強(qiáng)激光場驅(qū)動(dòng)Ar 原子電離中的隧穿延時(shí)*

趙猛 全威? 肖智磊 許松坡 王志強(qiáng) 王明輝 成思進(jìn) 吳文卓 王艷蘭 賴炫揚(yáng) 柳曉軍?

1) (中國科學(xué)院精密測量科學(xué)與技術(shù)創(chuàng)新研究院,波譜與原子分子物理國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,武漢 430071)

2) (中國科學(xué)院大學(xué)物理科學(xué)學(xué)院,北京 100049)

3) (湖北大學(xué)物理系,武漢 430062)

阿秒鐘實(shí)驗(yàn)方案是當(dāng)前研究原子分子體系的價(jià)電子在強(qiáng)激光場中隧穿延時(shí)問題的有效手段.基于阿秒鐘方案,本文實(shí)驗(yàn)研究了Ar 原子在800 nm 橢圓偏振激光場中的光電子動(dòng)量分布隨激光光強(qiáng)的演化規(guī)律.理論上采用包含庫侖場效應(yīng)、非絕熱效應(yīng)、Stark 效應(yīng)、多電子屏蔽和極化效應(yīng)的半經(jīng)典模型對Ar 原子的強(qiáng)場電離動(dòng)力學(xué)進(jìn)行了模擬.通過對比實(shí)驗(yàn)測量和數(shù)值模擬結(jié)果發(fā)現(xiàn),在本文所研究的光強(qiáng)范圍內(nèi),Ar 原子的價(jià)電子在800 nm 橢圓偏振激光場中隧穿延時(shí)上限為10 as.進(jìn)一步分析表明,阿秒鐘方案中,考慮多電子屏蔽效應(yīng)對得到的隧穿延時(shí)影響最小,而考慮非絕熱效應(yīng)的影響最大.

1 引言

動(dòng)能小于勢壘的粒子以量子隧穿的方式從勢壘中通過是否需要有限時(shí)間(隧穿延時(shí)問題)? 盡管該問題已經(jīng)被爭論了90 年[1],但它仍然是當(dāng)前的研究熱點(diǎn).隨著超快強(qiáng)激光和譜儀技術(shù)的發(fā)展,研究者可以在實(shí)驗(yàn)室中,以超快的時(shí)間分辨能力,研究電子在激光場和庫侖場聯(lián)合勢壘中的超快隧穿過程.最近十幾年的進(jìn)展催生了一系列新的實(shí)驗(yàn)技術(shù)和方案,如阿秒條紋相機(jī)[2]、高次諧波結(jié)合泵浦探測[3]、阿秒瞬態(tài)吸收[4]和阿秒鐘[5?8]等.

近年來,阿秒鐘實(shí)驗(yàn)方案受到了廣泛關(guān)注[9,10],采用該方案僅使用飛秒激光脈沖即可實(shí)現(xiàn)阿秒量級的時(shí)間分辨.阿秒鐘的基本工作原理為,在近圓偏振激光電場的偏振平面上,特定激光周期內(nèi)不同時(shí)刻隧穿的光電子會(huì)出射到不同的方向,因此,光電子的末態(tài)動(dòng)量角度投影可反映其隧穿時(shí)刻.對于800 nm 近圓偏振激光場而言,光電子動(dòng)量分布中出射角度偏轉(zhuǎn)1°對應(yīng)時(shí)間變化為7.4 as.

基于阿秒鐘實(shí)驗(yàn)方案,研究者從實(shí)驗(yàn)和理論兩個(gè)方面對隧穿延時(shí)問題開展了大量研究,然而研究結(jié)論卻不一致.Eckle 等[5]使用阿秒鐘方案研究了He 原子的隧穿延時(shí),發(fā)現(xiàn)在實(shí)驗(yàn)誤差允許范圍內(nèi),He 原子價(jià)電子在強(qiáng)激光場中的隧穿過程是瞬時(shí)發(fā)生的.Torlina 等[11]數(shù)值模擬了H 原子在橢圓偏振激光場中的電離過程,計(jì)算結(jié)果再次表明H 原子價(jià)電子的隧穿過程不需要時(shí)間.Sainadh 等[9]制備出H 原子樣品,并基于阿秒鐘方案開展實(shí)驗(yàn)研究,結(jié)合數(shù)值求解三維含時(shí)薛定諤方程的結(jié)果,證明了H 原子的隧穿過程是瞬時(shí)的.Quan 等[12]針對H2分子開展實(shí)驗(yàn)研究,通過與多種理論方法對比,給出電子隧穿延時(shí)上限為10 as.然而,與以上研究結(jié)論相反,也有部分研究的阿秒鐘實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明電子隧穿需要有限時(shí)間.Landsman 等[13]分別采用速度影像譜儀和冷靶反沖離子動(dòng)量譜儀研究了He 原子在較大光強(qiáng)范圍內(nèi)的隧穿延時(shí),通過與相應(yīng)的理論結(jié)果[14]對比,發(fā)現(xiàn)實(shí)驗(yàn)結(jié)果與Lamor時(shí)間定義和費(fèi)曼路徑積分方法得到的隧穿延時(shí)接近.Camus 等[15]實(shí)驗(yàn)研究了Ar 和Kr 在相同條件下的光電子末態(tài)動(dòng)量分布,并考察了二者的差別.由于理論計(jì)算中必須包含隧穿延時(shí)和初始縱向速度分布才能較好地重復(fù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果,該工作推斷隧穿過程必然伴隨著確定的延時(shí).

導(dǎo)致研究結(jié)論不一致的一個(gè)重要原因是,阿秒鐘方案的結(jié)果可能受到諸多物理效應(yīng)的影響,如庫侖場效應(yīng)、非絕熱效應(yīng)、Stark 效應(yīng)、多電子屏蔽和極化效應(yīng).目前并不清楚這些效應(yīng)將如何影響阿秒鐘方案的結(jié)果.針對這一研究現(xiàn)狀,基于阿秒鐘方案,實(shí)驗(yàn)測量了一系列光強(qiáng)條件下Ar 原子在橢圓偏振激光場中電離產(chǎn)生的光電子動(dòng)量分布.理論上使用包含庫侖場效應(yīng)、非絕熱效應(yīng)、Stark 效應(yīng)、多電子屏蔽和極化效應(yīng)的半經(jīng)典模型,數(shù)值計(jì)算了對應(yīng)的光電子動(dòng)量分布.通過對比實(shí)驗(yàn)測量和數(shù)值模擬結(jié)果,提取出了Ar 原子價(jià)電子的隧穿延時(shí).研究結(jié)果表明,在本文研究的光強(qiáng)范圍內(nèi),800 nm 近圓偏振激光場中Ar 原子的價(jià)電子隧穿延時(shí)上限為10 as.數(shù)值計(jì)算和分析表明,阿秒鐘方案中,考慮多電子屏蔽效應(yīng)對得到的隧穿延時(shí)影響最小,而考慮非絕熱效應(yīng)的影響最顯著.

2 實(shí)驗(yàn)方案

本文的實(shí)驗(yàn)測量采用冷靶反沖離子動(dòng)量成像譜儀(COLTRIMS)完成.商用鈦寶石飛秒激光器(Femtopower Compact PRO CE-Phase HP/HR)產(chǎn)生中心波長800 nm,重復(fù)頻率5 kHz,脈寬30 fs,單脈沖能量0.8 mJ 的線偏振激光脈沖.實(shí)驗(yàn)中采用消色差半波片和格蘭泰勒棱鏡的組合來調(diào)節(jié)激光光強(qiáng),并進(jìn)一步利用寬帶四分之一波片得到橢偏率為0.7,激光偏振長軸平行于z軸的橢圓偏振激光場.進(jìn)入COLTRIMS 譜儀作用腔的激光脈沖被焦距為75 mm 的凹面鏡反射,并聚焦于超聲Ar原子束上,與其相互作用后產(chǎn)生光電子和離子.在譜儀內(nèi)部均勻直流電場(E=25 V/cm) 和磁場(B=9 Gs,1 Gs=10–4T)的作用下,光電子和離子飛向各自帶有延遲線陽極的微通道板探測器,并被其探測.光電子和離子的三維動(dòng)量分布可由探測器測量的飛行時(shí)間和碰撞位置得到.本文中,激光光強(qiáng)由近圓偏振激光場中原子電離產(chǎn)生的電子動(dòng)量分布標(biāo)定[16].

3 理論方法

為揭示不同物理效應(yīng)對阿秒鐘實(shí)驗(yàn)方案研究結(jié)果的影響,使用半經(jīng)典理論模型[17?19]對原子在激光場中的電離過程進(jìn)行數(shù)值模擬.半經(jīng)典理論方法的優(yōu)勢在于計(jì)算量小,且可通過研究特定電子軌道揭示直觀物理圖像.在本工作中,采用半經(jīng)典理論方法,可方便地比較多種物理效應(yīng)對實(shí)驗(yàn)結(jié)果的影響.該模型目前已被廣泛應(yīng)用于強(qiáng)場電離研究[20?24].除非專門說明,本文默認(rèn)采用原子單位制(a.u.).

在半經(jīng)典理論計(jì)算中,電子通過隧穿躍遷到連續(xù)態(tài)[25,26]后的運(yùn)動(dòng)使用牛頓方程來描述[27?32]:

其中E(t)=(Ex(t),0,Ez(t))是橢圓偏振激光電場:

E0是激光電場振幅,ε是橢偏率,ω是激光角頻率,a(t)是包絡(luò)函數(shù).

式中,T為激光光學(xué)振蕩周期.對于只考慮庫侖場效應(yīng)的情況,電子感受到的有效勢為

其中,Zeff=為有效核電荷數(shù),r表示隧穿電子和離子實(shí)之間的距離.

如果認(rèn)為電子在激光場和庫侖場聯(lián)合勢壘中的隧穿過程是絕熱的,可采用準(zhǔn)靜態(tài)近似[25]來處理電子的隧穿過程.在拋物坐標(biāo)系中,隧穿電子的初始位置可通過解薛定諤方程來獲得[26]:

而每條軌道的權(quán)重,即電離率為

如果認(rèn)為電子在激光場和庫侖場聯(lián)合勢壘中的隧穿過程是非絕熱的,則應(yīng)考慮非絕熱效應(yīng)對隧穿電子的隧穿出口、電子初始速度和電離率的影響[33,34].在采用鞍點(diǎn)近似的S-Matrix 理論中[35,36],鞍點(diǎn)解ts=t0+iti對應(yīng)電子軌道的貢獻(xiàn)最重要,這里t0是上文提到的隧穿時(shí)刻,ti為電子在勢壘下演化的虛時(shí)間.電子末態(tài)動(dòng)量p與初始動(dòng)量p0的關(guān)系可以表示為p=p0-A(t).實(shí)驗(yàn)室坐標(biāo)系下的初始動(dòng)量p0可由旋轉(zhuǎn)坐標(biāo)系下平行于瞬時(shí)激光電場的分量p//和垂直于瞬時(shí)激光電場的分量p⊥來表示,px0=p//sinθ+p⊥cosθ,pz0=p//cosθ-p⊥sinθ,θ為偏振平面內(nèi)瞬時(shí)激光電場與z軸的夾角,而p//可由下式得到:

當(dāng)t=t0時(shí),r0(t) 的實(shí)部就是隧穿出口位置:

在計(jì)算中,隧穿時(shí)刻t0和初始電子橫向速度p⊥通過隨機(jī)數(shù)給出,ti可通過求解鞍點(diǎn)方程[35,36]得到,而電子初始縱向速度p//,電離概率Ω以及隧穿出口x0,y0,z0分別由公式(7),(8),(9)給出,從而將非絕熱效應(yīng)對隧穿過程的影響體現(xiàn)在電子軌道的初始條件.

為考慮多電子屏蔽效應(yīng)的影響，這里采用Hartree-Fock-Slater 模型勢作為一價(jià)Ar 離子的束縛勢.該束縛勢可寫成如下形式[37,38]:

其中Φ(r)為多電子屏蔽效應(yīng)的影響.在本文中,(11)式的參數(shù)取值為Z=18,b=5.4,c=1,d=3.682 時(shí)可準(zhǔn)確模擬一價(jià)Ar 離子的束縛勢.如果進(jìn)一步考慮離子實(shí)多電子極化效應(yīng)的影響,則束縛勢可表示為[31,39]

在本文中,為考慮Stark 效應(yīng)的影響,原子的電離勢可表示為[40]

其中Ip0是不考慮外場情況下的電離勢,αN是Ar 原子極化率,αI是一價(jià)Ar 離子極化率.

為更準(zhǔn)確地對比實(shí)驗(yàn)測量和理論計(jì)算結(jié)果,在計(jì)算中考慮了聚焦平均效應(yīng)[41].作用區(qū)光強(qiáng)分布為

其中I0為激光場的峰值光強(qiáng),r為待研究原子到激光束中心軸的距離,z為沿激光傳播方向的坐標(biāo),R(z)=R0[1+(z/zR)2]1/2,這里瑞利長度zR=,λ是激光波長,R0是激光焦點(diǎn)處的束腰半徑.譜儀中激光束瑞利長度0.9 mm,而作用腔中超聲束半徑1.0 mm.考慮到超聲束半徑與瑞利長度接近,可認(rèn)為在作用區(qū)內(nèi)光強(qiáng)分布與三維高斯分布接近.考慮三維聚焦平均時(shí),單位體積內(nèi)電離率由Ω(I,p)表示,則.焦點(diǎn)附近的光束體積可以表示為V=,這里r(I,z)可由上文中的I(r,z)得到.最終電離產(chǎn)量分布為

4 結(jié)果分析

實(shí)驗(yàn)測量得到的Ar 原子在800 nm 橢圓偏振光偏振平面中的典型光電子二維動(dòng)量分布如圖1(a)所示,其對應(yīng)的角分布如圖1(b)所示.激光峰值光強(qiáng)為1.5×1014W/cm2,橢偏率為0.7.圖1(c)和圖1(d)是相同條件下的半經(jīng)典理論計(jì)算結(jié)果.圖1(a)中的插圖標(biāo)識出激光偏振長軸和短軸的方向.簡單推導(dǎo)可知[42,43],如果忽略庫侖場的影響,且電子在激光電場旋轉(zhuǎn)到z方向(激光偏振長軸方向)時(shí)發(fā)生隧穿,則電子的最終速度將沿著x方向(垂直于長軸方向).然而,由圖1(a),(b)可見,光電子角分布的最大值并未準(zhǔn)確分布在短軸(x)方向.進(jìn)一步觀察可知,動(dòng)量分布和角分布也并非理想高斯分布.圖1(c),(d)中的半經(jīng)典計(jì)算結(jié)果也有類似特征.根據(jù)文獻(xiàn)[17]的分析可知,這一現(xiàn)象的來源是庫侖場效應(yīng).長程庫侖勢一方面會(huì)導(dǎo)致整個(gè)光電子二維動(dòng)量分布發(fā)生轉(zhuǎn)動(dòng),另外一方面也會(huì)使光電子二維動(dòng)量分布和角分布發(fā)生畸變.

本文采用文獻(xiàn)[17]提出的方法得到激光峰值電場對應(yīng)的電子發(fā)射方向,并將該方向與激光場短軸方向的夾角定義為α.圖1(a),(c)標(biāo)示出α的正方向.圖1(b)展示了從圖1(a)中的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)得到的光電子角分布.對于本文中的多周期超快激光場而言,激光電場的光學(xué)振蕩可看成振幅不變的正弦或余弦振蕩.對于此類振蕩而言,通過選擇激光電場為零的兩個(gè)相鄰時(shí)間點(diǎn)之間的半個(gè)光學(xué)周期,可使得激光電場峰值附近的電場形式前后對稱.進(jìn)一步由激光電場與原子電離率具有一一對應(yīng)的關(guān)系可知,該激光電場峰值對應(yīng)的電子最終出射角度可將該時(shí)間范圍內(nèi)的電子產(chǎn)量二等分.文獻(xiàn)[17]的數(shù)值計(jì)算表明這一結(jié)論可推廣到常用多周期激光場整個(gè)脈沖的情況.因此,可通過尋找圖1(b)的角分布中將電子產(chǎn)量二等分的角度來確定α.本文采用該方法從實(shí)驗(yàn)測量和數(shù)值計(jì)算數(shù)據(jù)中得到的α如圖1(b)和圖1(d)中向上箭頭所示.圖1(b)和圖1(d)中β是相應(yīng)光電子產(chǎn)量最大值所對應(yīng)的角度,也是前人阿秒鐘實(shí)驗(yàn)中所使用的偏轉(zhuǎn)角.相較β,α更準(zhǔn)確地給出了在激光峰值電場發(fā)生隧穿的光電子軌道對應(yīng)的角度.

圖1 (a) 實(shí)驗(yàn)測量的Ar 原子光電子動(dòng)量分布,激光波長800 nm,光強(qiáng)1.5×1014 W/cm2,橢偏率0.7,插圖標(biāo)識出激光場偏振面的長軸和短軸方向;(b) 黑色方框表示從(a)中提取的Ar 原子光電子角度分布;(c) 半經(jīng)典理論計(jì)算的光電子動(dòng)量分布,激光參數(shù)與(a)相同;(d) 黑色圓圈表示從(c)中提取的Ar 原子光電子角度分布.(b)(d)中的紅色曲線代表采用最小二乘法對實(shí)驗(yàn)測量和數(shù)值模擬數(shù)據(jù)的擬合結(jié)果Fig.1.(a) The measured photoelectron momentum distributions of Ar subject to the laser electric field with a wavelength of 800 nm,an intensity of 1.5×1014 W/cm2,and an ellipticity of 0.7,the inset shows the directions of the major and minor axes of the polarization ellipse of the laser field;(b) the black boxes indicate the photoelectron angular distribution extracted from the data in (a);(c) the photoelectron momentum distributions calculated by the semiclassical model with the laser parameters identical to those of(a);(d) the black circles represent the photoelectron angular distribution extracted from the data in (c).The red curves in (c) and(d) show the results of the least square fittings of experimental data and numerical calculations,respectively.

為系統(tǒng)研究橢圓偏振激光場中Ar 原子的價(jià)電子隧穿延時(shí)問題,實(shí)驗(yàn)測量了一系列光強(qiáng)條件下Ar 原子的光電子動(dòng)量分布.使用上文描述的方法,提取了在激光峰值電場發(fā)生隧穿的電子軌道對應(yīng)的偏轉(zhuǎn)角度α,如圖2(a)中黑色實(shí)心方框所示.測量結(jié)果表明隨著激光光強(qiáng)升高,α逐漸減小.該結(jié)果與前人針對惰性氣體原子和小分子體系的阿秒鐘方案實(shí)驗(yàn)測量結(jié)果一致.采用第3 節(jié)中理論方法部分介紹的半經(jīng)典模型,分別計(jì)算了僅包含庫侖場效應(yīng)(CP 海軍藍(lán)空心三角形)、包含庫侖場效應(yīng)和多電子屏蔽效應(yīng)(Screen.+CP 藍(lán)色空心四邊形)、包含庫侖場效應(yīng)和非絕熱效應(yīng)(Nonad.+CP 橄欖綠空心五邊形)、包含庫侖場效應(yīng)和多電子極化效應(yīng)(Polar.+CP 洋紅色空心五角星)、包含庫侖場效應(yīng)和Stark 效應(yīng)(Stark+CP 深黃色空心六邊形)、以及同時(shí)考慮以上提到的所有物理效應(yīng)(All紅色空心圓形)的情況下α隨光強(qiáng)的演化.從圖2(a)可見,在本文所研究的光強(qiáng)范圍內(nèi),與僅考慮庫侖場效應(yīng)的情況相比,同時(shí)考慮多電子屏蔽效應(yīng)和庫侖場效應(yīng)，以及同時(shí)考慮Stark 效應(yīng)和庫侖場效應(yīng)兩種情況下,α變化較小.而同時(shí)考慮多電子極化效應(yīng)和庫侖場效應(yīng),以及同時(shí)考慮非絕熱效應(yīng)和庫侖場效應(yīng)兩種情況下,α顯著變小,且這些效應(yīng)的影響隨光強(qiáng)增大而增強(qiáng).在本文所考察的幾種物理效應(yīng)中,相對于僅有庫侖場效應(yīng)的情況而言，對α變化影響最小的是多電子屏蔽效應(yīng),其次是Stark 效應(yīng),再次是多電子極化效應(yīng),而影響最大的是非絕熱效應(yīng).阿秒鐘實(shí)驗(yàn)方案中,需要通過比較實(shí)驗(yàn)測量與半經(jīng)典理論計(jì)算得到的α來提取隧穿延時(shí).因此,對于半經(jīng)典理論計(jì)算結(jié)果影響越大的物理效應(yīng),也將對最終提取的電子隧穿延時(shí)結(jié)果影響越大.由以上討論可知,阿秒鐘方案中,考慮多電子屏蔽效應(yīng)對得到的隧穿延時(shí)影響最小,而考慮非絕熱效應(yīng)的影響最大.

為從實(shí)驗(yàn)測量和理論計(jì)算結(jié)果中提取隧穿延時(shí),需使用角度α與隧穿時(shí)刻的對應(yīng)關(guān)系.對橢圓偏振激光場而言,激光電場矢量旋轉(zhuǎn)角 Δθ與隧穿時(shí)刻 Δt之間的關(guān)系[44]為

使用(15)式,并假定 Δθ=α,可從圖2(a)中的α得到電子隧穿發(fā)生的時(shí)刻,結(jié)果如圖2(b)所示.圖2(b)中的黑色實(shí)心方塊為從圖2(a)中的實(shí)驗(yàn)測量α得到的對應(yīng)電子隧穿時(shí)刻.如該圖所示,實(shí)驗(yàn)得到的電子隧穿時(shí)刻隨光強(qiáng)增大而呈緩慢減小的趨勢.圖2(b)中黑色空心圓(without FA)為忽略聚焦平均效應(yīng)的半經(jīng)典理論計(jì)算結(jié)果,黑色空心四邊形(FA)為考慮三維聚焦平均效應(yīng)后的半經(jīng)典理論計(jì)算結(jié)果.考慮聚焦平均效應(yīng)之后,半經(jīng)典理論計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)更加接近.圖2(b)中,將二者的偏差用洋紅色實(shí)心圓表示(圖2(b)右側(cè)縱軸).由該結(jié)果可知,在本文所研究的光強(qiáng)范圍內(nèi),強(qiáng)激光場中Ar 原子的價(jià)電子隧穿延時(shí)接近或小于實(shí)驗(yàn)測量誤差,并可知其上限為10 as.

圖2 (a)實(shí)驗(yàn)測量與半經(jīng)典理論計(jì)算得到的α 隨激光光強(qiáng)的依賴曲線;黑色實(shí)心方塊(Exp.)為實(shí)驗(yàn)測量結(jié)果.海軍藍(lán)空心三角形(CP)為僅包含庫侖場效應(yīng)的計(jì)算結(jié)果、藍(lán)色空心四邊形(Screen.+CP)為包含庫侖場效應(yīng)和多電子屏蔽效應(yīng)的計(jì)算結(jié)果、橄欖綠空心五邊形(Nonad.+CP)為包含庫侖場效應(yīng)和非絕熱效應(yīng)的計(jì)算結(jié)果、洋紅色空心五角星(Polar.+CP)為包含庫侖場效應(yīng)和多電子極化效應(yīng)的計(jì)算結(jié)果、深黃色空心六邊形(Stark+CP)為包含庫侖場效應(yīng)和Stark 效應(yīng)的計(jì)算結(jié)果,紅色空心圓形(All)為以上所有效應(yīng)同時(shí)考慮的情況.(b) 由(a)中α 得到的電子隧穿時(shí)刻隨光強(qiáng)的依賴曲線.黑色實(shí)心方塊(Exp.)為實(shí)驗(yàn)結(jié)果,黑色空心圓(Without FA)為單一光強(qiáng)計(jì)算結(jié)果,黑色空心四邊形(FA)為考慮聚焦平均效應(yīng)的結(jié)果.采用阿秒鐘方案得到的隧穿延時(shí)隨激光光強(qiáng)的變化由洋紅色實(shí)心圓(Tunneling delay time)表示(右側(cè)縱軸)Fig.2.(a) The measured and calculated intensity dependence of α.The filled black boxes (Exp.) show the experimental results.The open navy triangles (CP),open blue diamonds (Screen.+CP),open olive pentagons (Nonad.+CP),open magenta pentacles(Polar.+CP),open dark yellow hexagons (Stark+CP),and open red circles (All) indicate the semiclassical calculations where only the influence of Coulomb potential,the influence of both Coulomb potential and the multi-electron screening effect,the influence of both Coulomb potential and the non-adiabatic effect,the influence of both Coulomb potential and multi-electron polarization effect,the influence of both Coulomb potential and the Stark effect,and all the physical effects have been considred,respectively.(b) The laser intensity dependence of tunneling instant obtained from the measured and calculated α in (a).The filled black boxes (Exp.)represent the experimental data.The open black circles (Without FA) indicate the calculation without focusing average.The open black diamonds (FA) represent the calculation where the focusing average has been considered.The filled magenta circles (Tunneling delay time) indicate the intensity dependence of the tunneling delay time which is obtained based on the attoclock scheme.

為進(jìn)一步深入理解阿秒鐘實(shí)驗(yàn)中相關(guān)物理效應(yīng)的影響,分別計(jì)算了在激光峰值電場發(fā)生隧穿的典型電子軌道在考慮多種物理效應(yīng)影響的結(jié)果.圖3 對比了僅考慮庫侖場效應(yīng)和同時(shí)考慮庫侖場效應(yīng)及非絕熱效應(yīng)兩種情況下的典型電子軌道.

圖3(a)展示了在激光峰值電場發(fā)生隧穿的典型電子軌道在隧穿出口附近的空間演化.計(jì)算結(jié)果表明,考慮相同物理效應(yīng)的情況下,激光光強(qiáng)越高,隧穿出口距離庫侖場中心越近(紅色粗點(diǎn)線和比紅色細(xì)實(shí)線更接近z=0,藍(lán)色粗點(diǎn)劃線比藍(lán)色細(xì)劃線更接近z=0).與僅有庫侖場效應(yīng)的計(jì)算結(jié)果(紅色細(xì)實(shí)線和紅色粗點(diǎn)線)相比，非絕熱效應(yīng)(藍(lán)色細(xì)劃線和藍(lán)色粗點(diǎn)劃線)會(huì)導(dǎo)致隧穿出口離庫侖場中心更近,這一影響在低光強(qiáng)條件下更加明顯.如圖3(c)所示,pz(沿著激光峰值電場方向的動(dòng)量)隨激光場振蕩的幅度更小(藍(lán)色細(xì)劃線位于紅色細(xì)實(shí)線上方,紅色粗點(diǎn)線與藍(lán)色粗點(diǎn)劃線幾乎重合),表明非絕熱效應(yīng)所帶來的隧穿出口差別使得低光強(qiáng)條件下電子在隧穿出口感受到的庫侖場影響更大.如圖3(b)所示,非絕熱效應(yīng)會(huì)導(dǎo)致電子軌道在x方向上(垂直于激光峰值電場方向)有明顯的初始速度,且光強(qiáng)越高,這個(gè)初始速度越大(在0 時(shí)刻,藍(lán)色粗點(diǎn)劃線位于藍(lán)色細(xì)劃線下方).電子初始橫向速度會(huì)導(dǎo)致最終光電子能量升高,相應(yīng)地減弱庫侖場的影響.另一方面,考慮到非絕熱效應(yīng)會(huì)導(dǎo)致隧穿出口離庫侖場中心更近,從而增強(qiáng)庫侖場影響,因此理解非絕熱效應(yīng)的總體影響還需要進(jìn)一步考察光電子最終的動(dòng)量和位置.

圖3 半經(jīng)典理論計(jì)算的在激光峰值電場發(fā)生隧穿的電子軌道 (a),(d)隧穿剛發(fā)生時(shí)和激光脈沖快結(jié)束時(shí)電子軌道的空間演化;(b),(e)隧穿剛發(fā)生時(shí)和激光脈沖快結(jié)束時(shí),沿x 方向電子動(dòng)量(px)隨時(shí)間的演化;(c),(f)隧穿剛發(fā)生時(shí)和激光脈沖快結(jié)束時(shí),沿z 方向電子動(dòng)量(pz)隨時(shí)間的演化,其中紅色細(xì)實(shí)線和紅色粗點(diǎn)線表示僅考慮庫侖場效應(yīng)的軌道,藍(lán)色細(xì)劃線和藍(lán)色粗點(diǎn)劃線表示同時(shí)考慮庫侖場和非絕熱效應(yīng)的軌道,紅色細(xì)實(shí)線和藍(lán)色細(xì)劃線表示激光光強(qiáng)為 1.5×1014 W/cm2 的計(jì)算結(jié)果,紅色粗點(diǎn)線和藍(lán)色粗點(diǎn)劃線表示激光光強(qiáng)為 2.3×1014 W/cm2 的計(jì)算結(jié)果Fig.3.The typical trajectories calculated by the semiclassical model for the photoelectrons tunneling from the peak of laser field:(a),(d) The spatial evolution of electron trajectories around the tunneling instant and the end of the laser pulse;(b),(e) the temporal evolution of photoelectron momenta along the x direction (px) around the tunneling instant and the end of the laser pulse;(c),(f) the temporal evolution of photoelectron momenta along z direction (pz) around the tunneling instant and the end of the laser pulse.The thin red solid and thick red dotted lines represent the trajectories calculated by the semiclassical model where only the influence of Coulomb potential is considered.The thin blue dashed and thick blue dot-dashed lines represent the trajectories calculated by the semiclassical model where the influence of both Coulomb potential and the nonadiabatic effect are considered.The thin red solid and thin blue dashed lines indicate the trajectories which are calculated at 1.5×1014 W/cm2.The thick red dotted and thick blue dot-dashed lines indicate the trajectories which are calculated at 2.3×1014 W/cm2.

圖3(d)—(f)為激光脈沖快結(jié)束時(shí)典型電子軌道隨時(shí)間演化情況.如圖3(d)所示,在激光場結(jié)束時(shí),兩種光強(qiáng)條件下,同時(shí)考慮非絕熱效應(yīng)和庫侖場效應(yīng)的電子軌道到達(dá)的位置離庫侖場中心更遠(yuǎn),表明非絕熱效應(yīng)總體上使得庫侖場的影響減弱,且在x方向上的相對差別比z方向上相對差別更大.由于z方向的相對差別主要來自于非絕熱效應(yīng)對隧穿出口的影響(如圖3(a)所示),而x方向的相對差別主要來自于非絕熱效應(yīng)對電子初始橫向速度的影響(如圖3(b)所示),圖3(d)的結(jié)果說明電子初始橫向速度的變化所產(chǎn)生的影響更大.比較圖3(e)和圖3(f)的結(jié)果可知,盡管隨著光強(qiáng)增大,px和pz都在增大,但px的相對值增加更快.結(jié)合圖1 中α的定義可知,這一影響將導(dǎo)致α隨光強(qiáng)減小,從而解釋了圖2(a)中非絕熱效應(yīng)導(dǎo)致α隨光強(qiáng)減小的現(xiàn)象.

為比較不同物理效應(yīng)的影響,在圖4 中給出了,在考慮多個(gè)物理效應(yīng)的情況下,激光峰值電場對應(yīng)典型電子軌道隧穿時(shí)刻的電子初始位置、電子初始動(dòng)量以及脈沖結(jié)束時(shí)電子最終位置和最終動(dòng)量.由圖4(a),(c)可知,除了非絕熱效應(yīng),其它物理效應(yīng)對電子軌道初始條件的影響主要體現(xiàn)在位于z方向隧穿出口的差別.相應(yīng)地,不同物理效應(yīng)對應(yīng)的典型軌道在脈沖結(jié)束時(shí)的最終位置(圖4(b))和最終動(dòng)量(圖4(d))差別也主要體現(xiàn)在z方向上.除了多電子極化效應(yīng)的影響以外,差別的大小順序正好與隧穿出口一致.由公式(12)可知,多電子極化效應(yīng)對應(yīng)的束縛勢不僅與電子所處的位置有關(guān),而且與激光振蕩電場的大小有關(guān).而其他效應(yīng),比如: 庫侖場效應(yīng)和多電子屏蔽效應(yīng),所對應(yīng)的束縛勢僅僅與電子所處的位置有關(guān).所以,隨著激光電場不斷振蕩,多電子極化效應(yīng)對應(yīng)的束縛勢變化更加劇烈.并導(dǎo)致對應(yīng)的電子典型軌道受束縛勢的影響,與僅考慮庫侖場影響的情況相比,在z方向和x方向均變大,因此多電子極化效應(yīng)的影響比除了非絕熱效應(yīng)以外的其他效應(yīng)影響更大.不僅如此,由于在z方向激光峰值電場更大,所以多電子極化效應(yīng)會(huì)導(dǎo)致典型電子軌道在z方向變化更大.為了清楚地表現(xiàn)這一影響,注意到同時(shí)考慮庫侖場效應(yīng)和Stark 效應(yīng),以及同時(shí)考慮庫侖場效應(yīng)和多電子極化效應(yīng),兩種情況下隧穿出口非常接近(圖4(a)中深黃色六邊形與洋紅色五角星的位置非常接近),可通過對比這兩種情況下最終電子位置和動(dòng)量,定性揭示多電子極化效應(yīng)在軌道演化過程中的影響.由圖4(b)和圖4(d)可見,與同時(shí)考慮庫侖場效應(yīng)和Stark 效應(yīng)的軌道(深黃色六邊形)相比,同時(shí)考慮庫侖場效應(yīng)和多電子極化效應(yīng)的軌道(洋紅色五角星)在z方向電子最終位置和動(dòng)量的偏移量均大于在x方向的偏移量.這一結(jié)果與上文關(guān)于多電子極化效應(yīng)對電子軌道演化過程影響的分析一致.圖4(d)給出了在考慮多種物理效應(yīng)的情況下,激光峰值對應(yīng)電子軌道在脈沖結(jié)束時(shí)的動(dòng)量大小.該圖中,采用一條直線將不同物理效應(yīng)對應(yīng)的電子最終動(dòng)量與原點(diǎn)相連,標(biāo)示出電子最終出射方向.與僅考慮庫侖場效應(yīng)的情況(海軍藍(lán)三角形)相比,偏角越大,說明相應(yīng)的物理效應(yīng)影響越大.由圖4(d)可知,非絕熱效應(yīng)(橄欖綠五邊形)的影響最大,其次是多電子極化效應(yīng)(洋紅色五角星),而影響最小的是多電子屏蔽效應(yīng)(藍(lán)色四邊形).

圖4 (a),(c)半經(jīng)典理論計(jì)算得到的激光峰值電場對應(yīng)電子軌道在隧穿時(shí)刻(initial)電子的位置和動(dòng)量;(b),(d)半經(jīng)典理論計(jì)算得到的激光峰值電場對應(yīng)電子軌道在脈沖結(jié)束時(shí)(final)電子的位置和動(dòng)量;(d)中連接原點(diǎn)和對應(yīng)符號的實(shí)線標(biāo)示出電子的最終出射方向,海軍藍(lán)三角形(CP)為僅包含庫侖場效應(yīng)的計(jì)算結(jié)果、藍(lán)色四邊形(Screen.+CP)為包含庫侖場效應(yīng)和多電子屏蔽效應(yīng)的計(jì)算結(jié)果、橄欖綠五邊形(Nonad.+CP)為包含庫侖場效應(yīng)和非絕熱效應(yīng)的計(jì)算結(jié)果、洋紅色五角星(Polar.+CP)為包含庫侖場效應(yīng)和多電子極化效應(yīng)的計(jì)算結(jié)果、深黃色六邊形(Stark+CP)為包含庫侖場效應(yīng)和Stark 效應(yīng)的計(jì)算結(jié)果,實(shí)心(Low)和空心(High)分別表示激光光強(qiáng)為1.5×1014W/cm2 和2.3×1014 W/cm2 的相應(yīng)計(jì)算結(jié)果Fig.4.(a),(c) The calculated positions and the momenta of the photoelectrons tunneling from the peak of laser field at the tunneling instant (initial);(b),(d) the calculated positions and the momenta of the photoelectrons tunneling from the peak of laser field at the end of the laser pulse (final);in (d),the solid lines connecting the origin and the symbols indicate the corresponding emission angles of the photoelectrons at the end of the laser pulse.The navy triangles (CP),blue diamonds (Screen.+CP),olive pentagons(Nonad.+CP),magenta pentacles (Polar.+CP),and dark yellow hexagons (Stark+CP) indicate the semiclassical calculations where only the influence of Coulomb potential,the influence of both Coulomb potential and the multi-electron screening effect,the influence of both Coulomb potential and the non-adiabatic effect,the influence of both Coulomb potential and multi-electron polarization effect,and the influence of both Coulomb potential and the Stark effect have been considred,respectively.The filled (Low) and open (High) Symbols indicate the results calculated at 1.5×1014 W/cm2 and 2.3×1014 W/cm2,respectively.

5 結(jié)論

實(shí)驗(yàn)測量了Ar 原子在橢圓偏振激光場中的光電子動(dòng)量分布隨激光光強(qiáng)的演化規(guī)律.理論上使用包含庫侖場效應(yīng)、非絕熱效應(yīng)、Stark 效應(yīng)、多電子屏蔽和極化效應(yīng)的半經(jīng)典理論方法對Ar 原子的強(qiáng)場電離動(dòng)力學(xué)進(jìn)行了模擬,得到了Ar 原子電離產(chǎn)生的光電子動(dòng)量角分布.基于阿秒鐘方案,通過對比實(shí)驗(yàn)測量和理論計(jì)算結(jié)果,發(fā)現(xiàn)在本文所研究的光強(qiáng)范圍內(nèi),Ar 原子的價(jià)電子在橢圓偏振強(qiáng)激光場中的隧穿延時(shí)小于10 as.理論上研究了考慮庫侖場效應(yīng)、非絕熱效應(yīng)、Stark 效應(yīng)、多電子屏蔽和極化效應(yīng)對阿秒鐘方案結(jié)果的影響,并結(jié)合對典型軌道的分析闡明了其物理機(jī)制.