壓水堆輻照后燃料中子源強(qiáng)計(jì)算方法研究

陳 軍，彭良輝，楊偉焱，湯春桃，畢光文，楊 波，姚進(jìn)國(guó)，王 瑞，陳麗培

(1.上海核工程研究設(shè)計(jì)院有限公司，上海 200233；2.國(guó)核示范電站有限責(zé)任公司，山東 榮成 264312)

由于核設(shè)施在安全性和經(jīng)濟(jì)性方面需求，次臨界狀態(tài)下的堆芯反應(yīng)性測(cè)量技術(shù)一直是國(guó)際上研究的熱點(diǎn)[1]。次臨界棒價(jià)值測(cè)量方法是在次臨界狀態(tài)下的堆芯反應(yīng)性測(cè)量技術(shù)基礎(chǔ)上發(fā)展的新一代控制棒價(jià)值測(cè)量技術(shù)，其與臨界后低功率階段動(dòng)態(tài)棒價(jià)值測(cè)量方法相比的顯著區(qū)別是：臨界前堆芯中子通量水平較低，堆內(nèi)固定外中子源對(duì)通量分布的影響十分顯著[2]。因此，準(zhǔn)確模擬堆內(nèi)固定外中子源的源強(qiáng)，是獲得高質(zhì)量中子通量分布預(yù)測(cè)值的先決條件。對(duì)于次臨界商用壓水堆堆芯，堆內(nèi)固定外中子源主要有初級(jí)中子源、次級(jí)中子源和輻照后燃料中子源。其中，輻照后燃料中子總源強(qiáng)與初級(jí)中子源強(qiáng)或次級(jí)中子源強(qiáng)相當(dāng)，且具有更復(fù)雜的空間分布效應(yīng)和燃耗歷史效應(yīng)。因此，準(zhǔn)確計(jì)算輻照后燃料中子源強(qiáng)是次臨界棒價(jià)值測(cè)量技術(shù)的基礎(chǔ)，具有重要的應(yīng)用價(jià)值。

輻照后燃料中子源由輻照后燃料中的錒系核素或其他被活化核素通過(guò)自發(fā)核反應(yīng)產(chǎn)生，主要包括自發(fā)裂變中子源和(α,n)中子源[3]。目前，工業(yè)界廣泛采用點(diǎn)燃耗程序ORIGEN[4]完成輻照后燃料組件中子源強(qiáng)的計(jì)算[5-6]，這種方案簡(jiǎn)單便捷，但存在以下缺點(diǎn)：通常基于平均燃耗歷史，由點(diǎn)燃耗模型開(kāi)展計(jì)算，不能精確考慮對(duì)輻照后燃料中子源強(qiáng)有重要影響的反應(yīng)堆空間效應(yīng)和實(shí)際運(yùn)行歷史效應(yīng)，勢(shì)必引入較大不確定度。為解決上述問(wèn)題，本文首先使用堆芯計(jì)算程序中的微觀燃耗模型計(jì)算輻照后燃料中的錒系核素核子密度，其次對(duì)輻照后燃料中子源強(qiáng)計(jì)算的理論模型進(jìn)行研究，并基于自主開(kāi)發(fā)核設(shè)計(jì)程序系統(tǒng)[7-8]開(kāi)發(fā)輻照后燃料中子源強(qiáng)計(jì)算功能，精確考慮反應(yīng)堆空間效應(yīng)和實(shí)際運(yùn)行歷史效應(yīng)，獲得堆芯精細(xì)的三維節(jié)塊輻照后燃料中子源強(qiáng)，為次臨界棒價(jià)值測(cè)量方法的研發(fā)奠定基礎(chǔ)。

1 理論模型

1.1 堆芯計(jì)算程序微觀燃耗模型

錒系核素核子密度的獲取是輻照后燃料中子源強(qiáng)計(jì)算的基礎(chǔ)。自主開(kāi)發(fā)的堆芯計(jì)算程序?qū)﹀H系核素采用基于微觀燃耗的修正方法考慮燃耗歷史效應(yīng)[8]，即實(shí)時(shí)求解錒系核素燃耗方程獲得核素精確的核子密度，繼而計(jì)算材料宏觀截面。微觀燃耗修正方法是微觀燃耗方法的改進(jìn)，具有精度高、易于進(jìn)行重要核素核子密度跟蹤和停堆衰變計(jì)算等優(yōu)點(diǎn)。

微觀燃耗修正方法的計(jì)算式為：

(1)

(2)

為滿足自發(fā)裂變和(α,n)中子源強(qiáng)計(jì)算需求，在自主開(kāi)發(fā)核設(shè)計(jì)程序?qū)崟r(shí)跟蹤的錒系核素中增加242Cm和244Cm，涵蓋重要的自發(fā)裂變和α衰變錒系核素。

1.2 自發(fā)裂變?cè)磸?qiáng)計(jì)算方法

可自發(fā)裂變的核素i的自發(fā)裂變?cè)磸?qiáng)為：

Qsf,i=Niλcsfυp1024V

(3)

其中：Qsf,i為自發(fā)裂變?cè)磸?qiáng)，s-1；Ni為核子密度，cm-3；λ為衰變常量，s-1；csf為自發(fā)裂變分支比；υp為每次自發(fā)裂變平均釋放中子數(shù)；V為系統(tǒng)體積，cm3。

此外，考慮停堆衰變反應(yīng)后的自發(fā)裂變?cè)磸?qiáng)為：

Qsf,i=Ni,0e-λtλcsfυp1024V

(4)

其中：Ni,0為可自發(fā)裂變的核素i停堆時(shí)刻的核子密度，cm-3；t為停堆后經(jīng)歷時(shí)間，s。

式(4)中的自發(fā)裂變數(shù)據(jù)包括衰變常量、自發(fā)裂變分支比和每次自發(fā)裂變平均釋放中子數(shù)，可從評(píng)價(jià)核數(shù)據(jù)庫(kù)獲取，表1列出了本文考慮的12種錒系核素的自發(fā)裂變參數(shù)[9]。

表1 主要錒系核素自發(fā)裂變參數(shù)Table 1 Spontaneous fission parameters of main actinide nuclides

1.3 (α,n)源強(qiáng)計(jì)算方法

堆內(nèi)α粒子的來(lái)源主要為238Pu、239Pu、240Pu、241Am、242Cm和244Cm等錒系核素的α衰變。在這些核素中，242Cm的貢獻(xiàn)占據(jù)主導(dǎo)，是堆內(nèi)α粒子的主要來(lái)源[10]。α粒子可與重核發(fā)生(α,n)反應(yīng)產(chǎn)生中子，圖1給出了不同富集度輻照后燃料中的(α,n)源強(qiáng)占總中子源強(qiáng)比例隨燃耗的變化。換料循環(huán)絕大部分舊料燃耗超過(guò)20 000 MW·d/tU，可見(jiàn)絕大部分輻照后燃料(α,n)源強(qiáng)占輻照后燃料總中子源強(qiáng)份額均小于15%，且隨燃耗單調(diào)減小。其次，由于實(shí)際運(yùn)行堆芯輻照后燃料直接計(jì)算(α,n)源強(qiáng)需先計(jì)算α衰變母核核子密度得到α粒子源強(qiáng)，再計(jì)算α粒子與各種重核的(α,n)反應(yīng)率得到中子源強(qiáng)，過(guò)程相對(duì)復(fù)雜。為此，本文基于(α,n)源強(qiáng)與自發(fā)裂變?cè)磸?qiáng)之比提出以下兩種(α,n)源強(qiáng)近似計(jì)算方法。

圖1 不同富集度燃料組件(α,n)源強(qiáng)占輻照后燃料總中子源強(qiáng)比例隨燃耗的變化Fig.1 Ratio of (α,n) to fuel total neutron for different enrichment assemblies vs burnup

方法1為242Cm近似法。該方法近似認(rèn)為(α,n)源強(qiáng)主要由242Cm產(chǎn)生，忽略其他核素產(chǎn)生的(α,n)源強(qiáng)。利用ORIGEN程序產(chǎn)生典型壓水堆3種不同富集度再入堆組件停堆不同衰變時(shí)間242Cm產(chǎn)生的(α,n)源和自發(fā)裂變?cè)矗杏诒?。由表2可知，不同富集度組件在不同衰變時(shí)間點(diǎn)242Cm產(chǎn)生的(α,n)源和自發(fā)裂變?cè)粗确€(wěn)定在0.191附近。因此，242Cm近似法通過(guò)在242Cm產(chǎn)生的自發(fā)裂變?cè)磸?qiáng)基礎(chǔ)上乘以系數(shù)0.191來(lái)近似考慮堆內(nèi)(α,n)源強(qiáng)。由于忽略242Cm以外的其他核素的貢獻(xiàn)，因此可預(yù)見(jiàn)使用該方法得到(α,n)源強(qiáng)將相對(duì)偏小。

表2 不同富集度組件不同停堆衰變時(shí)間下242Cm的(α,n)源強(qiáng)占自發(fā)裂變?cè)磸?qiáng)比例Table 2 Ratio of (α,n) to spontaneous fission neutron of 242Cm for different enrichment assemblies at different shutdown decay time

方法2為比例系數(shù)擬合法。該方法通過(guò)擬合各富集度燃料隨燃耗變化的(α,n)源強(qiáng)占輻照后總中子源強(qiáng)比例關(guān)系式，在自發(fā)裂變?cè)磸?qiáng)基礎(chǔ)上計(jì)算(α,n)源強(qiáng)貢獻(xiàn)。由圖1可知：1) 不同富集度燃料組件(α,n)源強(qiáng)占輻照后總中子源強(qiáng)比例存在一定差異；2) 大于20 000 MW·d/tU燃耗區(qū)間，(α,n)源強(qiáng)占輻照后總中子源強(qiáng)比例隨燃耗近似呈線性關(guān)系。基于上述結(jié)論，本文針對(duì)不同富集度組件，在不等于20 000 MW·d/tU燃耗區(qū)間，采用兩種不同的擬合關(guān)系式，獲取(α,n)源強(qiáng)占輻照后總中子源強(qiáng)比例隨燃耗深度的變化關(guān)系。其中，小于20 000 MW·d/tU燃耗區(qū)間采用多項(xiàng)式擬合關(guān)系式，大于20 000 MW·d/tU燃耗區(qū)間采用線性擬合關(guān)系式。

圖2給出3.776w/o燃料組件(α,n)源強(qiáng)占輻照后總中子源強(qiáng)比例在小于和大于20 000 MW·d/tU燃耗區(qū)間關(guān)于燃耗的擬合曲線，分別采用四階多項(xiàng)式擬合和線性擬合。類似地，圖3、4分別給出4.45w/o燃料組件和4.95w/o燃料組件(α,n)源強(qiáng)占輻照后總中子源強(qiáng)比例系數(shù)關(guān)于燃耗的擬合曲線。以上3種不同富集度燃料組件(α,n)源強(qiáng)比例擬合關(guān)系式分別見(jiàn)式(5)～(7)。

(5)

(6)

(7)

式中：y為(α,n)源強(qiáng)占輻照后總中子源強(qiáng)比例；x為組件燃耗，MW·d/tU。

由圖2～4擬合結(jié)果可知，小于20 000 MW·d/tU燃耗區(qū)間的多項(xiàng)式擬合精度較高，但大于20 000 MW·d/tU燃耗區(qū)間的線性擬合存在一定偏差。為進(jìn)一步評(píng)估線性擬合的偏差，表3列出不同富集度組件的線性擬合偏差，偏差最大值-8.1%，出現(xiàn)在3.776w/o燃料組件的48 000 MW·d/tU，其余偏差基本在5%以內(nèi)。考慮到48 000 MW·d/tU工況(α,n)源強(qiáng)占輻照后總中子源強(qiáng)比例約為5%，因此線性擬合對(duì)總源的偏差貢獻(xiàn)為-0.4%。

圖2 3.776w/o燃料組件(α,n)源強(qiáng)占輻照后燃料總中子源強(qiáng)比例對(duì)燃耗的擬合Fig.2 Fitting for 3.776w/o fuel assembly ratio of (α,n) to total neutron about burnup

圖3 4.45w/o燃料組件(α,n)源強(qiáng)占輻照后燃料總中子源強(qiáng)比例對(duì)燃耗的擬合Fig.3 Fitting for 4.45w/o fuel assembly ratio of (α,n) to total neutron about burnup

圖4 4.95w/o燃料組件(α,n)源強(qiáng)占輻照后燃料總中子源強(qiáng)比例對(duì)燃耗的擬合Fig.4 Fitting for 4.95w/o fuel assembly ratio of (α,n) to total neutron about burnup

表3 不同富集度組件的線性擬合偏差Table 3 Deviation of linear fitting for different enrichment assemblies

2 數(shù)值結(jié)果

基于自主開(kāi)發(fā)核設(shè)計(jì)程序系統(tǒng)，開(kāi)發(fā)了壓水堆輻照后燃料自發(fā)裂變?cè)磸?qiáng)和(α,n)源強(qiáng)計(jì)算模塊。以某商用壓水堆3.776w/o燃料組件為例，構(gòu)造測(cè)試算例。分別使用ORIGEN程序和自主開(kāi)發(fā)程序?qū)υ摻M件進(jìn)行燃耗計(jì)算，對(duì)比分析了20 000 MW·d/tU和40 000 MW·d/tU燃耗點(diǎn)下的自發(fā)裂變?cè)磸?qiáng)、(α,n)源強(qiáng)和總源強(qiáng)計(jì)算結(jié)果。需指出，組件層面的自發(fā)裂變及(α,n)反應(yīng)中子源強(qiáng)計(jì)算不涉及反應(yīng)堆空間效應(yīng)和實(shí)際運(yùn)行歷史效應(yīng)，是給定燃耗歷史的，ORIGEN程序針對(duì)給定燃耗歷史計(jì)算結(jié)果是可靠的。因此，本文在燃料組件層面自發(fā)裂變及(α,n)反應(yīng)中子源強(qiáng)的驗(yàn)證采用ORIGEN作為參考。

表4、5分別列出了各燃耗點(diǎn)下的自發(fā)裂變?cè)磸?qiáng)和(α,n)源強(qiáng)計(jì)算結(jié)果對(duì)比。由結(jié)果可知，對(duì)于自發(fā)裂變?cè)磸?qiáng)，與ORIGEN程序參考解相比，20 000 MW·d/tU和40 000 MW·d/tU下的最大相對(duì)偏差分別為-3.9%和-2.1%；對(duì)于(α,n)源強(qiáng)，與ORIGEN程序參考解相比，若采用242Cm近似法，各燃耗點(diǎn)下的最大相對(duì)偏差分別為-17.0%和-10.4%；若采用比例系數(shù)擬合法，則最大相對(duì)偏差分別為-6.6%和-7.4%。

表4 各燃耗點(diǎn)下的自發(fā)裂變?cè)磸?qiáng)計(jì)算結(jié)果對(duì)比Table 4 Comparison of spontaneous fission source intensity results

表5 各燃耗點(diǎn)下的(α,n)源強(qiáng)計(jì)算結(jié)果對(duì)比Table 5 Comparison of (α,n) neutron source intensity results

表6列出了各燃耗點(diǎn)下的總中子源強(qiáng)計(jì)算結(jié)果對(duì)比。由結(jié)果可知，若采用242Cm近似法，各燃耗點(diǎn)下的最大相對(duì)偏差分別為-5.5%和-2.5%；若采用比例系數(shù)擬合法，各燃耗點(diǎn)下總中子源強(qiáng)的最大相對(duì)偏差分別為-4.3%和-2.3%。

表6 各燃耗點(diǎn)下的總中子源強(qiáng)計(jì)算結(jié)果對(duì)比Table 6 Comparison of total neutron source intensity results

由以上的計(jì)算分析，可得到如下結(jié)論：1) 本文的自發(fā)裂變?cè)磸?qiáng)計(jì)算方法精度較高，最大相對(duì)偏差為-3.9%，但由于僅考慮了12種錒系核素的自發(fā)裂變(表1)，導(dǎo)致整體結(jié)果偏負(fù)；2) 基于比例系數(shù)擬合法的(α,n)源強(qiáng)計(jì)算方法，因考慮了更多核素的(α,n)反應(yīng)，計(jì)算精度高于242Cm近似法。但由于(α,n)源強(qiáng)占總中子源強(qiáng)比例約13%，采用兩種(α,n)源強(qiáng)計(jì)算方法得到的總中子源強(qiáng)精度相當(dāng)，最大相對(duì)偏差約5%，因此兩種(α,n)源強(qiáng)計(jì)算方法均具備工程應(yīng)用價(jià)值。

考慮到242Cm近似法相對(duì)易于實(shí)施，在后續(xù)堆芯計(jì)算中推薦采用42Cm近似法計(jì)算(α,n)源強(qiáng)。在自主化堆芯計(jì)算程序中采用242Cm近似法計(jì)算(α,n)源強(qiáng)，計(jì)算得到典型壓水堆臨界前的堆芯三維輻照后燃料中子源強(qiáng)分布，詳細(xì)考慮了反應(yīng)堆空間效應(yīng)和實(shí)際運(yùn)行歷史效應(yīng)。將三維輻照后燃料中子源強(qiáng)分布分別在軸向和徑向上歸并，可得到輻照后燃料中子源強(qiáng)徑向和軸向分布，如圖5、6所示，圖中同時(shí)給出了堆外源量程探測(cè)器徑向和軸向位置示意。

圖5 輻照后燃料中子源強(qiáng)徑向分布(1/4堆芯)Fig.5 Radial distribution of burned fuel neutron source intensity (quarter core)

圖6 輻照后燃料中子源強(qiáng)軸向分布Fig.6 Axial distribution of burned fuel neutron source intensity

3 結(jié)論

研究了在壓水堆次臨界狀態(tài)下的堆芯反應(yīng)性測(cè)量中具有重要作用的輻照后燃料中子源強(qiáng)，確定了輻照后燃料自發(fā)裂變?cè)从?jì)算方法，提出了242Cm近似法和比例系數(shù)擬合法兩種(α,n)源強(qiáng)計(jì)算方法，在自主研發(fā)堆芯核設(shè)計(jì)程序中開(kāi)發(fā)了計(jì)算功能模塊，考慮了反應(yīng)堆空間效應(yīng)和實(shí)際運(yùn)行歷史效應(yīng)。組件層面的測(cè)試驗(yàn)證結(jié)果表明本文提出的輻照后燃料中子源強(qiáng)計(jì)算方法具有很高的計(jì)算精度，滿足壓水堆次臨界狀態(tài)下堆芯反應(yīng)性測(cè)量時(shí)的源強(qiáng)計(jì)算需求。