嘉興市農田菜地果園土壤重金屬人體健康風險評價

李 莉，金雅薇，陳 燕，馬艷玲，浦國佳，沈耀宗

(浙江省嘉興生態環境監測中心，浙江 嘉興 314000)

土壤的重金屬污染是我國比較突出的土壤環境問題之一[1-2]。土壤中重金屬污染物的積累不僅會對生態環境造成破壞[3]，還會影響相關的農產品的質量[4]，并且會通過食物鏈對人體的健康造成嚴重危害。土壤中的重金屬不但可以通過食物鏈影響人體健康，還會經過手-口攝入、呼吸和皮膚等接觸途徑進入人體[5]。美國國家環境保護署(US EPA)于1986年頒布了一系列健康風險評價體系的技術性文件、指南，已經被廣泛地應用于土壤、大氣降塵對人體健康風險狀況的評估體系中。

隨著民眾的健康風險意識的加強和提高，農產品中的重金屬污染逐漸受到越來越多的關注。嘉興市作為浙江省重要的糧、油產區，正確的評估嘉興市農村農業用地的土壤重金屬健康風險，對于無公害農業發展、人群健康保護以及本地的農業發展都具有重要的意義。

本文選取了嘉興市7個縣(市、區)的農村土壤監測中的農作物產區(農田、菜地和果園點位(共67個，其中農田點位36個，菜地21個，果園10個)2019-2020年)的土壤監測數據，采用US EPA推薦的健康風險評價模型，對土壤中重金屬鎘(Cd)、汞(Hg)、砷(As)、鉛(Pb)、鉻(Cr)、銅(Cu)、鎳(Ni)和鋅(Zn)經手-口攝入、呼吸攝入和皮膚接觸3種暴露途徑的健康風險進行評估，希望對嘉興市農用地生態環境發展及民眾身體健康提供科學的依據和參考。

1 材料與方法

1.1 研究區域概況

嘉興地處中國華東地區、浙江省東北部、長江三角洲杭嘉湖平原腹地，是長江三角洲重要的城市之一，也是浙江省最大的平原區主，地勢平坦土壤肥沃，雨熱同期，河網密布，非常有利于有利于農業的發展。嘉興自古為繁華富庶之地，素有“魚米之鄉”、“絲綢值府”美譽。

1.2 內梅羅指數法

單因子指數法是土壤評價中最常用的評價方法：

(1)

式中:Pi為第i種污染物的單項污染指數；Ci為污染物的實測值；Si為第i種污染物的土壤環境質量標準值。

內梅羅指數法是一種綜合指數法，是在單因子指數法發展而來的，可以綜合評價土壤中的重金屬污染狀況：

(2)

式中:P為土壤綜合污染指數，Pave為單項污染指數平均值，Pimax為最大單項污染指數。按照內梅羅綜合污染指數，土壤污染等級可以被劃分為5個等級(見表1)。

表1 內梅羅指數土壤污染等級分級評價

1.3 土壤健康風險評價法

1.3.1 模型與參數

健康風險評估的目的是搞清楚目標污染物質對人體健康會造成什么樣的損傷以及導致這種損傷的可能性。土壤中的重金屬可以經口直接攝入、皮膚接觸和呼吸吸入3種主要的途徑進入人體，本文參考了US EPA的健康風險評估風險，結合《中國人群暴露參數手冊》、《我國場地環境評價指南》和實際情況，得到3種不同暴露途徑的重金屬日均暴露量相關計算公式及參數如下[6-14]：

(3)

(4)

(5)

式中:ADDing、ADDinh、ADDdern分別是通過手-口攝入途徑、呼吸途徑和皮膚接觸途徑攝入的重金屬日均暴露量,mg/(kg·d)；c為實測土壤樣品的重金屬含量,mg/kg。

表2 重金屬健康風險暴露參數取值

1.3.2 人體健康風險表征

本文研究了8種重金屬污染：鎘(Cd)、汞(Hg)、砷(As)、鉛(Pb)、鉻(Cr)、銅(Cu)、鎳(Ni)和鋅(Zn)；這8種重金屬都具有慢性非致癌風險，其中Cd、Cr、As、Ni具有致癌風險。根據重金屬的3種暴露途徑及人體健康風險評價模型，土壤重金屬的非致癌風險(HQ)、總非致癌風險指數(HI)和致癌風險指數(TCR)計算公式如下[8-10]：

(6)

(7)

(8)

(9)

式中各參數意義見表3。HI表示所有重金屬非致癌風險健康風險指數，當HI<1或HQ<1，表示重金屬非致癌風險較小，可忽略；當HI1或HQ1，表示存在重金屬非致癌風險，值越大，表明健康風險越大[8-10,14]。當TCR<10-6時，表明重金屬無致癌風險；當10-610-4時，表示暴露于這種特定的環境將給個體造成一定的患癌風險。

表3 健康風險表征模型各參數意義

不同重金屬在不同暴露途徑下對人體的健康風險參考劑量RfD和致癌斜率因子SF見表4。

表4 不同暴露途徑下各重金屬健康風險參考劑量和致癌斜率因子

2 結果分析與討論

2.1 研究區域土壤的重金屬含量特征

67個嘉興市農作物產區的土壤點位中的8種重金屬濃指標情況見表5。除了As的均值低于土壤環境背景值以外[19]，其余重金屬污染物均超過背景值，說明這7種重金屬污染物在嘉興市農產品產區土壤中有一定的積累。在所有點位中，Hg和Cu的變異系數CV值最大，為0.60；Cd和Pb的CV值分別為0.56和0.52，這4種重金屬元素的變異系數都呈現強變異(CV>0.5)[20]，說明這4種元素空間分布的不均勻；Zn、Cr、As和Ni呈現中等變異(0.2

表5 嘉興市農田、菜地、果園土壤重金屬含量特征表

表6分別給出了各農作物產區金屬污染物的變異系數，農田點，Hg、Zn、Cd、和Pb的CV顯示出強變異；菜地點，Cd、Hg、Pb的CV顯示出強變異；果園中，Cu、Cd和Pb的CV顯示出強變異。

表6 嘉興市農田、菜地、果園土壤各重金屬變異系數

2.2 研究區域重金屬污染評價

67個農產品產區點位中，1個農田點位的汞含量超標，超標率為26.7%；1個果園點位的鋅含量超標，超標率為18.0%，另1個農田點位的鋅超標，超標率為95.2%。內梅羅結果顯示36個農田點位中，各有1個點位屬于尚未污染和輕度污染狀態，其余為清潔無污染的狀態；21個菜地點位中有20個點位為清潔無污染狀態，1個為尚未污染狀態；10個果園點位中，9個點位為清潔無污染狀態，1個為尚未污染狀態。

2.3 研究區域土壤重金屬人體健康風險

2.3.1 土壤重金屬的日平均暴露量

嘉興市農田、菜地、果園產區土壤重金屬在手-口攝入、呼吸攝入和皮膚接觸這3種暴露途徑下的致癌、非致癌日均暴露量由公式(3)～(5)計算得到。

2.3.2 土壤重金屬健康風險評價

嘉興市農田、菜地、果園產區的8種土壤重金屬污染物的成人、兒童經過3種不同暴露途徑的單項HQ和HI可以由公式(6)、(7)計算可得。土壤中的鎘、砷、鉻、鎳的單項CR和TCR由公式(8)、(9)計算而得。

結果顯示，嘉興市農田、菜地、果園產區的8種重金屬對成人、兒童的HQ、HI均小于1，說明研究區域內土壤重金屬對于成人和兒童都處于安全范圍內，基本不會危害人體健康。

農田、菜地和果園的鎘、砷、鉻、鎳對成人和兒童的CR結果顯示，各產區的砷對于成人和兒童的CR均存在不同程度的大于US EPA推薦的土壤治理標準的情況(>10-6)；農田區和果園區的鎘對兒童的CR存在不同程度的大于US EPA推薦的土壤治理標準的情況(>10-6)，處于人體可耐受的致癌風險范圍之內(10-6～10-4)，應該引起足夠重視。研究區域內，鉻和鎳的CR均小于10-6，表示它們對成人和兒童均不構成致癌風險。

研究區域內，重金屬的非致癌風險表現為手-口途徑>皮膚途徑>呼吸途徑；對于3種暴露途徑下非致癌健康風險指數，鉻、砷、鉛位于8種重金屬污染物中的前三位。非致癌風險中，不同作物區針對兒童的HI表現為菜地>農田>果園>0.5；各農作物產區針對成人的HI表現與兒童一致，但是針對成人的HI均小于等于0.1，遠遠小于針對兒童的HI，說明針對成人來說重金屬的健康風險較小，可以忽略不計。其中，對成人和兒童的非致癌風險中，各個產區貢獻最大的金屬都是鉻，其次為砷，第三為鉛。金屬鎳、銅、汞、鋅和鎘對HQ的貢獻率之和小于7.0%；也就是說在兒童和成人非致癌總風險中，HQCr、HQAs、HQPb的貢獻率之和達到所有重金屬HQ之和的93.0%以上，可見鉻、砷和鉛是嘉興市農田、菜地和果園非致癌風險較大的3個貢獻因子。

研究區域的成人致癌風險和兒童致癌風險TCR處于10-6～10-4之間，說明其致癌風險屬于人體可承受的致癌風險范圍，應引起重視。表現為手-口途徑>呼吸途徑>皮膚途徑，致癌風險指數排序為砷>鎘>鉻>鎳；其中，砷對成人和兒童的致癌風險占總致癌風險的89.5%，是嘉興市農產品作物區最主要的致癌因子。各作物區的鎘和砷對兒童的TCR均大于對成人的TCR。成人的CRAs和兒童的CRAS對TCR的貢獻率分別為87.1%和91.0%；其次為CRcd，成人和兒童對TCR的貢獻率分別為8.7%和9.0%。嘉興地區農田、菜地、果園土壤的砷和鎘是致癌風險最主要的貢獻因子。其中，砷是最重要的貢獻因子，三種農作物產區中砷對成人和兒童CR貢獻率在86.1%～91.8%之間，其次為鎘，貢獻率在7.4%～10.4之間，鉻和鎳的貢獻率可以忽略不計。

3 結 論

(1)研究區域內，三種農作物產區對成人和對兒童的HQ和HI均小于1；致癌風險指數在10-6～10-4之間；兒童的致癌風險指數均高于成人。

(2)研究區域內，重金屬的非致癌風險表現為手-口途徑>皮膚途徑>呼吸途徑；鉻、砷和鉛是嘉興市農田、菜地和果園非致癌風險較大的3個貢獻因子。

(3)研究區域的成人致癌風險和兒童致癌風險TCR處于10-6～10-4之間，說明研究區域的致癌風險屬于人體可承受的致癌風險范圍，應引起重視。致癌風險表現為手-口途徑>呼吸途徑>皮膚途徑，砷和鎘是致癌風險最主要的貢獻因子。

研究區域內，三種農作物產區8中重金屬含量均值中，只有As含量低于土壤背景值；其余重金屬含量均值都高于背景值。汞、銅、鎘、鉛的變異系數均顯示強變異。無論是成人還是兒童，手-口途徑攝入是研究區域內土壤重金屬污染物暴露和影響人體健康的最主要途徑。三種農作物產區的非致癌風險可以忽略不計；研究區域致癌風險處于人體可耐受的范圍，重金屬鉻和鎳無致癌風險，砷是最主要的致癌因子。由于研究區域內非致癌風險可能會對兒童身體健康造成危害，所以應當引起重視。