*李維杰
(中核第七研究設計院有限公司 山西 030012)
核電作為安全高效的清潔能源,在能源轉型中發揮著不可替代的作用,核能供熱、制氫、海水淡化等核能綜合利用將進一步拓展核能用途,為實現碳達峰碳中和目標提供重要支撐。
高豐度低濃鈾(High-assay Low-enriched Uranium,HALEU)是指鈾-235豐度大于5%且小于20%的濃縮鈾。
以小型模塊化反應堆(SMR)為代表的先進核反應堆技術日趨成熟,部分堆型已經進入商業化運行階段,部分堆型正在建設[1]。隨著先進核反應堆技術日趨成熟,HALEU的市場需求量將顯著提升。由于HALEU豐度提升,生產、運輸過程中的臨界安全問題與傳統低濃鈾生產存在明顯差異,原有的設計、生產經驗可能無法保障HALEU的安全生產和使用。為了滿足我國及國際市場日益增長的HALEU需求,有必要研究HALEU生產、使用過程中需要突破的關鍵點,為HALEU實現工業化生產、使用創造條件。
以天然鈾為供料,以氣體離心法為技術手段生產HALEU時與生產低濃鈾的過程類似,前段為鈾礦冶、鈾純化轉化,經過鈾濃縮提升鈾-235豐度后,進入核燃料元件制造環節。其中,鈾礦冶、鈾純化轉化環節與生產低濃鈾過程相同,主要區別在于鈾濃縮生產系統、取料系統和運輸系統。
(1)HALEU生產和使用
①美國HALEU生產和使用情況
美國正在探索3種HALEU的生產方法:
A.電化學加工。愛達荷國家實驗室將處理過的美國能源部研究反應堆的輻照燃料放入高溫熔鹽化學浴中,用電流從裂變產物中分離出高濃縮鈾金屬,經過凈化與低濃鈾混合生成HALEU。
B.混合鋯提取工藝(ZIRCEX)。愛達荷、阿貢、橡樹嶺和西北太平洋國家實驗室正在聯合開展研究工作,將輻照過的燃料溶解在鹽酸氣體中,以去除鋁或鋯包殼。之后,通過一個模塊化的溶劑提取系統,從裂變產物中分離出鈾。然后,將提取物與低濃縮鈾進行稀釋,并還原為固態,以生產HALEU。
C.氣體離心法。美國能源部與森圖斯能源公司合作,開展氣體離心法HALEU生產演示驗證項目,旨在向潛在供應商發出一個強烈的信號,即當市場需要時,國內將有生產HALEU的成熟能力。
2022年1月,美國能源部宣布,美國南方核電公司同意在其一個商用反應堆中安裝四個鈾-235濃度高達6%鉛測試組件,預計2023年鉛測試組件將被裝載到喬治亞核電廠2號機組。
②俄羅斯HALEU生產和使用情況
俄羅斯在SMR研制、HALEU生產等方面擁有豐富的研究和實踐經驗。俄羅斯是目前國際市場上唯一的HALEU供應商,擁有約28MSWU/y(28000tSWU/y)的分離功產能,占據了全世界約46%的市場份額[2]。
借助龐大的分離功產能,俄羅斯能夠比西方供應商更快捷、廉價的提供HALEU燃料。俄羅斯已經為破冰船和浮動反應堆項目生產HALEU燃料,并且生產場地已經取得許可。Rosatom表示,在訂購6~9個月內可以向美國交付豐度為19.75%的HALEU,每年的交付數量可以達到幾噸。Rosatom可以以二氧化鈾或金屬鈾的形式交付HALEU,在不久的將來還能夠以鈾鉬和鈾鋁合金的形式交付。
2021年12月,首批創新的鈾钚再混合燃料被裝入俄羅斯巴拉科沃核電站1號機組的VVER-1000反應堆。2021年初,在巴拉科沃核電站3號機組完成了3個實驗燃料組件的試點運行方案,包括6個實驗再混合燃料棒,共涉及3~18個月的輻照周期。
③巴西HALEU生產和使用情況
巴西最大的放射性同位素生產商能源與核研究所(IPEN)已經為國際能源機構-R1生產了幾批HALEU(UF6產品,鈾-235濃度為19.75%)。位于圣保羅的巴西海軍技術中心(CTMSP)的Aramar濃縮設施生產了多批次的HALEU,用于制造燃料或制造生產鉬-99的靶。巴西的HALEU生產經驗未來可用于滿足國內HALEU需求及出口需求[3]。
(2)六氟化鈾運輸容器
國際六氟化鈾運輸普遍使用滿足ISO 7195《Nuclearenergy—Packagings for the transport of uranium hexafluoride(UF6)》標準的容器。其中,8A容器容積約為37.35L,可以用于運輸豐度12.5%的六氟化鈾,1S、2S、5B容器可以運輸豐度更高的六氟化鈾,但容積較小,1S容器容積為0.15L,2S容器容積為0.719L,5B容器容積為8L,如圖1。
德國DAHER核技術公司開發DN30-X容器在ISO 7195/ANSI N14.1 30B容器基礎上增加了臨界控制系統,監控控制系統中裝有中子吸收材料。每個30B-X容器可以裝填1600kg豐度為10%的六氟化鈾。針對豐度為20%的六氟化鈾,有專項設計方案,可以裝填1250kg六氟化鈾,如圖2。

圖2 DN30X運輸容器臨界控制系統
DN30已經取得了法國和美國頒發的證書。DAHER核技術公司在俄羅斯、美國申請了六氟化鈾運輸容器專利。
我國自主研制了8L六氟化鈾容器及外包裝,可裝填高豐度濃縮鈾,8L六氟化鈾容器與5B容器相近,可以裝填24.9kg六氟化鈾。
(3)核臨界研究
美國橡樹嶺國家實驗室針對現有運輸容器運輸HALEU的臨界安全進行了分析,在合理控制容器排布方式的情況Traveller、CHT-OP-TU、Versa-Pac、TN-B1、DN-30等不同型號的運輸容器可以運輸不同類型的鈾材料,如PWRFA、BWRFA、二氧化鈾粉末、二氧化鈾顆粒、六氟化鈾等。例如,DN30容器可以用于裝填豐度為12.5%的物料,但是容器排布方式應受到嚴格限制。
(4)法律法規及標準
核安全法律法規是核能安全發展的基礎和保障,是核安全監管工作的依據和指引。生產、運輸和使用需要滿足核安全法律法規要求,必要時需要建立配套的核安全法律法規。
美國、俄羅斯和我國均擁有較為完善的核安全法律法規。在美國,生產HALEU需要根據10CFR50取得相應的執照,運輸和包裝需要滿足10CFR71的要求。美國核管會發現管理導則,提供了符合法規要求的指導和可行的解決辦法。
我國形成了法律、行政法規、部門規章相銜接的法規體系,HALEU在鈾濃縮環節需要滿足《民用核設施安全監督管理條例》《核材料管制條例》《放射性物品運輸安全管理條例》等要求,HALEU運輸容器需要取得監管部門的許可。
總體來看,國外正在開展研究工作突破HALEU生產和使用各環節的關鍵技術。俄羅斯、美國都將離心法作為HALEU生產的主要技術路線,并積極研發專用的合規運輸容器,確保生產、運輸過程的核臨界安全。俄羅斯擁有快速交付不同形式HALEU產品的能力,美國正在培育自主HALEU生產能力、加強核燃料的自主供應能力,巴西等國家也致力于HALEU產品。
我國商用鈾濃縮工廠均使用氣體離心法,目前國內商用鈾濃縮設施可以生產豐度在5%以下的濃縮鈾產品,若生產HALEU產品,在鈾濃縮環節需要開展以下重點工作。
(1)明確產品質量要求。HALEU產品質量要求是HALEU生產級聯設計、運行和容器設計的關鍵技術指標。有必要研究制定我國HALEU相關規劃,根據核燃料需求,確定高、中、低預期下,我國HALEU產品產量需求以及不同產品的關鍵控制指標,為級聯設計、運行、容器設計提供輸入。制定適用于HALEU產品的質量管理體系文件,結合臨界安全和輻射安全要求,建立相應的運行操作規程,確保保質保量按時供應HALEU產品。
(2)HALEU生產級聯設計技術。在低豐度條件下,可以不考慮豐度對離心機分離性能的影響,但在高豐度條件下豐度對離心機分離性能的影響不可忽略。由于HALEU生產級聯涉及的豐度范圍大,級聯結構具有一定的特殊性,再加上HALEU產品的專用性,更增加了設計的難度。對于HALEU,必須通過理論研究和試驗相結合,分析豐度對離心機分離性能的影響,開展級聯設計技術研究,主要開展級聯分離性能和流體穩定性研究,在實現分離效果的同時保障系統的穩定性。
(3)HALEU凈化級聯技術。鈾濃縮級聯對于各分離級供料輕雜質含量要求有嚴格要求。隨著鈾-235豐度的提升,輕雜質含量也逐漸提升,HALEU產品超過指定豐度時,必須考慮凈化問題?;诂F有技術,可以考慮在精料后增加凈化級聯??梢钥紤]多種凈化技術,傳統凈化系統已經在工程中投運,探索新型凈化系統主要是為了降低成本、簡化工藝流程。
(1)建議明確HALEU產品質量要求,為濃縮工程設計、制定質量管理體系文件提供輸入。
HALEU產品質量要求是濃縮工程的關鍵輸入條件之一,濃縮工程的工藝技術方案、系統方案、設備選型等均受到HALEU產品質量要求的影響。產品質量要求主要包括六氟化鈾物料純度、鈾-235豐度、氣體輕雜質含量、金屬輕雜質含量等。系統臨界安全對鈾-235豐度敏感,當鈾-235豐度高于一定值時,需要選用指定的產品容器、遵守嚴格的操作規程才能保證系統安全平穩運行。
(2)建議根據HALEU與低濃鈾產品的不同點,開展鈾濃縮系統設計技術研究,重點開展級聯計算與水力學穩定性分析,實現技術突破和技術積累。
離心級聯長度對離心級聯穩定性有顯著影響,隨著離心級聯長度的增加,系統靜態穩定和動態穩定對系統參數提出更嚴格的要求。生產HALEU用的離心級聯長度明顯長于低濃鈾生產級聯,需要借助虛擬仿真等手段,開展級聯計算和水力學穩定性分析,確定關鍵設備的核心參數,判斷現有關鍵設備是否能夠滿足要求,是否需要研制新設備。同時,也需要開展系統啟動、異常處理、系統停機等工況模擬,制定詳細的操作規程,為系統正常運行提供基礎保障。
(3)建議論證增加凈化級聯的可行性。利用天然鈾生產濃縮鈾時,隨著鈾-235產品豐度的增加,氣體輕雜質和金屬輕雜質的含量也會迅速上升。離心機運行需要嚴格控制輕雜質含量,當濃縮鈾豐度達到一定水平時,需要在生產系統中增加凈化級聯,以確保產品質量滿足要求。需要根據產品豐度、雜質等要求確定是否需要增加凈化級聯,若需要的話,選用合理技術路線、工藝流程、生產規模,確保凈化系統與生產系統規模匹配,可靠性和經濟性滿足使用要求。