長(zhǎng)江三角洲地區(qū)污染物輸送對(duì)南京臭氧影響的定量分析

摘要 近年來南京O3污染逐漸加劇，為了了解本地及周邊城市排放對(duì)南京O3的影響，本研究利用源導(dǎo)向的WRF／CMAQ區(qū)域空氣質(zhì)量模型對(duì)長(zhǎng)三角2018年3—10月O3污染季節(jié)的空氣質(zhì)量進(jìn)行了模擬。通過追蹤長(zhǎng)三角41個(gè)城市的排放，探究了長(zhǎng)三角地區(qū)對(duì)南京O3的傳輸特征以及不同風(fēng)向下的來源貢獻(xiàn)。結(jié)果表明：研究期間南京O3非污染日和污染日的本地貢獻(xiàn)差異不大，分別為56．8％和49．5％;而污染發(fā)生時(shí)周邊城市對(duì)南京O3的貢獻(xiàn)由36．4％增加至46．3％，長(zhǎng)三角以外地區(qū)的貢獻(xiàn)由6．8％減少至4．7％。;南京O3污染日江蘇省內(nèi)對(duì)其貢獻(xiàn)占73．1％，而浙江省、安徽省和上海市分別貢獻(xiàn)了10．8％、10．5％和0．95％。污染期間南京本地分別由NOx和VOCs作為前體物生成O3（分別記為O3N和O3V）的貢獻(xiàn)比率約為7∶13，說明南京本地VOCs對(duì)O3生成貢獻(xiàn)較大。污染日期間東南風(fēng)和東北風(fēng)占比分別為38．0％和35．9％，當(dāng)主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)闁|北風(fēng)時(shí)，上風(fēng)向城市揚(yáng)州對(duì)其貢獻(xiàn)達(dá)13．6％;主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)闁|南風(fēng)時(shí)，上風(fēng)向城市常州（7．3％）、鎮(zhèn)江（7．0％）和無錫（6．5％）對(duì)南京O3的貢獻(xiàn)較大。因此，南京O3污染控制應(yīng)考慮根據(jù)不同風(fēng)向?qū)ι巷L(fēng)向城市群的區(qū)域聯(lián)防聯(lián)控控制策略。

關(guān)鍵詞O3;南京;區(qū)域輸送;源導(dǎo)向模式

長(zhǎng)江三角洲地區(qū)（簡(jiǎn)稱長(zhǎng)三角）是我國(guó)經(jīng)濟(jì)發(fā)展迅速的發(fā)達(dá)城市群之一。由于城市化進(jìn)程較快、人口密集度較高，該地區(qū)工業(yè)耗煤量、工業(yè)廢氣排放量、機(jī)動(dòng)車保有量和建筑工地?cái)?shù)量增加，臭氧（O3）和細(xì)顆粒物（PM2．5）等污染事件頻繁出現(xiàn)（Tie et al.，2006;漏嗣佳等，2010;黃乾和王海波，2019;王莼璐等，2021）。自2013年發(fā)布《大氣污染防治行動(dòng)計(jì)劃》以來，PM2．5濃度下降明顯（Wang et al.，2020），然而，因光化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)生的O3問題卻呈現(xiàn)日益嚴(yán)重的趨勢(shì)，成為該地區(qū)大氣環(huán)境研究的熱點(diǎn)問題（Lu et al.，2020;Shi et al.，2020;劉寧微等，2021;Qin et al.，2021;朱彬等，2021）。

在氣象條件作用下，O3及其前體物氮氧化物（NOx）和揮發(fā)性有機(jī)物（VOCs）在不同城市、地區(qū)甚至更遠(yuǎn)的區(qū)域之間傳輸。在不同區(qū)域間的傳輸稱之為區(qū)域間傳輸，在同一區(qū)域內(nèi)不同城市之間的傳輸稱之為區(qū)域內(nèi)傳輸，又稱為城市間傳輸。當(dāng)前研究O3傳輸?shù)姆椒ㄖ饕强諝赓|(zhì)量模型，如Streets et al.（2007）用CMAQ模型定量估計(jì)了2008年北京奧運(yùn)會(huì)期間周圍地區(qū)對(duì)北京O3的貢獻(xiàn)，發(fā)現(xiàn)在奧林匹克體育場(chǎng)場(chǎng)館發(fā)生高O3事件期間，平均約有35％～60％的O3可歸因于北京以外的輸送貢獻(xiàn)，鄰近的河北省、山東省和天津市都對(duì)北京的空氣質(zhì)量有較大影響，在南方持續(xù)吹來的風(fēng)中，河北省可貢獻(xiàn)北京20％～30％的O3濃度。Cheng et al.（2011）研究了利用CALPUFF空氣質(zhì)量模型，模擬測(cè)算了長(zhǎng)三角區(qū)域內(nèi)城市間一次污染跨界輸送影響過程，發(fā)現(xiàn)SO2、NOx和PM10的非本市貢獻(xiàn)都在40％以上，長(zhǎng)三角城市較多并且相對(duì)密集，地勢(shì)平坦，各城市之間大氣污染相互傳輸較為顯著。Li et al.（2022）研究了2020年8月南京的一次O3污染過程，發(fā)現(xiàn)本地排放和傳輸分別占非背景O3的38％和62％。總體而言，當(dāng)前研究都表明輸送對(duì)O3污染有重要貢獻(xiàn)，但目前多數(shù)研究主要針對(duì)特定城市或區(qū)域的一特定時(shí)間段內(nèi)的O3污染過程進(jìn)行研究，缺少在不同風(fēng)向下來源貢獻(xiàn)的分析。由于風(fēng)向風(fēng)速對(duì)輸送過程有重要影響，在不同風(fēng)向下O3的源區(qū)有較大的差異，因此探究不同風(fēng)向下O3的來源貢獻(xiàn)，可以更全面地了解輸送對(duì)O3的貢獻(xiàn)，并為O3污染的有效控制提供具有針對(duì)性的科學(xué)依據(jù)。

本研究使用源導(dǎo)向的WRF／CMAQ化學(xué)傳輸模型，對(duì)長(zhǎng)三角2018年3—10月的空氣質(zhì)量進(jìn)行了模擬，追蹤長(zhǎng)三角41個(gè)城市的排放源，解析出長(zhǎng)三角污染物城市間傳輸對(duì)南京O3的影響和不同風(fēng)向下的來源貢獻(xiàn)。將不同風(fēng)向的傳輸來源結(jié)果進(jìn)行分析，可以更好地了解傳輸?shù)奶卣鳎@將有助于區(qū)域協(xié)同空氣污染控制策略的制定，為科學(xué)精準(zhǔn)改善該區(qū)域的空氣質(zhì)量提供科學(xué)依據(jù)。

1 資料和方法

1．1 模型介紹

本研究中應(yīng)用的源導(dǎo)向CMAQ模型基于CMAQv5．0．2。CMAQv5．0．2最初由美國(guó)環(huán)境保護(hù)署（EPA）開發(fā)（http：／／www.cmascenter.org／cmaq）。為了提高模型預(yù)測(cè)二次PM2．5形成（包括SNA和SOA）的能力，對(duì)原始CMAQv5．0．2進(jìn)行了一些更改，包括硫酸鹽和硝酸鹽的非均相生成、異戊二烯氧化反應(yīng)進(jìn)行了更詳細(xì)的處理等（Hu et al.，2016，2017）。

改進(jìn)的源導(dǎo)向的CMAQ模型通過計(jì)算所有大氣過程（包括排放、傳輸、氣相和顆粒相化學(xué)、氣體到顆粒的轉(zhuǎn)化和沉降）分別跟蹤來自不同地區(qū)的一次顆粒物和二次無機(jī)氣溶膠。對(duì)于一次顆粒物，該模型通過向所在地區(qū)的排放源中添加非反應(yīng)性示蹤劑（其排放率為總一次顆粒物排放的0．001％）來跟蹤從不同地區(qū)排放的一次顆粒物，該比率的確定是為了確保粒徑和質(zhì)量不會(huì)顯著改變以影響化學(xué)和沉降過程。然后，通過模擬示蹤劑濃度來計(jì)算不同地區(qū)來源中一次顆粒物的質(zhì)量濃度（Hu et al.，2015）。對(duì)于二次污染物，本模式通過擴(kuò)展化學(xué)機(jī)制，來追蹤不同地區(qū)排放的所有化學(xué)反應(yīng)，根據(jù)化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)物確定其來源（Shi et al.，2017）。源導(dǎo)向的CMAQ模型基于改進(jìn)的O3源分配方法，估算不同地區(qū)排放物對(duì)O3濃度的貢獻(xiàn)，該方法基于NOx控制區(qū)、VOC控制區(qū)和過渡區(qū)，將每個(gè)時(shí)間步的O3形成歸因于前體物NOx和VOCs，產(chǎn)物分別被標(biāo)記為O3N和O3V（Chen et al.，2019）。在模型中利用示蹤劑估算不同區(qū)域?qū)3N和O3V的貢獻(xiàn)，然后通過O3N和O3V的貢獻(xiàn)來確定O3濃度的區(qū)域貢獻(xiàn)。此方法以排放源為導(dǎo)向來計(jì)算源區(qū)域?qū)δ繕?biāo)區(qū)域的貢獻(xiàn)，源區(qū)域由前體物生成的O3傳輸?shù)侥繕?biāo)區(qū)域，以及前體物傳輸?shù)侥繕?biāo)區(qū)域再生成O3，都被計(jì)為源區(qū)域?qū)δ繕?biāo)區(qū)域的貢獻(xiàn)。該方法在先前的研究中被使用（Wang et al.，2019;Gong et al.，2021;Li et al.，2022）。

長(zhǎng)三角包括三省一市，分別是上海市、江蘇省的13個(gè)城市（南京、無錫、徐州、常州、蘇州、南通、連云港、淮安、鹽城、揚(yáng)州、鎮(zhèn)江、泰州和宿遷），安徽省的16個(gè)城市（合肥、蕪湖、蚌埠、淮南、馬鞍山、淮北、銅陵、安慶、黃山、滁州、阜陽、宿州、六安、亳州、池州和宣城）以及浙江省的11個(gè)城市（杭州、寧波、溫州、嘉興、湖州、紹興、金華、衢州、舟山、臺(tái)州和麗水）。為了全面了解長(zhǎng)三角傳輸對(duì)南京O3的影響，我們將全部41個(gè)城市都進(jìn)行了標(biāo)記，進(jìn)而量化每個(gè)城市的污染物排放（包括排放清單中的所有物種）對(duì)南京O3的貢獻(xiàn)。城市在模擬區(qū)域的位置如圖1b所示。

1．2 模型設(shè)置

圖1a顯示了本研究的兩層嵌套模擬區(qū)域，最外層的模擬區(qū)域覆蓋了整個(gè)東亞地區(qū)（包括了中國(guó)大部分區(qū)域、以及日本、韓國(guó)、朝鮮等），水平分辨率為36 km，網(wǎng)格數(shù)為137×107個(gè)。第二層模擬區(qū)域（圖中d02）包括中國(guó)東部（華北平原、長(zhǎng)三角和東南地區(qū)），水平分辨率為12 km，網(wǎng)格數(shù)為202×107個(gè)。圖1b顯示了長(zhǎng)三角41個(gè)城市的位置。化學(xué)傳輸模式在垂直方向上均分為不等距18層粗網(wǎng)格，其中8層分布于1 km以下，分辨率較高以便更好地描述大氣邊界層結(jié)構(gòu)，地面層高度約35 m。氣相化學(xué)反應(yīng)機(jī)理為改進(jìn)的SAPRC99，氣溶膠機(jī)理為AERO6。

本研究模擬時(shí)段為2018年的3—10月，模式每次運(yùn)行一個(gè)月，在每個(gè)月份提前5 d運(yùn)行模式，用于穩(wěn)定模式從而減少初始條件及邊界條件帶來的誤差。

氣象輸入文件由WRF（the Weather Research and Forecasting Model，v3．8．1）產(chǎn)生，為化學(xué)傳輸模式提供各種氣象參數(shù)，WRF模型和CMAQ模型使用相同的水平模擬域，數(shù)據(jù)垂直層分為不等距35層。NCEP的再分析資料作為氣象初始和邊界條件，GFS水平分辨率為1°×1°，時(shí)間分辨率為6 h。其他的輸入數(shù)據(jù)，包括土地利用和植被覆蓋度資料來源于WRF默認(rèn)數(shù)據(jù)。

源排放清單是空氣質(zhì)量模式必需的數(shù)據(jù)，也是影響模型效果的關(guān)鍵輸入。本研究的模擬區(qū)域包括中國(guó)大部分和東南亞部分國(guó)家，中國(guó)區(qū)域使用的多尺度排放清單模型MEIC（http：／／www.meicmodel.org），網(wǎng)格分辨率為0．25°（Zheng et al.，2018）。MEICv1．2模型是基于工藝過程的，包括電力、水泥等排放清單以及高分辨率機(jī)動(dòng)車動(dòng)態(tài)排放清單，將NMVOC與顆粒物排放分配到不同的組分，并根據(jù)化學(xué)機(jī)制的規(guī)則對(duì)應(yīng)到相應(yīng)的化學(xué)機(jī)制上。MEIC還提供SAPRC機(jī)制的VOCs排放數(shù)據(jù)，并且直接包含PM2．5、POC和EC排放。除中國(guó)以外的其他國(guó)家和區(qū)域人為排放源來自REAS2，分辨率也是0．25°（Kurokawa et al.，2013）。

本研究使用的天然源排放清單是使用天然源數(shù)據(jù)處理模型MEGANv2．1（Model of Emissions of Gases and Aerosols from Nature）生成的，詳細(xì)信息可以參考文獻(xiàn)Qiao et al.（2015）。MEGAN所需要的輸入數(shù)據(jù)，如葉面積指數(shù)LAI（Leaf Area Index）來自8 d衛(wèi)星資料（MODIS），植被功能類型（PFTs）來自通用陸面模型（CLMv3．0）中的PFT文件。生物質(zhì)燃燒排放清單的原始數(shù)據(jù)來自FINN（Fire Inventory from NCAR）（Wiedinmyer et al.，2011），也是基于衛(wèi)星的數(shù)據(jù)。

1．3 模型模擬驗(yàn)證方法

雖然WRF／CMAQ模型已經(jīng)廣泛用于大氣化學(xué)相關(guān)研究，但對(duì)于不同模擬區(qū)域、模擬時(shí)間以及模型設(shè)置時(shí)，模型性能都有所差別。對(duì)化學(xué)傳輸模型模擬結(jié)果的評(píng)估是驗(yàn)證模型模擬數(shù)據(jù)可用性的重要步驟。本研究從中國(guó)國(guó)家環(huán)境監(jiān)測(cè)中心空氣質(zhì)量發(fā)布網(wǎng)站（http：／／113．108．142．147：20035／emcpublish／）上獲得2018年常規(guī)大氣污染物的小時(shí)監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)。由于氣象、地表下墊面條件和排放源的差異，不同城市污染物濃度有很大差別。在直觀時(shí)間序列圖的基礎(chǔ)上，本研究使用美國(guó)環(huán)保署推薦的統(tǒng)計(jì)參數(shù)和標(biāo)準(zhǔn)（Emery et al.，2017），進(jìn)一步計(jì)算了觀測(cè)及模擬值的標(biāo)準(zhǔn)平均偏差（NMB）和標(biāo)準(zhǔn)平均誤差（NME）以及相關(guān)系數(shù)r統(tǒng)計(jì)指標(biāo)，來定量評(píng)估模擬結(jié)果與觀測(cè)值的吻合程度，相應(yīng)公式如下所示。

其中：Pj是時(shí)間序列中的模擬值；Oj是對(duì)應(yīng)的觀測(cè)值。

2 結(jié)果

2．1 模型驗(yàn)證

對(duì)于O3的模擬，美國(guó)環(huán)保署推薦的模式性能標(biāo)準(zhǔn)值為NMB小于±0.3，NME小于0．5，r大于0．4。研究期間南京的模擬值與監(jiān)測(cè)結(jié)果的NMB為-0．02，NME為0．21，r為0．72，都在標(biāo)準(zhǔn)范圍之內(nèi)。從圖2也可以看出，模式很好地再現(xiàn)了南京的2018年3—10月O3和NO2的變化趨勢(shì)。表1顯示了長(zhǎng)三角41個(gè)城市的O3和NO2的統(tǒng)計(jì)參數(shù)，可以看出，除黃山市O3的NMB為0．5，NME為0．5以外，其他40個(gè)城市的O3統(tǒng)計(jì)參數(shù)都滿足模式性能要求。從整體來看，本研究使用的模型能再現(xiàn)各城市污染物的濃度水平以及變化趨勢(shì)，模型模擬和實(shí)際觀測(cè)的誤差在可接受范圍內(nèi)，可用于傳輸分析。

2．2 O3的區(qū)域來源貢獻(xiàn)

圖3顯示了2018年3—10月南京O3污染日與非污染日的來源貢獻(xiàn)及其日變化趨勢(shì)。將O3來源貢獻(xiàn)分為南京本地、長(zhǎng)三角以內(nèi)其他城市和長(zhǎng)三角以外3種貢獻(xiàn)。研究表明，非污染日南京O3的本地貢獻(xiàn)達(dá)到56．8％，而在O3污染日時(shí)南京本地貢獻(xiàn)卻下降到49．0％，長(zhǎng)三角其他城市的貢獻(xiàn)由非污染日的36．4％增加到46．3％，長(zhǎng)三角以外地區(qū)的貢獻(xiàn)也由6．8％減少至4．7％。因此，南京O3污染發(fā)生時(shí)，除控制本地排放外，也應(yīng)協(xié)調(diào)長(zhǎng)三角區(qū)域內(nèi)的其他城市進(jìn)行協(xié)同防控。從日變化趨勢(shì)來看，污染日與非污染日整體變化趨勢(shì)較為一致。具體表現(xiàn)為：00—05時(shí)（北京時(shí)，下同）O3主要以長(zhǎng)三角以內(nèi)其他城市貢獻(xiàn)為主，長(zhǎng)三角以外的貢獻(xiàn)在非污染日為23％～40％，而污染日下降到20％以下。06—18時(shí)為光化學(xué)反應(yīng)階段，本地貢獻(xiàn)大幅增加，污染和非污染期間均達(dá)到70％左右。18時(shí)以后，隨著光照強(qiáng)度的減弱，本地貢獻(xiàn)迅速降低，而來自傳輸?shù)呢暙I(xiàn)表現(xiàn)出增加趨勢(shì)。

圖4為2018年3—9月O3污染日來源貢獻(xiàn)的逐月變化。可以看出，南京O3污染日的本地貢獻(xiàn)最低占到46．5％（7月），最高達(dá)到53．8％（6月）。來自長(zhǎng)三角以內(nèi)其他城市的貢獻(xiàn)最低出現(xiàn)在9月（35．4％），最大在7月（50．7％）。長(zhǎng)三角以外的貢獻(xiàn)在不同月份之間差別較大，貢獻(xiàn)最高的出現(xiàn)9月，達(dá)到18．0％。

NOx和VOCs是O3形成的前體物，由NOx作為前體物生成的O3被表示為O3N，由VOCs作為前體物生成的O3被表示為O3V。圖5為研究期間所有O3污染日的O3（a）、O3N（b）和O3V（c）來自長(zhǎng)三角具體城市的貢獻(xiàn)。對(duì)于O3來說，江蘇省內(nèi)的貢獻(xiàn)共占73．1％，主要以南京本地貢獻(xiàn)為主（49．0％），其次為鎮(zhèn)江（5．2％）、常州（5．2％）和無錫（4．6％）。來自浙江省對(duì)南京O3貢獻(xiàn)占10．8％，其中與南京較近的北部城市貢獻(xiàn)均大于1％，其余城市均小于1％。來自安徽省的貢獻(xiàn)占10．5％，貢獻(xiàn)超過1％的城市有4個(gè)，分別為馬鞍山、蕪湖、滁州和宣城。對(duì)于O3N來說，南京本地貢獻(xiàn)占34．8％，貢獻(xiàn)前三名依次為常州（7．4％）、鎮(zhèn)江（6．0％）和無錫（5．39％），其余城市的貢獻(xiàn)均小于5％，來自長(zhǎng)三角以外的貢獻(xiàn)占9．0％;南京本地對(duì)O3V的貢獻(xiàn)占到64．9％，輸送較大的城市為鎮(zhèn)江，占比為3．8％。污染期間南京本地O3N與O3V的貢獻(xiàn)比率約為7∶13，表明與NOx相比，南京本地VOCs在O3污染事件中是更重要的前體物。

2．3 不同風(fēng)向下的傳輸貢獻(xiàn)

將南京地區(qū)的主導(dǎo)風(fēng)向分東北風(fēng)、東南風(fēng)、西南風(fēng)和西北風(fēng)4種，O3污染天的風(fēng)向分布及各風(fēng)向下O3來源貢獻(xiàn)如圖6所示。從圖6a可以看出，東南風(fēng)和東北風(fēng)在O3污染天風(fēng)向中占有較大的比例，分別為38．0％和35．9％;西南風(fēng)和西北風(fēng)共占26．2％。當(dāng)主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)闁|北風(fēng)時(shí)，非背景O3的質(zhì)量濃度為94．3 μg／m3，其中本地貢獻(xiàn)占到54．4％，來自其他城市的貢獻(xiàn)中，揚(yáng)州貢獻(xiàn)最大，貢獻(xiàn)了南京O3質(zhì)量濃度的13．6 μg／m3（占到14．5％）。當(dāng)主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)闁|南風(fēng)時(shí)，非背景O3的質(zhì)量濃度為86．3 μg／m3，其中本地貢獻(xiàn)為48．1％，傳輸城市占比較高的有常州（7．3％）、鎮(zhèn)江（7．0％）和無錫（6．5％），其余城市貢獻(xiàn)均小于5％。主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)槲髂巷L(fēng)時(shí)的非背景O3質(zhì)量濃度為79．0 μg／m3，其中本地貢獻(xiàn)為49．3％，傳輸城市占比較高的為馬鞍山（7．1％）、滁州（5．8％）和蕪湖（4．3％）。主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)槲鞅憋L(fēng)時(shí)的非背景O3質(zhì)量濃度小于其他風(fēng)向，為73．5 μg／m3，本地相對(duì)貢獻(xiàn)也小于其他風(fēng)向，占到42．9％，傳輸城市占比較高的有滁州（21．1％）和馬鞍山（8．7％），主要是南京西北方向城市較少，O3前體物排放也較少，O3質(zhì)量濃度較低。

圖7顯示了各風(fēng)向下O3N和O3V來源的絕對(duì)貢獻(xiàn)。可以發(fā)現(xiàn)，當(dāng)主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)闁|北風(fēng)時(shí)，O3N和O3V的質(zhì)量濃度分別為37．4和48．2 μg／m3，本地貢獻(xiàn)分別占到25．9％和68．0％，說明此風(fēng)向下南京本地排放造成的O3較為重要。傳輸貢獻(xiàn)中揚(yáng)州、鹽城和淮安對(duì)O3N的貢獻(xiàn)較大，分別為12．3％、7．2％和6．3％;O3V的貢獻(xiàn)中只有揚(yáng)州較為明顯（9．5％），其他城市貢獻(xiàn)均小于2％。主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)闁|南風(fēng)時(shí)O3N和O3V的質(zhì)量濃度分別為28．5和26．5 μg／m3，本地貢獻(xiàn)分別達(dá)到44．4％和73．4％，其中對(duì)O3N貢獻(xiàn)前三名的城市依次為常州（9．3％）、無錫（7．5％）和鎮(zhèn)江（7．4％），雖然對(duì)O3V的傳輸貢獻(xiàn)顯著小于O3N，但依然為常州、無錫和鎮(zhèn)江。主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)槲髂巷L(fēng)時(shí)的O3N本地貢獻(xiàn)為45．0％，而O3V的本地貢獻(xiàn)卻達(dá)到66．2％，馬鞍山（4．7％）、滁州（4．6％）和蕪湖（3．3％）是周邊傳輸貢獻(xiàn)的主要城市。主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)槲鞅憋L(fēng)時(shí)的O3N和O3V均為最低，分別為23．0和17．4 μg／m3，其中南京本地分別貢獻(xiàn)了40．9％和63．2％;其次為滁州和馬鞍山，對(duì)O3N和O3V的貢獻(xiàn)分別為24．6％、9．0％和11．5％、10．3％。

3 結(jié)論和討論

本研究使用源導(dǎo)向的WRF／CMAQ區(qū)域空氣質(zhì)量模型，對(duì)長(zhǎng)三角2018年3—10月的空氣質(zhì)量進(jìn)行了模擬，通過追蹤長(zhǎng)三角內(nèi)41個(gè)城市的排放，解析出長(zhǎng)三角對(duì)南京O3的傳輸?shù)奶卣骱筒煌L(fēng)向下的來源貢獻(xiàn)。主要有如下結(jié)論：

1）2018年3—10月南京所有O3非污染日本地貢獻(xiàn)為56．8％，污染日本地貢獻(xiàn)為49．5％，而污染發(fā)生時(shí)周邊城市對(duì)南京O3的貢獻(xiàn)由36．4％增加至46．3％，來自長(zhǎng)三角以外地區(qū)對(duì)南京的貢獻(xiàn)由6．8％減少至4．7％。由此可見，長(zhǎng)三角內(nèi)部城市群的傳輸對(duì)南京O3有重要貢獻(xiàn)，尤其是在O3超標(biāo)污染的時(shí)段。從日變化來看，日間南京O3本地貢獻(xiàn)占70％以上，夜間基本為周邊城市和長(zhǎng)三角以外地區(qū)傳輸貢獻(xiàn)（95％以上，本地以消耗為主）。從月變化看，南京本地貢獻(xiàn)在3—10月為46．5％～53．8％，最低為7月，最高為6月來自長(zhǎng)三角以外的貢獻(xiàn)在9月為18．0％，而在8月僅占1．8％。

2）在所有O3污染日，江蘇省內(nèi)的貢獻(xiàn)（包括南京市）共占73．1％，其中較多的為鎮(zhèn)江（5．2％）、常州（5．2％）和無錫（4．6％），浙江省為10．8％、安徽省為10．5％和上海市為0．95％。在污染期間，南京本地O3N與O3V的貢獻(xiàn)比率約為7∶13，這表明與NOx相比，南京本地VOCs在O3污染事件中是更重要的前體物。

3）在所有污染日期間，東南風(fēng)和東北風(fēng)占比分別為38．0％和35．9％，當(dāng)主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)闁|北風(fēng)時(shí)，上風(fēng)向城市揚(yáng)州的貢獻(xiàn)為13．6％，主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)闁|南風(fēng)時(shí)上風(fēng)向城市常州（7．3％）、鎮(zhèn)江（7．0％）和無錫（6．5％）;在所有風(fēng)向下，南京本地O3V的相對(duì)貢獻(xiàn)都大于O3N，因此加強(qiáng)VOCs的控制對(duì)緩解南京的O3污染非常重要。

本研究表明南京O3存在著明顯的城市間輸送，O3污染的治理不能僅控制本地的排放，還需要根據(jù)不同風(fēng)向條件，在長(zhǎng)三角區(qū)域內(nèi)進(jìn)行不同的區(qū)域協(xié)同管控。本研究雖然獲得了本地及周邊城市的NOx和VOCs排放對(duì)南京O3的貢獻(xiàn)，但是并沒有量化南京O3濃度對(duì)本地及上風(fēng)向主要城市的NOx和VOCs減排的響應(yīng)關(guān)系。將來的研究中需要繼續(xù)探討不同地區(qū)不同行業(yè)的NOx和VOCs的減排對(duì)南京O3的影響，進(jìn)而確定對(duì)南京有效的O3污染管控方案。

參考文獻(xiàn)（References）

Chen K，Wang P，Ying Q，et al.，2019.Source attribution of tropospheric ozone to NOx and VOCs emissions in southeastern US［C］／／AGU Fall Meeting Abstracts.

Cheng Z，Chen C，Huang C，et al.，2011.Trans－boundary primary air pollution between cities in the Yangtze River Delta［J］.Acta Scientiae Circumstantiae，31：686－694.

Emery C，Liu Z，Russell A G，et al.，2017.Recommendations on statistics and benchmarks to assess photochemical model performance［J］.J Air Waste Manag Assoc，67：582－598.

Gong K J，Li L，Li J Y，et al.，2021.Quantifying the impacts of inter－city transport on air quality in the Yangtze River Delta urban agglomeration，China：implications for regional cooperative controls of PM2．5 and O3［J］.Sci Total Environ，779：146619.doi：10．1016／j.scitotenv.2021．146619.

Hu J，Wu L，Zheng B，et al.，2015.Source contributions and regional transport of primary particulate matter in China［J］.Environmental Pollution，207：31－42.

Hu J，Chen J，Ying Q，et al.，2016.One－year simulation of ozone and particulate matter in China using WRF／CMAQ modeling system［J］.Atmos Chem Phys，16：10333－10350.

Hu J，Wang P，Ying Q，et al.，2017.Modeling biogenic and anthropogenic secondary organic aerosol in China［J］.Atmos Chem Phys，17：77－92.

黃乾，王海波，2019.南京北郊污染物來源及跨區(qū)域輸送過程研究［J］.大氣科學(xué)學(xué)報(bào)，42（4）：531－541. Huang Q，Wang H B，2019.Sources and transregional transport process of air pollutant in northern suburbs of Nanjing［J］.Trans Atmos Sci，42（4）：531－541.doi：10．13878／j.cnki.dqkxxb.20180113001.（in Chinese）.

Kurokawa J，Ohara T，Morikawa T，et al.，2013.Emissions of air pollutants and greenhouse gases over Asian regions during 2000—2008：regional emission inventory in ASia （REAS） version 2［J］.Atmos Chem Phys，13：11019－11058.

Li L，Xie F，Li J，et al.，2022.Diagnostic analysis of regional ozone pollution in Yangtze River Delta，China：a case study in summer 2020［J］.Science of The Total Environment，812：151511.

劉寧微，李曉嵐，任萬輝，等，2021.東亞夏季風(fēng)對(duì)中國(guó)東部臭氧輸送過程的影響［J］.大氣科學(xué)學(xué)報(bào)，44（2）：261－269. Liu N W，Li X L，Ren W H，et al.，2021.Influence of East Asian summer monsoon on ozone transport in eastern China［J］.Trans Atmos Sci，44（2）：261－269.doi：10．13878／j.cnki.dqkxxb.20200706001.（in Chinese）.

漏嗣佳，朱彬，廖宏，2010.中國(guó)地區(qū)臭氧前體物對(duì)地面臭氧的影響［J］.大氣科學(xué)學(xué)報(bào)，33（4）：451－459. Lou S J，Zhu B，Liao H，2010.Impacts of O3 precursor on surface O3 concentration over China［J］.Trans Atmos Sci，33（4）：451－459.doi：10．13878／j.cnki.dqkxxb.2010．04．006.（in Chinese）.

Lu X，Zhang L，Wang X，et al.，2020.Rapid increases in warm－season surface ozone and resulting health impact in China since 2013［J］.Environmental Science ＆ Technology Letters，7：240－247.

Qiao X，Tang Y，Hu J，et al.，2015.Modeling dry and wet deposition of sulfate，nitrate，and ammonium ions in Jiuzhaigou National Nature Reserve，China using a source－oriented CMAQ model：part I.base case model results［J］.Science of The Total Environment，532：831－839.

Qin Y，Li J，Gong K，et al.，2021.Double high pollution events in the Yangtze River Delta from 2015 to 2019：characteristics，trends，and meteorological situations［J］.Science of The Total Environment，792：148349.

Shi Z，Li J，Huang L，et al.，2017.Source apportionment of fine particulate matter in China in 2013 using a source－oriented chemical transport model［J］.Science of The Total Environment，601：1476－1487.

Shi Z，Huang L，Li J，et al.，2020.Sensitivity analysis of the surface ozone and fine particulate matter to meteorological parameters in China［J］.Atmospheric Chemistry and Physics，20：13455－13466.

Streets D G，F(xiàn)u J S，Jang C J，et al.，2007.Air quality during the 2008 Beijing Olympic games［J］.Atmospheric Environment，41：480－492.

Tie X，Brasseur G P，Zhao C S，et al.，2006.Chemical characterization of air pollution in eastern China and the eastern United States［J］.Atmospheric Environment，40：2607－2625.

王莼璐，王毅一，史之浩，等，2021.基于多源融合數(shù)據(jù)評(píng)估2014—2018年中國(guó)地表大氣臭氧污染變化及其健康影響［J］.大氣科學(xué)學(xué)報(bào)，44（5）：737－745. Wang C L，Wang Y Y，Shi Z H，et al.，2021.Assessment of surface ozone pollution change and its health effect in China from 2014 to 2018 based on multi－source fusion data［J］.Trans Atmos Sci，44（5）：737－745.doi：10．13878／j.cnki.dqkxxb.20210206001.（in Chinese）.

Wang P，Chen Y，Hu J，et al.，2019.Source apportionment of summertime ozone in China using a source－oriented chemical transport model［J］.Atmospheric Environment，211：79－90.

Wang Y，Gao W，Wang S，et al.，2020.Contrasting trends of PM2．5 and surface－ozone concentrations in China from 2013 to 2017［J］.National Science Review，7：1331－1339.

Wiedinmyer C，Akagi S，Yokelson R J，et al.，2011.The Fire INventory from NCAR （FINN）：a high resolution global model to estimate the emissions from open burning［J］.Geoscientific Model Development，4：625－641.

Zheng B，Tong D，Li M，et al.，2018.Trends in China’s anthropogenic emissions since 2010 as the consequence of clean air actions［J］.Atmospheric Chemistry and Physics，18：14095－14111.

朱彬，智利蓉，盧文，等，2021.南京及周邊黑碳?xì)馊苣z對(duì)臭氧影響的觀測(cè)分析和數(shù)值模擬［J］.大氣科學(xué)學(xué)報(bào)，44（4）：626－635. Zhu B，Zhi L R，Lu W，et al.，2021.Observation alanalysis and numerical simulation of effect of black carbon on ozone in Nanjing and its surrounding areas［J］.Trans Atmos Sci，44（4）：626－635.doi：10．13878／j.cnki.dqkxxb.20190415002.（in Chinese）.

·ARTICLE·

Quantitative analysis of the impact of pollutant transport on ozone levels in Nanjing within the Yangtze River Delta Region

GONG Kangjia，LI Lin，SHI Zhihao，XIE Xiaodong，HU Jianlin

Jiangsu Key Laboratory of Atmospheric Environment Monitoring and Pollution Control／Collaborative Innovation Center of Atmospheric Environment and Equipment Technology／School of Environmental Science and Engineering，Nanjing University of Information Science ＆ Technology，Nanjing 210044，China

Abstract In recent years，the intensification of O3 pollution in Nanjing has raised concerns.To understand the influence of neighboring cities on O3 levels in Nanjing，we used the source－oriented WRF／CMAQ regional air quality model to simulate air quality within the Yangtze River Delta （YRD） from March to October 2018.By tracking emissions from 41 cities within and outside the YRD，we conducted an analysis of O3 transport characteristics in Nanjing under different wind conditions.Our findings reveal during March to October 2018，Nanjing contributed 56．8％ of local O3 on polluted days and 49．5％ on non－polluted days.When pollution episodes occurred，contributions from surrounding cities to Nanjing increased from 36．4％ to 46．3％，whereas contribution from areas outside the YRD decreased from 6．8％ to 4．7％.On a daily basis，Nanjing accounted for over 70％ of local O3 contributions during daytime hours，while at night，the majority of transport contributions originated from surrounding cities and areas outside the YRD （exceeding 95％）.On days with O3 pollution，contributions from Jiangsu Province constituted 73．1％，with 10．8％ from Zhejiang Province，10．5％ from Anhui Province，and 0．95％ from Shanghai.During pollution periods，the ratio of O3 （O3N） produced by NOx as a precursor to O3 （O3V） produced by VOCs as a precursor in Nanjing was approximately 7∶13.Among all pollution episodes，southeast and northeast winds accounted for 38．0％ and 35．9％ respectively，with the dominant wind direction being northeast，resulting in the highest concentration of non－background O3 in Nanjing.During periods of southeast winds，upwind areas such as Changzhou （7．3％），Zhenjiang （7．0％），and Wuxi （6．5％） contributed significantly O3 levels in Nanjing.Therefore，strategies for controlling O3 pollution in Nanjing should take into account pollutant transport from upwind cities.

Keywords O3;Nanjing;Regional transportation;Source－oriented model

doi：10．13878／j.cnki.dqkxxb.20220215001

（責(zé)任編輯：張福穎）

2022－02－15收稿，2022－03－28接受

國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目（2081072201501）