四川省重點城市PM_2.5-O₃復合污染的非線性相互作用

鮑冰逸 李友平 文燁 羅靜 鐘心宇 史凱

摘 要：為探究四川省PM2.5和O3相互作用演化的多尺度效應，并闡釋PM2.5-O3復合污染事件發生及演化的動力機制，應用去趨勢互相關分析（DCCA）對2015—2021年四川省15個重點城市高濃度的PM2.5和O3質量濃度數據進行分析。首先，PM2.5和O3質量濃度及超標天數年際變化的分析結果表明，PM2.5總體呈下降趨勢，O3總體在2015—2018年呈上升趨勢，但二者的超標天數均呈現不穩定的波動趨勢。其次，應用DCCA對2015—2021年各城市高濃度PM2.5和O3的相關性分析結果表明，二者相互作用的演化呈現出較強的長期持續性非線性特征，且各年份之間無較大差異。最后，進一步應用DCCA對各城市高濃度PM2.5和O3相關性隨時間尺度的演化趨勢進行分析，結果表明，DCCA指數的變化趨勢在各年份表現為良好一致性，均在1～12 h顯著上升，在12～28 h逐漸趨于平穩。本文結合自組織臨界（SOC）理論討論了PM2.5、O3時空演化的內在動力規律，認為四川省PM2.5-O3復合污染事件的發生受到大氣系統非線性SOC理論的控制，四川省獨特的氣象條件為SOC狀態的維持提供了穩定的外部環境。

關鍵詞：細顆粒物；臭氧；大氣復合污染；自組織臨界；去趨勢互相關分析

中圖分類號：X511 文獻標志碼：A 文章編號：1673-5072（2023）03-0244-09

自2013年《大氣污染防治行動計劃》實施以來，我國環境空氣質量，尤其是大氣顆粒物防治方面得到顯著改善，但區域大氣復合污染形勢依然嚴峻［1-2］。例如，Qin等［3］研究發現，2015—2019年長三角城市群PM2.5-O3同時超標的雙高污染事件發生存在顯著的時空異質性，區域大氣復合污染協同控制依然任重道遠。因此，深入研究區域PM2.5-O3復合污染相互作用的時空演化機制及特征，有助于制定更具針對性的PM2.5和O3污染防治策略。

PM2.5和O3的生成存在極其復雜的關聯，二者不僅有共同的前體物質，還通過多種大氣化學反應相互影響［4-5］。首先，PM2.5可以通過影響云的光學厚度、散射太陽輻射等因素改變光分解速率，從而直接影響O3的濃度［6］。其次，O3濃度升高將增強大氣氧化能力，產生生成二次氣溶膠所需要的各種光化學氧化劑，從而導致二次氣溶膠粒子的快速成核，助推PM2.5的爆發式增長［8-9］。此外，還有部分研究強調了氣溶膠參與非均相大氣化學反應過程，其表面提供了豐富的化學反應床，使光化學反應過程趨于復雜化，從而影響光化學反應進程及O3生成［10-11］。

PM2.5和O3的相互作用存在復雜的時間尺度效應。首先，在不同的時間尺度上，PM2.5和O3相互作用的主導機制會發生較大的變化。一方面，O3等光化學氧化劑促使二次氣溶膠粒子快速成核的光化學機制主要發生在從秒到小時的時間尺度上，Wang等［12］發現PM2.5小時質量濃度的爆發式增長主要發生在數小時的時間尺度上；另一方面，PM2.5通過散射和反射太陽輻射影響O3生成的動力機制會在日、周、月乃至更長的時間尺度上發生，Xing等［13］研究表明在1個月的時間尺度上氣溶膠直接效應（ADEs）會導致中國近地層O3濃度持續降低。其次，PM2.5和O3之間相互作用關系還與研究時間的長短密切相關。Zhao等［14］研究表明，在冬季3個月時間尺度上，O3濃度與PM2.5日極大值呈負相關，而Le等［15］研究表明，新型冠狀病毒肺炎（COVID-19）疫情期間中國北方PM2.5和O3在冬季22 d的時間尺度上呈正相關。

然而，在真實的大氣系統中，PM2.5與O3的演化不僅受到二者相互作用的影響，而且是污染源排放、氣象條件和區域輸送等綜合作用的結果［16-17］。例如，Chen等［18］研究表明，受到氣象差異的影響，PM2.5與O3的相關系數在溫暖季節小于0.4，而寒冷季節較弱或呈負相關。因此，結合氣象條件深入探究高濃度PM2.5和O3之間的非線性相互作用，這對于實現我國城市PM2.5和O3的協同控制有重要意義。

近年來，眾多學者利用分形等方法對城市污染物演化過程中的非線性展開了深入研究，其結果均表明污染物的演化呈現長期持續性、標度不變性和冪律分布等典型非線性特征。例如，Shi等［19］運用去趨勢互相關分析（Detrended Cross-Correlation Analysis，DCCA）方法探究了香港地區溫度、降水、PM10對環境二惡英演變的長期影響，結果表明環境二惡英與降水（或PM10）之間在1個月至1年的時間尺度上表現出長期的互相關關系，在超過一年的時間尺度沒有互相關關系。He［20］運用DCCA方法對香港城市和農村地區污染物與氣象因素分別進行了互相關檢驗，發現污染物與氣象之間在10年的時間尺度上具有長期互相關行為，且農村地區表現得更加明顯。進一步，一些學者利用自組織臨界（Self-Organized Criticality， SOC）理論科學解釋了城市污染物演化非線性特征產生的動力學根源。例如，Shi和Liu［21］基于SOC理論解釋了上海市PM10、SO2和NO2三種污染物長期演化中呈現分形特征的內在動力學機制。Chelani［22］在其綜述性論文中指出空氣污染演化出現長期持續性的原因完全可以由SOC理論進行解釋。因此，利用分形方法對區域PM2.5-O3復合污染進行刻畫，有助于深入揭示大氣復合污染條件下PM2.5和O3相互作用演化的內在規律。

本文針對成渝雙城經濟圈中四川省的重點城市，應用DCCA方法，結合當地氣象條件，分析了自2015—2021年高濃度PM2.5和O3在不同時間尺度上的非線性相關特征的差異性變化，并進一步根據SOC理論闡明了四川省重點城市PM2.5-O3復合污染發生的演化特征及其動力學成因，以期為建立城市大氣復合污染物協同控制策略提供科學依據。

1 研究區域與數據

成渝雙城經濟圈中四川省的15個重點城市包括成都、德陽、瀘州、南充、宜賓、綿陽、自貢、達州、廣安、樂山、眉山、內江、遂寧、雅安、資陽。這些城市主要分布于四川省東部的四川盆地內部及周邊，主要氣候類型為亞熱帶季風氣候［23］。根據中國氣象局氣象信息綜合處理系統（http：//cma.gjzwfw.gov.cn/）顯示，2015—2021年該區域平均溫度為17.66～18.41 ℃，平均相對濕度為76.72%～79.63%，大氣氣壓穩定，地表平均風速為1.12～1.59 m·s-1，較大頻率出現靜風現象。

2013年國務院頒布《大氣污染防治行動計劃》后，四川省政府于2013年簽訂了《四川省大氣污染防治目標責任書》，并于2014年正式出臺《四川省大氣污染防治行動計劃實施細則》，多次開展了大量針對性的大氣污染防治專項行動。本文主要研究《大氣污染防治行動計劃》的實施對四川省空氣質量演化過程帶來的影響。考慮到政策實施效果的滯后性和數據的可獲取性，本文選取2015年1月1日至2021年12月31日各城市監測站點PM2.5和O3小時平均質量濃度（以下簡稱“質量濃度”）數據作為研究數據，該數據來源于全國城市空氣質量數據服務平臺（http：//mee.gjzwfw.gov.cn/）。由于儀器校準、停電和故障等因素導致個別數據缺失，缺失比例約為0.10%，對于缺失的數據，利用該數據前后時刻監測濃度值的算術平均值進行補充。

2 研究方法

2.1 去趨勢互相關分析方法

由于污染物演變過程的復雜性，現有的大氣化學模型難以滿足研究數據高精度的要求，在極端條件下還可能導致空氣質量預測的偏差［24］。為了避免研究時間序列的多尺度效應非平穩特征造成的偽相關，2008年Podobnik等［25］提出了DCCA方法，對于2個非平穩時間序列，該方法通過去除不同時間尺度下序列中的趨勢特征，從而消除序列的非平穩性。目前，DCCA方法也廣泛應用于金融［26］、醫療［27］、生物［28］、氣候［29］等多個領域。該方法主要研究序列中DCCA波動函數F（s）與時間尺度s之間是否存在如下關系：ln［F（s）］∝αln（s），其中，α即DCCA指數，其值定量地描述了2個序列之間相互作用的長期持續性，當α=0.5時，表明2個序列彼此毫無關聯，一個序列任意時刻的值的變化不會對另一序列任意時刻的值造成影響；當α>0.5時，2組序列存在正相關且以冪律形式在一定時間尺度上長期存在，這意味著如果一個序列在某個時間尺度上存在一個增長（減小）趨勢，使另一組序列在隨后的時間上也存在增長（減小）的趨勢，且α越大，這種長期持續性強度就越大；當α<0.5時，則意味著2個序列之間具有反持久性的長期冪律相關性。

2.2 PM2.5和O3極大值序列生成方法

上述關于PM2.5和O3的DCCA分析利用的是污染物同步的質量濃度數據。實際過程中，由于高濃度污染物的健康效應，更希望關注高濃度的PM2.5和O3之間的相關性。而高濃度污染物的形成強烈依賴于時間尺度，因此，需要針對不同時間尺度研究高濃度PM2.5和O3之間的非線性相互作用的變化。

為了獲得不同時間尺度下PM2.5和O3同步動態的高濃度值，本文采用Muchnik等［30］提出的不同間隔周期極大值序列生成的方法進行分析。圖1展示了48 h內1組PM2.5、O3序列以4 h為間隔周期的極大值序列生成方法。具體做法為：針對PM2.5和O3原始質量濃度數據（圖1a），以4 h為間隔周期對原始數據進行分割。在每個4 h的分割區間內，分別標示并提取PM2.5和O3原始數據的極大值，從而獲得一個新的極大值序列（圖1b），其反映的是PM2.5和O3在4 h間隔周期下的高濃度值時間序列。類似于圖1的方法，通過改變間隔周期的長度，就能獲得不同間隔周期時間尺度下高濃度的PM2.5和O3時間序列。當改變不同的間隔周期尺度時，就可利用DCCA模型計算相應的DCCA指數，該指數隨間隔時間的變化而變化，其反映了不同時間尺度下高濃度PM2.5和O3的相互作用關系。

2.3 自組織臨界理論

自組織臨界（SOC）理論是Bak等［31］提出的新概念，該理論從宏觀整體性的角度闡釋了復雜系統演化產生冪律特征及產生長期持續性的動力根源，認為復雜系統內的時空關聯函數會在宏觀上涌現出長期持續性和冪律分布規律。著名的沙堆模型可用來形象地說明SOC形成的過程及特點：讓沙子一顆一顆地落在平面并逐漸形成一個沙堆，初始階段，沙粒的下落只是造成沙堆體積的不斷增大。然而當沙堆增大到一定程度時，其停止增長并達到臨界狀態，此時，對于新添沙粒造成的結果是無法預料的。新添的沙粒可能會堆積在沙堆上，還可能造成沙堆小范圍的滑坡甚至引發更大規模的崩塌事件。此時，沙堆崩塌的規模與其發生的頻率呈現典型的冪律分布。目前，該理論已被廣泛運用到地震［32］、水華暴發［33］、大氣污染［34］等災難性事件發生機制的解釋中。

大量研究已經證明了各種大氣污染物的波動并非隨機，而是在統計上遵循典型的冪律分布［35］。而污染事件發生規模在統計上呈冪律分布可以作為該大氣系統演化達到SOC狀態的表征，表現為污染事件發生的頻率隨著其規模大小呈現冪指數下降。如果污染濃度序列的時空演化具有SOC特性，則需滿足關系式：lg［P（ΔcΔc0）］∝-Δλlg（Δc），其中，Δc表示污染物濃度波動值，P表示大于某一污染物波動值，Δc0表示出現的概率，λ表示標度指數。

3 結 果

3.1 PM2.5和O3質量濃度及超標天數年際變化

圖2展示了2015—2021年四川省重點城市PM2.5和O3質量濃度及平均超標天數的年度變化過程。2015—2021年O3質量濃度（此處采用O3日最大八小時數據）分別為：80、87、90、93、83、86、84 μg·m－3，平均超標天數分別為：21.07、20.60、25.13、29.13、20.00、21.93、16.33 d，總體呈不穩定的波動變化，其中，在2015—2018年呈現上漲趨勢，2019年O3質量濃度出現明顯下降，主要得益于2018年《打贏藍天保衛戰三年行動計劃》的實施。2015—2021年PM2.5平均質量濃度分別為：56、55、49、43、39、35、36 μg·m－3，平均超標天數分別為：77.80、85.40、65.47、49.27、34.73、24.80、35.00 d，其質量濃度總體呈現下降趨勢，超標天數在2016—2020年逐步下降，但在2021年仍存在反彈趨勢。以上結果表明，近年來，四川省重點城市PM2.5和O3質量濃度并未呈現同步下降趨勢，O3、PM2.5超標天數年度變化也并未明顯遞減，實現二者的協同控制具有復雜性與艱巨性［36］。

3.2 PM2.5和O3極大值的DCCA分析

首先以成都市為例，利用PM2.5和O3極大值序列生成方法，分別以1、4、8、12、16、20、24、28 h為間隔周期（其中1 h間隔周期正是原始濃度同步數據），利用DCCA方法對不同間隔周期下高濃度PM2.5與O3的相互作用進行分析。同時，為了檢驗DCCA方法是否真實地反映非平穩序列間相互作用的長期持續性特征，將PM2.5與O3原始質量濃度時間序列進行隨機重排后再對其進行DCCA分析。結果如圖3所示：成都市2015—2021年不同時間尺度下PM2.5和O3原始序列和隨機重排序列的ln［F（s）］∝ln（s）關系呈現出顯著的線性，各時間尺度下PM2.5和O3質量濃度原始序列的DCCA指數α分別為1 h（0.87）、4 h（0.94）、8 h（0.91）、12 h（0.92）、16 h（1.05）、20 h（1.06）、24 h（1.08）、28 h（1.09），均顯著高于0.5，說明成都市PM2.5和O3的相互作用展現出較強的長期持續性特征。而隨機重排序列在各時間尺度下DCCA指數α分別為1 h（0.50）、4 h（0.50）、8 h（0.53）、12 h（0.52）、16 h（0.52）、20 h（0.49）、24 h（0.50）、28 h（0.52），均接近0.5，這說明重排后的序列完全隨機，重排序列之間不存在內部關聯性，對比可知DCCA方法可以有效地揭示PM2.5與O3原始序列間的相互作用在較長時間尺度上的長期持續性。

然后，對2015—2021年四川省各重點城市分別進行DCCA分析，結果如表1所示：各年份PM2.5與O3相互作用的DCCA指數α的均值均顯著大于0.5，這意味著總體而言，四川省重點城市PM2.5和O3之間的相互作用具有較強的長期持續性，即過去時刻PM2.5（O3）濃度的變化會對未來一定時間尺度內O3（PM2.5）濃度變化產生持續性影響。為了檢驗DCCA指數的空間分布，應用小數據量的Shapiro-Wilk正態分布檢驗方法，對各年份的DCCA指數的正態性進行檢驗。檢驗結果表明，各樣本呈正態分布。此外，t檢驗表明，各年份不同城市的DCCA指數不存在顯著差異。此結果表明，2015—2021年四川省重點城市PM2.5與O3相互作用的DCCA指數并未發生較大變化，即使在2020年COVID-19疫情期間PM2.5與O3的前體物大幅減排的情況下［37］，PM2.5和O3相互作用的DCCA指數也并未顯著降低。

進一步對四川省15個重點城市2015—2021年高濃度PM2.5和O3進行DCCA分析，其DCCA指數α隨間隔周期變化的結果如圖4所示：首先，在不同年份不同間隔周期下，α的波動趨勢呈現較好的一致性，且總體波動范圍介于0.87～1.13，這說明高濃度PM2.5與O3的相互作用表現為較強的長期持續性，且在各年度之間差異不大；其次，隨著時間間隔的增大，α值呈現規律的波動變化，在1～12 h時間間隔內呈快速上漲趨勢，而后在12～28 h時間間隔內逐漸趨于平穩。

3.3 PM2.5和O3質量濃度波動的SOC分布特征

為了驗證四川省2015—2021年PM2.5和O3質量濃度演化的內在動力學機制，進一步對二者濃度波動的宏觀統計規律進行研究。圖5首先以成都市為例分別展示了PM2.5和O3質量濃度波動（Δc）的累積頻率統計分布。在雙對數坐標中，PM2.5和O3質量濃度波動呈現良好的冪律分布，冪律分布標度指數λ分別為2.78、3.91。對四川省各重點城市分別進行分析，得到PM2.5和O3質量濃度波動冪律分布標度指數λ分別為德陽（2.50，3.60）、瀘州（2.70，3.88）、南充（2.34，3.54）、宜賓（2.56，3.72）、綿陽（2.71，3.66）、自貢（2.53，3.65）、達州（2.43，3.67）、廣安（2.61，3.79）、樂山（2.45，3.43）、眉山（2.39，3.40）、內江（2.66，3.90）、遂寧（2.51，3.47）、雅安（2.58，3.73）、資陽（2.60，3.69），各城市標度指數存在一定差異，采用針對小數據量的Lilliefors檢驗方法對各標度指數進行分析，結果表明，各標度指數在95%的置信區間上服從正態分布。因此，總體而言，可以認為各城市PM2.5和O3質量濃度波動的累計頻率分布均服從冪律結構。復雜系統統計特征呈現冪律分布可以作為該系統演變達到SOC狀態的標志。因此以上結果表明，2015—2021年四川省重點城市PM2.5和O3的演化可能遵循SOC的一般規律。

4 討 論

上述結果表明，不同城市高濃度PM2.5和O3相互作用的演化呈現顯著的長期持續性，且二者濃度波動的累計頻率分布均服從冪律結構。這表明二者相互作用的演化不僅受到微觀大氣化學機制的影響，同時也是不同時間尺度下宏觀動力學相互聯系的結果。因此，為進一步闡述四川省重點城市大氣復合污染系統中高濃度PM2.5和O3相互作用的動力演化過程，本文結合SOC機制進行類比分析。

第一，大氣復合系統是一個開放性耗散結構體系，人類生產生活排放的一次污染物為該系統提供物質和能量。例如，NOX、VOCs等一次污染物通過各種大氣光化學反應途徑生成PM2.5和O3，此過程類比于向沙堆中持續投入沙粒。同時，大氣系統又通過多種途徑對二次污染物進行耗散。例如，高濃度O3增強大氣氧化能力，促進光化學反應發生，該過程O3迅速消耗；顆粒物在降水洗刷作用下從大氣系統中除去。此過程類比于沙堆中滑落的沙粒。第二，大氣復合系統中的污染物組元能通過各種物理、化學機制形成短程近鄰相互作用。O3可以通過影響各種氧化劑的濃度來影響NO-3、SO2-4和二次氣溶膠的形成。相應地，PM2.5可以通過影響大氣動力學、光解速率、云光學厚度和非均相反應過程等直接或間接地影響O3的形成。此過程類比于沙堆中沙粒間的相互擠壓應力作用。第三，在靜穩天氣條件下，PM2.5和O3之間的短程近鄰相互作用會推動整個大氣系統自發演化到臨界狀態并鎖定該狀態，此時，系統外任何微小的擾動都可能造成遍及全局的連鎖反應，當系統向臨界狀態演化時，系統內各組元（PM2.5、O3）間的短程近鄰相互作用將演化出長期持續性特征。此過程類比于沙堆中沙粒間局域的擠壓應力作用導致沙堆系統自發地演化至SOC狀態。最后，當整個大氣復合污染系統達到臨界狀態時，大氣污染物輸入和輸出耗散結構的時空關聯函數表現為冪律形式，只要靜穩天氣的外界氣象條件沒有發生根本改變，大氣復合污染的臨界狀態將持續鎖定，這是大氣復合污染中污染組元（PM2.5和O3）之間相互作用的長期持續性特征所決定的。此過程類比于沙堆崩塌規模與頻率之間展示出的冪律分布。

四川省重點城市2015—2021年大氣層結構穩定，在這種靜穩天氣狀態的持續控制下，污染物在區域內部的傳輸及其向外的擴散均受到阻礙，這樣的氣象條件促進了PM2.5和O3的不斷積累。PM2.5和O3濃度波動的概率統計分布表現類似于具有SOC特性的沙堆系統所展示的冪律分布，這是SOC復雜系統所具有的通性。所以，四川省重點城市PM2.5和O3時空演化的主導動力機制可能來自于大氣系統中的非線性疊加作用。從非線性理論的角度來看，高濃度PM2.5和O3的發生是區域復雜大氣系統演化過程中存在的一種宏觀涌現現象。高濃度PM2.5和O3的相互作用在1～12 h的時間尺度內顯著上升，12～28 h逐漸趨于平穩，表現出較強的長期持續性特征，該現象說明日尺度上的光化學反應是推動PM2.5-O3復合污染快速演化的重要推動力，而更長時間尺度上的強烈長期持續性主要受制于大氣復合系統的SOC機制。

總體而言，四川省重點城市2015—2021年高濃度PM2.5和O3相互作用的演化規律特征表明，PM2.5-O3復合污染的涌現并非偶然，而是在特定氣象條件下大氣復合污染非線性演化的必然結果。大氣復合污染的SOC機制實質上反應的是盆地區域城市大氣系統中PM2.5和O3的非線性累積過程。大氣復合污染SOC機制的長期動力學鎖定，導致四川盆地PM2.5和O3復合污染事件時有發生。準確識別四川盆地大氣復合污染的SOC特征將有助于科學評估未來PM2.5和O3復合污染發生的風險。

參考文獻：

［1］ 陳郁兵，吳波，張嬌，等.COVID-19疫情發生對森林生態系統中O3混沌演化的影響［J］.西華師范大學學報（自然科學版），2022，43（1）：9-17.

［2］ 李彥輝，吳波，張嬌，等.COVID-19疫情對張家界森林公園PM2.5/PM10演化的影響［J］.西華師范大學學報（自然科學版），2021，42（4）：339-347.

［3］ QIN Y，LI J Y，GONG K J，et al.Double high pollution events in the Yangtze River Delta from 2015 to 2019：characteristics，trends，and meteorological situations［J］.The Science of the Total Environment，2021，792：148349.

［4］ 張嬌，史凱，吳波，等.O3與PM2.5/PM10多時間尺度相關的多重分形及環境意義［J］.環境科學與技術，2021，44（11）：25-36.

［5］ ZHANG J，LI Y P，LIU C Q，et al.A study of cross-correlations between PM2.5 and O3 based on Copula and Multifractal methods［J］.Physica A，2022，589：126651.

［6］ ZHU J，CHEN L，LIAO H，et al.Correlations between PM2.5 and ozone over China and associated underlying reasons［J］.Atmosphere，2019，10：352.

［7］ CHU B，MA Q，LIU J，et al.Air pollutant correlations in China：secondary air pollutant responses to NOx and SO2 control［J］.Environmental Science & Technology Letters，2020，7：695-700.

［8］ JIA M W，ZHAO T L，CHENG X H，et al.Inverse relations of PM2.5 and O3 in air compound pollution between cold and hot seasons over an urban area of east China［J］.Atmosphere，2017，8：59.

［9］ FU X，WANG T，GAO J，et al.Persistent heavy winter nitrate pollution driven by increased photochemical oxidants in northern China［J］.Environmental Science and Technology，2020，54：3881-3889.

［10］QU Y W，WANG T J，CAI Y F，et al.Influence of atmospheric particulate matter on ozone in Nanjing，China：observational study and mechanistic analysis［J］.Advances in Atmospheric Sciences，2018，35（11）：1381-1395.

［11］XU J，ZHANG Y H，ZHENG S Q，et al.Aerosol effects on ozone concentrations in Beijing：a model sensitivity study［J］.Journal of Environmental Sciences，2012，24（4）：645-656.

［12］WANG Y S，YAO L，WANG L L，et al.Mechanism for the formation of the January 2013 heavy haze pollution episode over central and eastern China［J］.Science China，2014，57（1）：14-25.

［13］XING J，WANG J D，MATHUR R，et al.Impacts of aerosol direct effects on tropospheric ozone through changes in atmospheric dynamics and photolysis rates［J］.Atmospheric Chemistry and Physics，2017，17（16）：9869-9883.

［14］ZHAO H，ZHENG Y F，LI C.Spatiotemporal distribution of PM2.5 and O3 and their interaction during the summer and winter seasons in Beijing，China［J］.Sustainability，2018，10（12）：1-17.

［15］LE T H，WANG Y，LIU L，et al.Unexpected air pollution with marked emission reductions during the COVID-19 outbreak in China［J］.Science，2020，369（6504）：702-706.

［16］王英，李令軍，李成才.北京大氣能見度和消光特性變化規律及影響因素［J］.中國環境科學，2015，35（5）：1310-1318.

［17］羅悅函，趙天良，孟凱，等.華北平原和山區城市PM2.5和O3變化關系比較分析［J］.中國環境科學，2021，41（9）：3981-3989.

［18］CHEN K，ZHOU L，CHEN X D，et al.Acute effect of ozone exposure on daily mortality in seven cities of Jiangsu province，China：no clear evidence for threshold［J］.Environmental Research，2017，155：235-241.

［19］SHI K.Detrended cross-correlation analysis of temperature，rainfall，PM10 and ambient dioxins in Hong Kong［J］.Atmospheric Environment，2014，97：130-135.

［20］HE H D.Multifractal analysis of interactive patterns between meteorological factors and pollutants in urban and rural areas［J］.Atmospheric Environment，2016，149：47-54.

［21］SHI K，LIU C Q.Self-organized criticality of air pollution［J］.Atmospheric Environment，2009，43（21）：3301-3304.

［22］CHELANI A.Long-memory property in air pollutant concentrations［J］.Atmospheric Research，2016，171：1-4.

［23］陳忠升，高翊富，趙仕梅.1960—2017年成渝經濟區氣候變化時空特征分析［J］.西華師范大學學報（自然科學版），2019，40（3）：296-303.

［24］LIU C Q，SHI K.A review on methodology in O3-NOX-VOC sensitivity study［J］.Environmental Pollution，2021，291：118249.

［25］PODOBNIK B，STANLEY H E.Detrended cross-correlation analysis：a new method for analyzing two non-stationary time series［J］.Physical Review Letters，2008，100（8）：084102.

［26］苑瑩，王海英，莊新田.基于非線性相依的市場間金融傳染度量：測度2015年中國股災對重要經濟體的傳染效應［J］.系統工程理論與實踐，2020，40（3）：545-558.

［27］CHEN Y Y，CAI L H，WANG R F，et al.DCCA cross-correlation coefficients reveals the change of both synchronization and oscillation in EEG of Alzheimer disease patients［J］.Physica A：Statistical Mechanics and Its Applications，2018，490：171-184.

［28］LIANG Y Y，LIU S Y，ZHANG S L.Geary autocorrelation and DCCA coefficient：application to predict apoptosis protein subcellular localization via PSSM［J］.Physica A：Statistical Mechanics and Its Applications，2017，467.

［29］劉春瓊，劉萍，吳生虎，等.基于DCCA方法分析氣候變化對四川省糧食產量的影響［J］.中國農業氣象，2016，37（1）：43-50.

［30］MUCHNIK L，BUNDE A，HAVLIN S.Long term memory in extreme returns of financial time series［J］.Physica A：Statistical Mechanics and Its Applications，2009，388（19）：4145-4150.

［31］BAK P，TANG C，WIESENFELD K.Self-organized criticality：an explanation of the 1/f noise［J］.Physics Review Letters，1987，59（4）：381-384.

［32］姚令侃，黃藝丹.山地系統災變行為自組織臨界性研究［J］.西南交通大學學報，2016，51（2）：313-330.

［33］劉信安，馬艷娥，陳雙扣，等.用準真實沙堆模型的自組織臨界特性研究流域水華暴發行為［J］.自然科學進展，2005，15（12）：1441-1446.

［34］吳波，劉春瓊，張嬌，等.COVID-19期間區域大氣高污染發生的非線性動力機制［J］.中國環境科學，2021，41（5）：2028-2039.

［35］史凱.成都市一次重度灰霾期間大氣PM2.5的自組織臨界特性［J］.環境科學學報，2014，34（10）：2645-2653.

［36］吳波，劉春瓊，張嬌，等.大氣復合污染重現時間間隔的自組織演化機制［J］.環境科學與技術，2020，43（12）：79-89.

［37］WU B，LIU C Q，DU J，et al.The multifractal evaluation of PM2.5-O3 coordinated control capability in China［J］.Ecological Indicators，2021，129：107877.

Abstract：To explore the multiple scale effects of interaction between particulate matter （PM2.5） and ozone （O3），and explain the dynamic mechanism of the occurrence and evolution of compound pollution events in Sichuan province，detrended cross-correlation analysis （DCCA） is applied to analyze the mass concentration data of highly concentrated PM2.5 and O3 in 15 key cities of Sichuan province from 2015 to 2021.Firstly，the analysis results of the annual changes of O3 and PM2.5 mass concentration and the number of days exceeding the standard show that the concentration of PM2.5 has maintained a downward trend whereas O3 has been on an upward trend from 2015 to 2018，but the number of days exceeding the standard have both presented an unstable fluctuation trend.Secondly，DCCA is employed to analyze the correlation between the high concentration of PM2.5 and O3 in each city from 2015 to 2021.The results indicate that the evolution of their interaction is characterized by strong long-term sustainability and nonlinear feature，and there is no significant difference between each year.Finally，DCCA is further applied to analyze the evolution trend of the correlation between the high concentration of PM2.5 and O3 under time scale in key cities of Sichuan province.The results reveal that the variation trend of DCCA scaling exponent has shown good consistency in all these years，rising significantly in 1～12 h and tending to be stable in 12～28 h.This paper discusses the internal dynamic mechanism of evolution of PM2.5 and O3 by self-organized criticality （SOC） theory，and believes that the occurrence of PM2.5-O3 compound pollution events in Sichuan province is controlled by the nonlinear SOC theory of atmospheric system，and the unique meteorological conditions in Sichuan province have provided a stable external environment for the maintenance of SOC state.

Keywords：fine particulate matter；ozone；atmospheric compound pollution；self-organized criticality；detrended cross-correlation analysis

基金項目：國家自然科學基金項目（52160024）；湖南省自然科學基金項目（2022JJ30475）；吉首大學校級科研基金項目（JGY2022074）

作者簡介：鮑冰逸（1997—），女，碩士研究生，主要從事應用統計方面的研究。

通信作者：史凱（1980—），男，教授，碩士生導師，主要從事大氣環境非線性和復雜性研究。E-mail：einboplure@163.com

引文格式：鮑冰逸，李友平，文燁，等.四川省重點城市PM2.5-O3復合污染的非線性相互作用［J］.西華師范大學學報（自然科學版），2023，44（3）：244-252.