的空間指向性和時空相干性,并且其強度比熒光信號高若干數量級.這些特征使其成為遠程遙感技術的理想光源,有望將遠程遙感的靈敏度提高若干個數量級.因此,自空氣激光現象發現以來,人們便對其在遠程探測中的應用進行了探索[7?10].

Hemmer 等[7]于2011 年率先提出將背向空氣激光與雙光子吸收或受激拉曼散射技術結合進行遠程分子指紋譜測量.隨后Malevich 等[9,10]利用相向傳輸的臺式化激光脈沖對這一方案進行了原理性驗證,間接證實了空氣激光用于遠程探測的可能性.由于空氣主要由氮氣和氧氣構成(氮氣和氧氣在空氣中比例大于99%),基于氮分子和氧分子及其電離解離產物包括氮分子離子、氮原子和氧原子產生空氣激光是當前研究主流.而氮分子離子激光由于其獨特的強場電離激發過程,具有鮮明的量子相干性特征[11]: 強場電離的分子離子是徹底的相干體系,電子相干性、振動相干性、轉動相干性為研究弱光下的強非線性過程和分子的量子相干調控物理提供了新途徑,并為遠程大氣遙感提供原理性的發現推動力.

此外,峰值功率超過幾吉瓦(1 GW=109W)的飛秒激光在大氣中非線性傳輸時可以克服自然衍射,產生一個內核直徑在100 μm 量級、峰值光強高達50—100 TW/cm2(1 TW=1012W)的自導引通道,即飛秒激光成絲[12,13].目前,普遍認為飛秒光絲是基于克爾自聚焦效應和等離子體散焦效應兩者動態平衡而實現的突破衍射極限、不受聚焦系統數值孔徑限制的超長距離光場約束.飛秒激光成絲可以在遠程大氣中產生極小的聚焦光斑,進而產生超高光強并激發大氣中原子分子豐富的非線性效應.結合空氣激光和超快激光成絲,為突破遠程遙感中的探測靈敏度瓶頸提供了潛在的解決方案[14,15].

2014 年,Ni 等[16]首次在高功率飛秒激光成絲產生激光的過程中,觀測到了氮分子的轉動拉曼信號并實現高達0.8%拉曼散射轉換效率.隨后Liu 等[17]發現了激光的高階級聯拉曼散射,并實現大于2000 cm–1的拉曼頻移,對應數十個拉曼級次和數百個拉曼邊帶,開啟了空氣激光在非線性光譜領域的重要應用.最近,Zhao 等[18]利用飛秒激光成絲產生的超連續光譜和激光成功測量了二氧化碳(CO2)和甲烷(CH4)氣體的振動拉曼光譜,而Zhang 等[19]利用空氣激光發展了一種高靈敏度的相干拉曼光譜技術,實現了大氣中溫室氣體濃度的定量檢測、多組分同時探測和CO2同位素識別,探測靈敏度達到0.03%的水平,最小信號抖動達到2%的水平.

本文回顧了近期基于空氣激光的遠程高分辨光譜探測研究.首先簡單介紹空氣激光的種類和產生機制,然后介紹空氣激光在遠程光譜探測中的研究進展,并討論這一新型探測手段的諸多獨特優勢,最后對未來研究方向做出展望.

2 空氣激光

按照增益介質的類型,空氣激光可以分為原子類、分子類、離子類三種.原子類空氣激光主要以空氣中含量較多的氮氣或氧氣分子解離產生的氮、氧原子以及空氣中含量甚微的稀有氣體為增益介質[5,20,21].這類激光通常采用紫外光泵浦,通過雙子吸收實現激光躍遷能級的粒子數反轉,增益壽命較長.分子類激光主要是以空氣中的氮氣分子為增益介質[4,22?24],通過激發態氬原子或者熱電子碰撞激發實現粒子數反轉.由于氧氣的猝滅作用,在空氣中產生的氮分子激光信號通常較弱.離子類空氣激光主要以強場光電離產生的氮分子離子作為增益介質,其物理機制頗受爭議,因此激起了強場科學領域研究者極大的興趣[6,25?35].就遠程遙感而言,由于激光產生時伴隨的原子分子相干激發,非常適用于具有高靈敏度和信噪比的相干光譜探測,并得益于激光獨特的時空相干特性,有望進一步提升基于相干拉曼光譜的大氣遙感探測靈敏度和信噪比.

圖1 激光的時空特性[17] (a)中心波長為428 nm 的激光光譜,插圖為激光的遠場光斑形狀;(b) 激光的時域波形,紅色箭頭標明800 nm 驅動激光脈沖入射時刻Fig.1.Spectral-temporal profiles of lasing[17]: (a) laser spectrum with the central wavelength of 428 nm,the inset is the far-field profile of laser;(b) laser temporal profile with the red arrow denoting the timing of the 800 nm driving pulse.

3 基于空氣激光的遠程光譜探測

Zhang 等[36]于2013 年展示了基于空氣激光探測分子轉動相干性的重要應用,實驗上發現激光強度會隨分子軸取向變化產生周期性調制,并從激光光譜解構分子轉動量子波包演化.2014 年,Ni 等[16]利用高功率中心波長為800 nm飛秒激光脈沖在純氮氣中驅動產生了激光,并首次在激光光譜中觀測到了中性氮分子的轉動拉曼信號,從激光到拉曼散射轉換效率高達0.8%.這一簡單有效的方法推動了空氣激光在大氣遙感中的應用.實驗產生的激光光譜和N2拉曼散射光譜如圖2 所示.

圖2 激光和 N2 拉曼散射光譜[16] (a) 激光光譜;(b) N2 拉曼散射光譜Fig.2.Spectra of laser and N2 Raman scattering[16]:(a) laser spectrum;(b) N2 Raman scattering spectrum.

隨后Liu 等[17]利用空氣激光產生了高階級聯拉曼散射,其實驗原理包含激光產生和相干拉曼散射兩步,基本實驗光路如圖3(a)所示.首先將一束高功率近紅外(800 nm)激光脈沖通過倍頻晶體產生二倍頻信號,然后將基波和倍頻波同時聚焦到充滿氮氣的氣體盒子中,用以產生高亮度中心波長為428 nm 的激光信號.隨后將激光和剩余的泵浦光一起聚焦到拉曼散射氣體中,在飛秒泵浦光作用下分子多個轉動能級發生非共振躍遷,形成分子相干轉動波包.激光進而與分子相干轉動波包作用,產生高階級聯拉曼散射.圖3(b)是利用以上方案在不同氣壓CO2氣體中產生的高階轉動拉曼散射光譜,產生的拉曼頻移大于2000 cm–1,對應數十個拉曼級次和數百個拉曼邊帶.由于這一方案采用單束飛秒激光脈沖,所產生的空氣激光與泵浦激光空間自然重合,同時注入倍頻光可以大大增強空氣激光強度,再結合空氣激光本身的窄線寬和高相干度等獨特優勢,開啟了空氣激光在非線性光譜領域的重要應用.

圖3 利用 激光產生高階拉曼散射[17] (a)實驗裝置示意圖;(b) 激光在不同氣壓的CO2 氣體中產生的高階轉動拉曼散射光譜,插圖為1 atm (1 atm=1.013×105 Pa)下的拉曼散射信號空間光斑形狀Fig.3.High-order cascaded Raman scattering induced by laser[17]: (a) Experimental schematic;(b) measured high-order rotational Raman scattering spectra at various gas pressures of CO2,inset shows the spatial profile of Raman signals at 1 atm (1 atm=1.013×105 Pa).

近期,Zhao 等[18]將高功率飛秒激光聚焦在空氣中成絲,基于飛秒光絲非線性增強同時產生高強度激光和譜寬超過多個分子振動能級躍遷的超連續譜白光.通過將待測氣體噴射到飛秒光絲附近,在超連續譜白光和激光的共同作用下,實驗中測量了多種分子包括N2,O2,CO2和CH4的振動拉曼散射光譜.圖4(a)給出CO2分子相干振動拉曼散射的能級躍遷結構,超連續白光和激光分別對應振動能級激發光和探測光.圖4(b)展示了實驗測得的超連續譜白光光譜和有無CO2時對應的拉曼散射光譜結構.

圖4 激光在CO2 中產生拉曼散射[18] (a) CO2 中對應的拉曼躍遷能級圖;(b) N2,,O2 和 CO2 的拉曼散射光譜Fig.4.Raman scattering induced by laser: (a) Relevant Raman transition levels in CO2;(b) Raman scattering spectra of N2,,O2 and CO2.

近期,Zhang 等[19]發展了空氣激光輔助的相干拉曼光譜技術,其基本原理如圖5(a)所示.飛秒激光與空氣的極端非線性作用,一方面激發空氣分子的光學增益,實現了1000 倍以上的種子放大,產生了波長為428 nm、線寬為13 cm–1的激光.同時,飛秒激光在大氣中非線性傳輸產生超連續光譜,將頻譜帶寬拓展到3800 cm–1,比入射光譜寬1 個數量級以上,足以激發空氣中大部分污染物分子和溫室氣體的相干拉曼振動.當激光遇到相干振動的分子,會產生高效相干拉曼散射,從拉曼散射光譜強度就可以反推環境氣體中的各種分子成分及其濃度.圖5(b),(c)分別給出了實驗測得的CO2分子和SF6分子相干拉曼散射強度隨氣體濃度的定量關系.插圖中分別給出了在最小濃度下兩種分子的相干拉曼散射信號光譜,可以看出其仍然具有較好的信噪比.此外,得益于空氣激光內稟的窄光譜線寬,空氣激光輔助的相干拉曼光譜技術還可以很好地分辨CO2同位素分子.

圖5 空氣激光輔助相干拉曼散射[19] (a) 空氣激光和相干拉曼散射產生機制示意圖;(b),(c) 相干拉曼信號強度與氣體濃度的定量關系,插圖為最小濃度下測得CO2 和SF6 的拉曼信號Fig.5.Air-lasing based coherent Raman scattering[19]: (a) Generation scheme of air-lasing and coherent Raman scattering;(b),(c)intensity of Raman signal as a function of gas pressure,inset shows the measured Raman signals of CO2 and SF6 at the minimum pressures.

4 討論

基于空氣激光的遠程光譜探測具有諸多獨特優勢.首先,相比如傳統的線性光學方案,空氣激光遠程探測是一個高度相干過程,導致散射光具有較高強度和良好方向性,極大地增強接收效率[37,38].其次,相比于常見的非線性光譜學手段,如四波混頻,受激拉曼散射,雙光子吸收等,空氣激光遠程探測可以只用單束激光激發,激發光和探測光在遠程自動產生并且時空高度重合,避免了多波長激光遠程激發時難以精確控制的時空重合難題.此外,就激光而言,其產生過程中伴隨的原子分子相干激發使得激光輸出的時頻信息帶有鮮明的量子相干性特征,比如超輻射類似的輻射延時[39],非對稱的時域波形[17,25],近零色散的頻譜分布[40]以及分子相干波包調制的激光強度[41,42].這些特征導致激光在基于空氣激光的相干光譜探測中發揮了不可替代的作用,并為有望突破現有的遠程光譜探測靈敏度和信噪比極限.

5 結論

處于強激光場中的原子或分子能夠在遠小于光周期的極短時間內,以隧穿的方式被光場迅速電離,這一現象為阿秒科學奠定了基礎.而空氣激光現象的揭示,尤其是激光的發現表明強場光電離過程往往還伴隨著分子離子或中性分子的激發,導致自發甚至受激的光輻射.這一意想不到的現象拓展了現有強場原子分子物理的研究范疇.在強場超快條件下開展遠程空氣激光研究不僅對強場分子物理、超快非線性光學、量子光學等基礎研究具有重要意義,而且為光學遙感提供了一條全新的技術途徑.空氣激光具有高準直度、高相干性和高強度等優點,在大氣痕量污染物遙感、爆炸物遠程探測、核泄漏預警等環境科學和國防安全領域具有廣闊的應用前景.盡管現有的空氣激光遠程探測研究仍局限于高穩定性的實驗室條件,但相信隨著相關基礎研究的深入以及高功率飛秒激光脈沖技術的日臻完善,大氣層中的空氣激光遠程遙感探測在不久的將來會成為現實.

感謝華東師范大學劉招祥博士提供相關素材.