驅(qū)動激光波長對超短脈沖與原子相互作用產(chǎn)生高次諧波發(fā)射的影響*

張頔玉 藍(lán)文迪 李雪峰 張穌穌 郭福明 楊玉軍?

1) (吉林大學(xué)原子與分子物理研究所,長春 130012)

2) (吉林省應(yīng)用原子與分子光譜重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,長春 130012)

通過數(shù)值求解含時薛定諤方程方案,理論研究了在有質(zhì)動力能不變條件下,不同波長超短激光輻照原子產(chǎn)生的高次諧波發(fā)射.發(fā)現(xiàn)隨著驅(qū)動激光波長的增加,諧波發(fā)射的強(qiáng)度降低且發(fā)射譜中出現(xiàn)新的峰值結(jié)構(gòu).通過諧波發(fā)射行為的時間頻率分析,電子密度的含時演化以及本征態(tài)布居含時分析發(fā)現(xiàn),諧波新的峰值產(chǎn)生根源是電子從激發(fā)態(tài)電離后返回母體離子產(chǎn)生的諧波發(fā)射與從基態(tài)電離產(chǎn)生的諧波發(fā)射之間的干涉.

1 引言

超短強(qiáng)激光與原子、分子和固態(tài)物質(zhì)相互作用可以觀察到閾上電離、非序列雙電離以及高次諧波發(fā)射等非線性物理現(xiàn)象[1?7].高次諧波光譜隨著能量的增加呈現(xiàn)出獨(dú)特的“平臺”結(jié)構(gòu),能將相干光輻射從紅外波段轉(zhuǎn)換為真空紫外乃至軟X 射線波段.這一特性被應(yīng)用于產(chǎn)生短波長相干光源[8,9],光頻率已經(jīng)達(dá)到“水窗(2.3—4.4 nm)”波段,這個波段的光源能實(shí)現(xiàn)對生物活體過程的分子水平觀測[10?12].此外,諧波光源也可以被應(yīng)用于納米尺寸材料的相干成像[13,14].近期,人們采用雙色圓偏振激光方案產(chǎn)生特定階次的圓偏振諧波,或是利用橢圓偏振驅(qū)動脈沖結(jié)合原子共振效應(yīng)產(chǎn)生近圓偏振諧波[15,16],以及利用圓偏振諧波實(shí)現(xiàn)磁學(xué)和手性分子的研究,極大地?cái)U(kuò)展了高次諧波發(fā)射的應(yīng)用范圍[17].

高次諧波更為重要的應(yīng)用是利用其光譜足夠?qū)挼奶匦詠懋a(chǎn)生桌面型相干阿秒量級的超短光脈沖[18?21].阿秒尺度的光脈沖可以對電子的超快運(yùn)動實(shí)現(xiàn)調(diào)控,實(shí)現(xiàn)高時間分辨的電子動力學(xué)過程的探測,如電子在束縛態(tài)運(yùn)動、電子隧穿電荷轉(zhuǎn)移等[22?26].通常多周期激光脈沖與惰性氣體相互作用產(chǎn)生的諧波為多個脈沖組成的阿秒脈沖串,而對物理過程觀測,通常需要孤立的阿秒脈沖.為了解決這個問題,人們提出了利用少周期脈沖與原子相互作用的孤立阿秒脈沖產(chǎn)生方案[27,28].

為了產(chǎn)生更小時間尺度的阿秒脈沖,需要更大的諧波頻寬.高次諧波的截止能量可以由公式Ip+3.17Up給出,其中Ip為原子的電離能,Up是激光電場的有質(zhì)動力能(正比于激光的光強(qiáng),反比于激光頻率的平方).更寬的諧波發(fā)射平臺可以通過提高驅(qū)動光的強(qiáng)度實(shí)現(xiàn).但是由于原子電子態(tài)布居的耗盡效應(yīng),即在較強(qiáng)的光場作用下,電子的全部束縛態(tài)布居都會被電離,當(dāng)進(jìn)一步增加光強(qiáng)時,不會再產(chǎn)生新的電離電子,根據(jù)三步模型也就沒有更高能量電子與離子的復(fù)合,限制了進(jìn)一步提高諧波的截止能量.此外,由于高次諧波發(fā)射是多個原子產(chǎn)生諧波的相干過程,光強(qiáng)過大導(dǎo)致更多自由電子的產(chǎn)生,破壞諧波相干條件.因此通過增加驅(qū)動激光的波長來提高諧波的截止能量成為人們的選擇,目前獲得更短阿秒脈沖的主要方案是利用超短持續(xù)時間、波長更長的中紅外波段光脈沖與惰性氣體原子作用[29,30].

然而,由于波包彌散效應(yīng),諧波發(fā)射效率隨著驅(qū)動激光波長的增加呈負(fù)指數(shù)下降.這一困難可以通過提高氣體靶壓力,增大參與諧波發(fā)射的原子數(shù)目來克服[19].隨著中紅外波段光源的技術(shù)進(jìn)展[31?38],利用中紅外激光與原子作用產(chǎn)生高能量諧波的研究不斷推進(jìn)[39?43].目前,人們可用 4 μm 的驅(qū)動激光與原子相互作用,觀察到的諧波光能量達(dá)到1.6 keV,極大擴(kuò)展了高次諧波發(fā)射的應(yīng)用范圍[19].目前實(shí)驗(yàn)產(chǎn)生的單個阿秒脈沖的強(qiáng)度還無法達(dá)到泵浦探測所需的強(qiáng)度,還需要進(jìn)一步深入研究波長效應(yīng)對超短脈沖產(chǎn)生的諧波和阿秒脈沖的影響,提升諧波的發(fā)射效率.為此,本文通過數(shù)值求解含時薛定諤方程,研究了超短強(qiáng)激光與原子相互作用的諧波發(fā)射,發(fā)現(xiàn)隨著驅(qū)動激光波長的增加,激發(fā)態(tài)對諧波的影響變大,進(jìn)而影響阿秒脈沖產(chǎn)生過程(如無特殊說明,本文均采用原子單位).

2 理論方法

為了計(jì)算激光輻照下原子的高次諧波發(fā)射,需要數(shù)值求解體系中電子滿足的含時薛定諤方程:

其中勢函數(shù)為

這里選擇的軟核參數(shù)是q=0.561 和a=0.367,基態(tài)能量為–0.5 a.u.(對應(yīng)氫原子第一電離能).驅(qū)動激光電場矢勢為 sin2包絡(luò)形式,脈沖持續(xù)時間為一個光學(xué)周期,改變激光的驅(qū)動光強(qiáng)和波長,保持驅(qū)動激光的有質(zhì)動力能對應(yīng)的Keldysh 參數(shù)γ=0.3.體系波函數(shù)利用有限元離散變量表象(FEDVR)方案離散,該方案將計(jì)算的空間分成N個元,第i個元內(nèi)的函數(shù)利用Lagrange 多項(xiàng)式展開,元內(nèi)的空間點(diǎn)的分布滿足Gauss-Lobatto積分規(guī)則.第i個元內(nèi)的基函數(shù)可以表示為

體系的含時波函數(shù)演化表示為

利用Lanczos 方案[44],可以實(shí)現(xiàn)(6)式的準(zhǔn)確快速求解.該方案算法中,波函數(shù)的傳播是在Krylov子空間中進(jìn)行的,這個子空間可以通過在波函數(shù)上重復(fù)乘以哈密頓量得到.最終通過含時波函數(shù)得到對應(yīng)偶極矩[39,40]:

對偶極矩進(jìn)行傅里葉變換得到對應(yīng)諧波:

其中t0和tm分別為激光脈沖的起始時刻和終止時刻.為了理解諧波產(chǎn)生的機(jī)理,利用小波變換對諧波發(fā)射的時間頻率行為進(jìn)行了分析,同時研究了束縛態(tài)和連續(xù)態(tài)的布居隨著時間的改變[45?49].

3 結(jié)果與討論

首先計(jì)算了驅(qū)動激光波長為1000 和5000 nm的高次諧波發(fā)射譜,如圖1 所示.可以看出,在相同的有質(zhì)動力能條件下,諧波發(fā)射譜都呈現(xiàn)出平臺結(jié)構(gòu)且截止能量都在3.3 a.u.附近.但二者的發(fā)射強(qiáng)度相差超過5 個數(shù)量級,產(chǎn)生這一差別的原因是在有質(zhì)動力能不變的情況下,5000 nm 激光光強(qiáng)弱得多,使得電離電子概率低得多,且長波長引起的電離波包彌散效應(yīng)更大,進(jìn)而引起諧波強(qiáng)度低很多.需要注意的是,除了效率的差別外,諧波譜還呈現(xiàn)出了諸多此前未被人們注意到的新的細(xì)致差別: 由于驅(qū)動激光為超短脈沖,因而不能觀察到清晰的奇次諧波發(fā)射,對于1000 nm 的驅(qū)動光場,可以觀察到兩條長短發(fā)射軌跡的相干諧波發(fā)射特征,而對于5000 nm 驅(qū)動光作用的原子諧波發(fā)射譜,諧波譜整個平臺上均可以觀察到更小能量間距的諧波峰.此外,在諧波發(fā)射譜的低能附近可以觀察到一個發(fā)射強(qiáng)度很高的峰值,通過分析發(fā)現(xiàn),這一峰值的能量為0.375 a.u.,等于原子第一激發(fā)態(tài)與基態(tài)之間的能差,這一光發(fā)射峰來源于第一激發(fā)態(tài)向基態(tài)的躍遷.1000 nm 情況下電離率很高,第一激發(fā)態(tài)布居與連續(xù)態(tài)布居相比弱很多,第一激發(fā)態(tài)與基態(tài)間躍遷產(chǎn)生光發(fā)射的強(qiáng)度,并不會顯著強(qiáng)于連續(xù)態(tài)與束縛態(tài)間躍遷發(fā)射的光,所以在諧波譜上并沒有表現(xiàn)出顯著強(qiáng)于其他頻率的光發(fā)射峰.

圖1 波長為1000 nm (黑色點(diǎn)線)和5000 nm (紅色實(shí)線)的驅(qū)動激光與原子作用產(chǎn)生的高次諧波發(fā)射Fig.1.High-order harmonic generated from an atom irradiated by the driving lasers with wavelengths of 1000 nm(black dotted line) and 5000 nm (red solid line).

為了詳細(xì)分析波長效應(yīng)對諧波的影響,系統(tǒng)研究了相同有質(zhì)動力能條件下,驅(qū)動激光脈沖作用于原子產(chǎn)生的諧波發(fā)射譜的強(qiáng)度隨著波長的改變,如圖2 所示.可以看出,隨著驅(qū)動激光波長的增加,在諧波發(fā)射譜的高能部分(大于2 a.u.),均可以觀察到清晰的半個周期內(nèi)電離電子產(chǎn)生的長短發(fā)射軌道之間的干涉結(jié)構(gòu).對于較低諧波能量(1 a.u.),諧波發(fā)射譜的結(jié)構(gòu)更為復(fù)雜,可以觀察到清晰的干涉峰.對于能量小于電離閾值的諧波發(fā)射,在波長較短條件下還可以觀察到相對復(fù)雜的結(jié)構(gòu).但是隨著波長的增加,基態(tài)和第一激發(fā)態(tài)之間躍遷的光發(fā)射峰變得更為清晰.為了理解高次諧波發(fā)射隨著波長的變化特性,利用小波變換分析了諧波發(fā)射的時間行為.

圖2 Keldysh 參數(shù)為0.3,波長為1000?5000 nm 的驅(qū)動激光與原子作用產(chǎn)生的高次諧波發(fā)射隨波長的改變Fig.2.When the Keldysh parameter is 0.3,the variation of the high-order harmonic radiation intensity with the driving laser wavelength in the 1000?5000 nm range.

圖3 給出了驅(qū)動激光波長為1000 nm 的不同能量諧波的發(fā)射隨著時間的改變.可以看出,由于驅(qū)動激光脈沖較短,因而諧波發(fā)射譜的時間頻率行為也相對簡單.在給出的諧波能量范圍內(nèi),可以觀察到三條主要的發(fā)射軌跡,發(fā)射時間分別在50 (軌跡A),90 (軌跡B)和120 a.u.(軌跡C) 附近.第一個諧波發(fā)射軌跡(軌跡A)的截止能量較小,在1.7 a.u.附近.第二條(短軌跡B)和第三條(長軌跡C)諧波發(fā)射軌跡相交于110 a.u.附近,這兩條發(fā)射軌跡對應(yīng)于前半個周期電離產(chǎn)生的諧波.圖3同時給出了利用三步模型計(jì)算的回核能量隨著時間的改變,如圖中黑色實(shí)線和紫色實(shí)線所示.可以看出,在該激光參數(shù)下,經(jīng)典計(jì)算可以非常好地重現(xiàn)量子計(jì)算的結(jié)果,清晰地闡明了諧波產(chǎn)生的機(jī)制.在諧波發(fā)射的高能部分,由于主要有B 和C 兩條軌跡,因而可以在諧波發(fā)射譜中清晰地觀察到長短軌跡的干涉結(jié)構(gòu).對于諧波發(fā)射譜的低能部分(1—2 a.u.),由于第一條諧波發(fā)射軌跡A 發(fā)揮重要作用,因而使得諧波發(fā)射譜的結(jié)果更為復(fù)雜,干涉產(chǎn)生的諧波峰值間能差更小.我們注意到圖2 中短波長下存在兩組干涉結(jié)構(gòu),一部分隨著驅(qū)動激光波長的增加向諧波的高能區(qū)移動,另一部分向低能區(qū)移動,分別如圖2 中的紫色虛線和黑色虛線所示.這種演化行為可以通過諧波發(fā)射的時頻軌跡理解.諧波譜的干涉亮條紋的能量位置由參與干涉的兩條諧波發(fā)射軌跡間的相位差決定,軌跡間的相位差等于諧波能量與兩條發(fā)射軌跡時間差的乘積.在圖3 中,在同一個驅(qū)動光波長下,隨著諧波能量的增加,A,B 條個發(fā)射軌跡的時間差(以光學(xué)周期為單位)幾乎保持不變.隨著驅(qū)動光波長的增加,在保持Up不變的條件下,兩條發(fā)射軌跡的時間差會逐漸增大.由于相位差等于能量與時間差的乘積,這兩個發(fā)射軌跡的相位差逐漸加大.在同一個亮的干涉條紋上,為了保證相位差不變,能量會向低能區(qū)移動.對于B,C 兩個發(fā)射軌跡,隨著能量的增加,兩個發(fā)射軌跡的時間差快速減小(大于能量增加的速率),這兩條發(fā)射軌跡的相位差隨著諧波能量的增加逐漸減小.因而隨著驅(qū)動光波長的增加,同一個諧波能量對應(yīng)的兩條發(fā)射軌跡的相位差會增加.為了保持同一個亮的干涉條紋上的相位差不變,能量會向高能區(qū)移動.

圖3 波長為1000 nm 的驅(qū)動激光與原子作用產(chǎn)生的高次諧波發(fā)射的時間行為,圖中黑色和紫色實(shí)線為經(jīng)典三步模型計(jì)算的發(fā)光能量Fig.3.Temporal behavior of high-order harmonic generated by the atom irradiated by the driving laser with a wavelength of 1000 nm,the black and purple line represent the energy calculated by the simple man model.

對于5000 nm 諧波發(fā)射行為,和1000 nm 驅(qū)動激光作用產(chǎn)生的諧波發(fā)射呈現(xiàn)出不同的特征,如圖4(a)所示.可以看出,由于驅(qū)動激光的有質(zhì)動力能相同,因而也能觀察到與1000 nm 驅(qū)動激光下的諧波發(fā)射類似的軌跡,發(fā)射時刻分別為200 (軌跡A),500 (軌跡B)和600 a.u.(軌跡C)附近.三條軌跡對應(yīng)的諧波能量也與短波長條件一致,但每條軌跡的相對發(fā)射強(qiáng)度有較大差別.更明顯的差別是在時間為250?300 a.u.附近存在一個額外的諧波發(fā)射軌跡(軌跡D),且這一軌跡與t=200 a.u.附近的諧波發(fā)射軌跡間存在明顯的間斷.由于諧波發(fā)射的機(jī)制是電離電子回核產(chǎn)生的輻射,為了理解新的諧波發(fā)射軌跡D 產(chǎn)生的機(jī)理,計(jì)算了體系的含時電子密度分布隨著時間的改變,如圖4(b)所示.從圖中可以清晰地看到,電子在激光的作用下電離后返回到母體離子,在t=200 a.u.附近產(chǎn)生諧波發(fā)射.此外還可以觀察到部分電子波包在更早的時間電離,在時間為250—300 a.u.附近返回母體離子,產(chǎn)生了新的諧波發(fā)射軌跡D.為了理解電子的含時密度演化行為,進(jìn)一步分析了體系的束縛態(tài)布居和連續(xù)態(tài)布居隨時間的變化行為.

圖5(a)給出了驅(qū)動激光波長為1000 nm 條件下,體系的激發(fā)態(tài)概率(紅色點(diǎn)線)和連續(xù)態(tài)概率(黑色實(shí)線)隨著時間的改變.從圖5(a)可以看出,在這一波長驅(qū)動激光作用下,體系的激發(fā)態(tài)布居隨著時間的增加逐步增大,t=50 a.u.附近達(dá)到峰值,之后逐步減小,這一變化是由于驅(qū)動激光的作用導(dǎo)致電子密度分布逐步遠(yuǎn)離核區(qū)(電子分布與激發(fā)態(tài)的重疊逐漸變大后減小).之后,由于電離的概率很大,當(dāng)在前半個周期電離電子返回母體離子時,在t=90 a.u.附近增加了激發(fā)態(tài)的布居.而當(dāng)驅(qū)動激光波長為5000 nm 時,體系的布居隨時間的改變呈現(xiàn)出完全不同的行為,如圖5(b)所示.在相同的Keldysh 參數(shù)條件下,更長的驅(qū)動激光波長對應(yīng)更小的驅(qū)動激光強(qiáng)度.電子的電離概率與驅(qū)動激光的電場強(qiáng)度呈指數(shù)減小,因而整體的電離減小很多.而由于驅(qū)動激光的作用,使得體系的含時波函數(shù)隨激光電場偏離勢阱中心,并與激發(fā)態(tài)波函數(shù)有較大的重疊,使得激發(fā)態(tài)產(chǎn)生較大布居,并且激發(fā)態(tài)的布居大小隨著激光電場的含時變化行為一致.進(jìn)而在此種長波長驅(qū)動激光作用下激發(fā)態(tài)布居甚至超越了電離概率.值得注意的是,在脈沖的起始階段(綠色虛線框出部分),電離概率大小除了與驅(qū)動激光電場強(qiáng)度改變一致外,還呈現(xiàn)出振蕩特征.振蕩的頻率與體系基態(tài)-激發(fā)態(tài)間的能差相同.由于激發(fā)態(tài)的布居,使得原子在長波強(qiáng)激光作用下,電離不再只是從基態(tài)產(chǎn)生,而有機(jī)會從激發(fā)態(tài)隧穿電離[50],電子波包在不同的時刻會分布在空間的不同位置,因而會導(dǎo)致分布在隧穿勢壘一側(cè)的電子電離較大,而在另一側(cè)無電離產(chǎn)生,形成了圖4(b)觀察到的電子的密度分布隨著時間的改變行為,進(jìn)而影響了諧波的發(fā)射過程.

圖4 (a)波長為5000 nm 的驅(qū)動激光與原子作用產(chǎn)生的高次諧波發(fā)射的時間行為;(b)電子的概率密度隨著時間的變化Fig.4.(a) Temporal behavior of high-order harmonic generated by the irradiated by the driving laser with a wavelength of 5000 nm;(b) variation of electron probability density with time.

圖5 (a)波長為1000 nm 和(b) 5000 nm 驅(qū)動激光輻照原子的激發(fā)態(tài)布居(紅色點(diǎn)線)和電離態(tài)布居(黑色實(shí)線)隨著時間的變化Fig.5.Variation of excited states population (red dotted line) and continuum states population (black solid line) of atoms irradiated with a driving laser at a wavelength of(a) 1000 nm and (b) 5000 nm with time.

在理解了波長對原子諧波發(fā)射影響的基礎(chǔ)上,進(jìn)一步計(jì)算了相應(yīng)的阿秒脈沖.圖6 給出了利用能量為2.5—4.0 a.u.諧波合成的超短脈沖強(qiáng)度隨著時間的改變.從圖中可以看出,盡管驅(qū)動脈沖的持續(xù)時間很短,但仍無法產(chǎn)生孤立阿秒脈沖.產(chǎn)生的超短脈沖在50—600 a.u.附近有很高的強(qiáng)度,此外在270 a.u.附近還可以觀察到持續(xù)時間很短的光發(fā)射,這一光發(fā)射產(chǎn)生的原因是從激發(fā)態(tài)電離后回核產(chǎn)生.由于波包彌散效應(yīng)使得諧波強(qiáng)度隨著波長的增加迅速減小,但如果電離波包來源于激發(fā)態(tài),諧波強(qiáng)度的減小會變得緩和[51],因而從激發(fā)態(tài)電離的電子產(chǎn)生的諧波為產(chǎn)生高強(qiáng)度的超短阿秒脈沖提供了新的機(jī)會.

圖6 利用諧波能量2.5—4.0 a.u.的諧波發(fā)射合成的超短脈沖強(qiáng)度隨著時間的改變Fig.6.Variation of intensity of ultrashort pulses (synthesized by harmonic emission with harmonic energy 2.5–4.0 a.u.)with time.

4 總結(jié)

在相同Keldysh 參數(shù)條件下,系統(tǒng)研究了不同波長的驅(qū)動激光與原子相互作用的諧波發(fā)射過程.發(fā)現(xiàn)隨著驅(qū)動激光波長的增加,電子有更多的可能通過激發(fā)態(tài)發(fā)生電離,進(jìn)而產(chǎn)生新的高次諧波發(fā)射軌跡并影響阿秒超短脈沖的產(chǎn)生.在長波條件下,有可能通過對驅(qū)動激光參數(shù)的調(diào)控,控制電子的電離通道,獲得新的阿秒脈沖產(chǎn)生方案.

感謝吉林大學(xué)超算中心的技術(shù)支持.