基于旋翼無(wú)人機(jī)觀測(cè)的霧天和霾天VOCs垂直分布特征研究

摘要 為研究霧和霾天氣下VOCs時(shí)空變化特征，于2020年11月19 日—2021年1月15日在江蘇省東海國(guó)家氣象觀測(cè)站進(jìn)行為期58 d的外場(chǎng)觀測(cè)試驗(yàn)。利用自主研發(fā)的多旋翼無(wú)人機(jī)捕獲2次輻射霧和2次霾天氣過(guò)程，獲得氣溫、氣壓、相對(duì)濕度、風(fēng)向、風(fēng)速、VOCs、O3等7種要素100多條垂直廓線。結(jié)果表明：時(shí)間上，霾過(guò)程夜間VOCs體積濃度（0.225～0.253 ppm（parts per million， 1 ppm=10-6））明顯高于白天（0.191～0.205 ppm），霧形成前體積濃度（0.121～0.239 ppm）顯著高于霧過(guò)程（0.056～0.209 ppm）。霧過(guò)程中VOCs體積濃度與霧強(qiáng)度變化相反，霧層高度與VOCs體積濃度劇烈變化高度一致，霧層（lt;200 m）中VOCs體積濃度（0.172～0.178 ppm）明顯減小，顯著低于霧形成前（0.195～0.240 ppm），霧層以上濃度變化大，霧結(jié)束后1 h內(nèi)保持霧過(guò)程中分布特點(diǎn)。霧對(duì)逆溫層中的水溶性污染物有清除作用，VOCs體積濃度和O3質(zhì)量濃度均下降。

關(guān)鍵詞霧；霾；揮發(fā)性有機(jī)物（VOCs）；濕清除作用；大氣邊界層；無(wú)人機(jī)（UAV）觀測(cè)

隨著城市發(fā)展，霧霾天氣頻發(fā)（王元等，2019；王博妮等，2020）。霧使能見(jiàn)度下降造成交通安全隱患（張金滿等，2016），2023年2月3—4日許廣高速長(zhǎng)沙段，濃霧天氣致短時(shí)內(nèi)發(fā)生多起交通事故，造成嚴(yán)重經(jīng)濟(jì)損失。霾中有多種大氣污染物累積，對(duì)人體影響很大（謝元博等，2014；尹志聰?shù)龋?019）。揮發(fā)性有機(jī)物（Volatile Organic Compounds，VOCs）是O3和二次有機(jī)氣溶膠合成的重要前體物（嚴(yán)文蓮等，2019），VOCs體積濃度變化影響O3質(zhì)量濃度（姚維杰等，2022；吳影等，2023）。VOCs中有嚴(yán)重危害人體健康的物質(zhì)（Dieu et al.，2019；Zhang et al.，2020），故霧和霾天氣下VOCs分布特征需引起社會(huì)各界的密切關(guān)注。

霧和霾大氣邊界層熱力和動(dòng)力條件對(duì)大氣污染物分布影響很大（王博妮等，2016；王泰等，2023）。霧過(guò)程中穩(wěn)定的逆溫結(jié)構(gòu)影響湍流交換而影響大氣污染物垂直分布（Han et al.，2018），霧過(guò)程加重大氣污染（吳春苗等，2022），Zhang et al.（2015）分析2016年11—12月我國(guó)東部霧霾事件發(fā)現(xiàn)，濃霧時(shí)PM1質(zhì)量濃度約為平時(shí)十倍。霧對(duì)污染物的作用并不單一，霧對(duì)大氣污染物有濕清除作用（王勇和胡晏玲，2006；Qian et al.，2023）。霧天常伴隨穩(wěn)定高濕度層，大氣氣溶膠粒子與霧中水分相互作用，伴隨粒子微物理變化，霧對(duì)有機(jī)物清除率達(dá)50%（Gilardoni et al.，2014；Qian et al.，2023）。運(yùn)動(dòng)中霧滴不斷吸收氣態(tài)污染物，污染物溶解度越大，霧對(duì)其清除作用越好（周斌斌和徐家騮，1993），VOCs作為可揮發(fā)性有機(jī)物，高濕度環(huán)境對(duì)其有良好的清除作用（Wang et al.，2018；Izhar et al.，2020；銀燕等，2020）。霧發(fā)生時(shí)VOCs的體積濃度隨海拔升高而降低（Sun et al.，2018），霧對(duì)大氣邊界層各個(gè)高度污染物濃度的影響具有差異性（樊文雁等，2009）。

高精度的觀測(cè)數(shù)據(jù)可以保證研究的準(zhǔn)確性。探空氣球和系留氣艇是傳統(tǒng)獲取大氣邊界層要素的觀測(cè)方式（Babu et al.，2011;田夢(mèng)等，2020），這些觀測(cè)方式飛行速度受外界影響較大，不能勻速飛行，觀測(cè)數(shù)據(jù)的時(shí)間精度有待提升。近年利用旋翼無(wú)人機(jī)進(jìn)行大氣邊界層氣象要素及大氣污染物的觀測(cè)成為新興手段。旋翼無(wú)人機(jī)準(zhǔn)垂直起降、可懸停、飛行速度穩(wěn)定，提供可接觸式探測(cè)，很大程度避免了外界影響，保證了高精度觀測(cè)數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性（Shen et al.，2022;Zhu et al.，2022）。

在過(guò)去研究中，研究對(duì)象多為PM2.5、PM10、NOx等污染物，多側(cè)重分析一次霧霾天氣大氣邊界層特征或大氣污染物粒徑微物理變化過(guò)程（楊軍等，2021），使用的觀測(cè)數(shù)據(jù)多為逐小時(shí)地面氣象觀測(cè)氣象要素和傳統(tǒng)探空方式（探空氣球、系留氣艇等）探空數(shù)據(jù)。對(duì)于霧和霾天氣下VOCs的垂直分布，以及大氣邊界層中VOCs和O3之間相互影響的觀測(cè)研究尚少，基于旋翼無(wú)人機(jī)觀測(cè)的研究更是十分新穎。江蘇作為經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá)地區(qū)（董瑩等，2021），受霧和霾天氣影響嚴(yán)重（顧沛澍等，2018；Dai et al.，2020；Gu et al.，2020;Liu et al.，2021），而隨著大氣顆粒物污染的逐漸緩解，臭氧污染越發(fā)受到重視（嚴(yán)文蓮等，2019;Wang et al.，2022），作為臭氧前體物的VOCs的時(shí)空分布影響著臭氧的物理化學(xué)過(guò)程和生消機(jī)制（Hu et al.，2018;Tan et al.，2022）。本研究于2020年11月19 日至2021年1月15日（全文涉及的所有時(shí)間描述均為北京時(shí)）在江蘇省東海縣國(guó)家氣象觀測(cè)站進(jìn)行了為期58 d的外場(chǎng)綜合觀測(cè)試驗(yàn)，將地面常規(guī)氣象站的分鐘級(jí)氣象資料與旋翼無(wú)人機(jī)觀測(cè)的逐秒探空數(shù)據(jù)相結(jié)合，分析不同天氣條件下大氣邊界層中VOCs的時(shí)空分布特征，研究霧和霾天氣條件下VOCs的時(shí)空分布差異及霧過(guò)程對(duì)VOCs的影響，以期對(duì)長(zhǎng)三角地區(qū)大氣復(fù)合污染有更加深入的認(rèn)識(shí)。

1 資料和方法

1.1 野外科學(xué)觀測(cè)地點(diǎn)

觀測(cè)地點(diǎn)位于江蘇省連云港市東海縣國(guó)家氣象觀測(cè)站（118.71°E，34.54°N，海拔32.9 m），距縣城中心約3 km，四周平坦開(kāi)闊，無(wú)障礙物遮擋。2020年11月至2021年1月，在此進(jìn)行了濃霧和霾過(guò)程的連續(xù)綜合觀測(cè)實(shí)驗(yàn)，以揭示蘇北地區(qū)濃霧和霾過(guò)程中大氣復(fù)合污染的特征，探討大氣邊界層要素與VOCs垂直分布特征的關(guān)系。

1.2 旋翼無(wú)人機(jī)大氣邊界層探測(cè)系統(tǒng)

大氣邊界層觀測(cè)使用自主研發(fā)的多旋翼無(wú)人機(jī)邊界層氣象綜合探測(cè)系統(tǒng)。觀測(cè)系統(tǒng)掛載靈嗅V2主機(jī)，測(cè)量要素包括氣溫、氣壓、相對(duì)濕度（Relative Humidity，RH）、風(fēng)向、風(fēng)速、VOCs體積濃度（如異丁烯、苯等）和O3質(zhì)量濃度，測(cè)量頻率為1 次/s，垂直上升速度在150～200 m/min，垂直分辨率為2.5～3 m。該系統(tǒng)參考世界氣象組織關(guān)于大氣邊界層氣象觀測(cè)的要求，氣溫、相對(duì)濕度傳感器設(shè)計(jì)上沿用探空觀測(cè)體制，傳感器兼具高靈敏度和準(zhǔn)確度，為避免旋翼擾流的影響，傳感器設(shè)置在機(jī)臂60 cm以上處，采用三根支柱結(jié)構(gòu)來(lái)確保支撐穩(wěn)定，有效避免共振產(chǎn)生；風(fēng)向、風(fēng)速基于超聲波檢測(cè)方式，無(wú)運(yùn)動(dòng)部件，可實(shí)現(xiàn)瞬時(shí)風(fēng)速、風(fēng)向測(cè)量；VOCs利用光離子化檢測(cè)方式（Photo Ionization Detection，PID），O3和NO2利用電化學(xué)檢測(cè)方式。無(wú)人機(jī)探測(cè)范圍為地表至離地800 m高度，詳細(xì)參數(shù)可以參考觀測(cè)系統(tǒng)的介紹（王宏斌等，2020）。本次觀測(cè)試驗(yàn)利用旋翼無(wú)人機(jī)共捕捉到2次輻射霧過(guò)程和2次霾天氣過(guò)程，獲得了8種要素的100多條垂直廓線。

1.3 霧和霾判定標(biāo)準(zhǔn)

地面觀測(cè)要素包括氣溫、氣壓、相對(duì)濕度、風(fēng)向、風(fēng)速和能見(jiàn)度，時(shí)間分辨率為1 min。文中霧和霾的判定根據(jù)器測(cè)能見(jiàn)度（VIS）觀測(cè)值，當(dāng)能見(jiàn)度在1 km≤VISlt;10 km為霾；VISlt;1 km為霧（GB/T 27964－2011）。

2 結(jié)果分析

在2020年12月至2021年1月進(jìn)行的無(wú)人機(jī)垂直探空觀測(cè)試驗(yàn)中，選取2個(gè)霧天氣和2個(gè)霾天氣過(guò)程（表1），對(duì)比分析VOCs在霧和霾天氣大氣邊界層中的垂直分布特征。

2.1 大氣邊界層氣象要素的垂直分布

2.1.1 霧天氣過(guò)程的風(fēng)場(chǎng)特征和逆溫

大氣邊界層中氣溫和相對(duì)濕度是霧形成和維持的重要因素，霧對(duì)大氣污染物影響很大，圖1a和圖1c為12月28日氣溫和相對(duì)濕度時(shí)間高度剖面。28日400 m以下為平流－輻射逆溫，即底部受近地面低溫和弱冷氣團(tuán)影響迅速降溫，上層西南暖濕氣流受影響較小形成的逆溫。28日地表輻射冷卻及200 m以下氣溫持續(xù)降低，貼地逆溫加強(qiáng)，03時(shí)左右霧形成，100 m以下氣溫低于5 ℃。霧生成后200 m以上氣溫降低，逆溫強(qiáng)度略有減弱，但逆溫厚度不斷增加。150 m以上霧爆發(fā)和消散階段均有深厚暖氣團(tuán)，霧維持階段貼地逆溫厚度不斷增加，存在多層逆溫，日出后太陽(yáng)輻射增強(qiáng)，貼地逆溫減弱，霧進(jìn)入消散階段，12時(shí)后霧結(jié)束。0～800 m相對(duì)濕度與氣溫分布特征相反，相對(duì)濕度達(dá)90%時(shí)，霧生成，隨著霧發(fā)展，相對(duì)濕度90%的濕層增厚達(dá)400 m，霧層始終維持在逆溫和等溫層中。濕層厚度減小，霧開(kāi)始消散，當(dāng)相對(duì)濕度小于80%，霧結(jié)束。

由圖1d可知，3—4日霧過(guò)程中深厚貼地逆溫始終維持，3日夜間地表輻射冷卻，貼地逆溫增強(qiáng)，能見(jiàn)度持續(xù)下降。霧形成初期100～450 m存在大于2.7 ℃的暖氣團(tuán)，霧進(jìn)入維持階段后暖氣團(tuán)減弱，消散階段氣溫回升大于2.7 ℃。隨著太陽(yáng)輻射加強(qiáng)，貼地逆溫減弱，霧結(jié)束。200 m以下（上）相對(duì)濕度在74%以上（下）。霧過(guò)程中200 m以下相對(duì)濕度大于80%，且不斷增大，霧持續(xù)發(fā)展。100 m以下相對(duì)濕度增大至90%，霧過(guò)程進(jìn)入維持階段，霧層厚度達(dá)119 m。隨著100 m以上相對(duì)濕度持續(xù)增大，4日04時(shí)霧層厚度達(dá)209 m。當(dāng)200 m以下相對(duì)濕度減小，霧頂高度降低。貼地逆溫減弱，熱力條件不足時(shí)，良好的水汽條件不能維持霧過(guò)程。熱力條件持續(xù)減弱，相對(duì)濕度也將隨之下降。

28日霧過(guò)程中有深厚水汽條件和穩(wěn)定熱力條件，相對(duì)濕度達(dá)90%標(biāo)志著霧生成；貼地逆溫減弱，200 m以下相對(duì)濕度小于80%，霧過(guò)程結(jié)束。3—4日霧過(guò)程中貼地逆溫強(qiáng)度決定霧的形成和維持，逆溫增強(qiáng)，霧形成發(fā)展；200 m以下維持較好水汽條件（相對(duì)濕度大于80%），貼地逆溫明顯減弱時(shí)，不足以維持霧過(guò)程。

大氣邊界層動(dòng)力條件對(duì)污染物分布影響很大，圖2中28日凌晨大氣邊界層中風(fēng)速小于 4 m/s，03時(shí)霧發(fā)生。04時(shí)高于50 m處風(fēng)速增大，150 m附近最大風(fēng)速6.5 m/s，以東風(fēng)為主，入海高壓后部東南風(fēng)帶來(lái)大量暖濕氣流，水汽條件加強(qiáng)，霧層增厚。地面輻射冷卻，貼地逆溫加強(qiáng)，能見(jiàn)度小于100 m的強(qiáng)濃霧長(zhǎng)時(shí)間維持。高于200 m處風(fēng)速增大，近地面風(fēng)速也增大，偏東風(fēng)轉(zhuǎn)為東南風(fēng)，日出后氣溫上升，貼地逆溫減弱，近地面風(fēng)速增大，霧消散。

由圖2b和圖2d可知，150 m以下風(fēng)速小于6.2 m/s。近地面風(fēng)速變化小（lt; 2 m/s），霧形成時(shí)200 m風(fēng)速達(dá)8.9 m/s。霧維持階段低層逆溫減弱，200 m以上風(fēng)速大于8 m/s，500 m以上有最大風(fēng)速11 m/s，風(fēng)速大值在300～700 m高度；4日03時(shí)起200～700 m高度風(fēng)速減小，下層風(fēng)速減小快，風(fēng)速大值區(qū)消失（lt;7 m/s）。高空風(fēng)速增大，霧頂高度降低，小于300 m高度區(qū)域偏東風(fēng)減小，湍流交換減弱；風(fēng)速大值區(qū)消失，霧頂升高，強(qiáng)度減弱，大于300 m高度區(qū)域轉(zhuǎn)為西南風(fēng)。

2.1.2 霾天過(guò)程的風(fēng)場(chǎng)特征和逆溫

霾邊界層對(duì)VOCs分布影響很大，由圖3可知，22日夜間至23日10時(shí)，貼地逆溫長(zhǎng)時(shí)間維持，RHlt;63%，無(wú)法形成霧。日出后地面輻射加熱，貼地逆溫被破壞，湍流加強(qiáng)，相對(duì)濕度減小，400 m以下RHlt; 27%。午后地面氣溫下降，貼地逆溫生成，近地面相對(duì)濕度上升，但始終在較低水平（RHlt;50%）。圖3c和圖3d中26日夜間20～400 m高度有深厚暖氣團(tuán)，200 m附近最高氣溫8.7 ℃，200 m以下有低層逆溫，RHlt;70%，無(wú)法形成霧。26—27日600 m以下相對(duì)濕度增大，27日01時(shí)后200 m以下RH達(dá)80%，氣溫小于6.1 ℃，低層逆溫增強(qiáng)。

由于霾過(guò)程中逆溫層強(qiáng)度和厚度較小，與霧過(guò)程相比，大氣穩(wěn)定度較弱，水汽條件較霧過(guò)程明顯不足，影響污染物濃度的主要是動(dòng)力條件，分析霾邊界層中風(fēng)速風(fēng)向的變化特點(diǎn)對(duì)分析VOCs分布十分重要。

霾邊界層動(dòng)力條件對(duì)污染物分布影響很大，由圖4a和圖4c，22日夜間100～500 m風(fēng)速較大，100～150 m有最大風(fēng)速9.6 m/s，300 m以下（上）盛行東南（南）風(fēng)。22—23日小于100 m高度處風(fēng)速變化小，大于100 m高度處風(fēng)速減小，23日09時(shí)風(fēng)速小于6.0 m/s，200 m以上轉(zhuǎn)為西南風(fēng)。23日白天大氣邊界層中層西北風(fēng)速進(jìn)一步減小，23日傍晚風(fēng)速小于3.6 m/s的西風(fēng)攜帶水汽較少，相對(duì)濕度較小。分析圖4b和圖4d可知，26日風(fēng)速大值區(qū)高于100 m，22：30左右550 m處有最大風(fēng)速7.6 m/s，大氣邊界層盛行偏南風(fēng)，200 m高度以下（上）為東南（南）風(fēng)。東南風(fēng)輸送熱量和水汽，使400 m以下維持深厚暖氣團(tuán)。23時(shí)后50 m高度以上風(fēng)速減小，下層風(fēng)速減小更快，200 m高度以下維持偏東風(fēng)，近地面基本為靜風(fēng)（lt;1 m/s）。0～800 m風(fēng)速小于5.2 m/s，200 m以下小于2.4 m/s。VOCs體積濃度分布受大氣邊界層中氣象因素影響很大，結(jié)合污染物的大氣邊界層分布，可以更好了解兩者之間的作用機(jī)制。

2.2 霧天氣和霾天氣VOCs的垂直分布特征

2.2.1 霧天氣和霾天氣VOCs一般分布特征

表1為霧和霾天無(wú)人機(jī)觀測(cè)VOCs體積濃度時(shí)間分布概況，霾過(guò)程夜間VOCs體積濃度高于白天，22、26日夜間VOCs平均體積濃度為0.225和0.253 ppm（parts per million，1 ppm=10-6），23日日間和27日夜間為0.191和0.205 ppm。霾天VOCs體積濃度較高時(shí)，標(biāo)準(zhǔn)偏差也較大。霧形成前與霾過(guò)程比較，VOCs最小體積濃度明顯增大（第一次霧形成前：0.121～0.239 ppm），標(biāo)準(zhǔn)偏差減小（0.028 ppm），臨近霧形成，低層逆溫加強(qiáng)使VOCs被束縛在大氣邊界層，體積濃度變化不大。霧過(guò)程中較霧前VOCs體積濃度減小（第一次霧過(guò)程：0.056～0.209 ppm），平均體積濃度減小10%，標(biāo)準(zhǔn)偏差增大（0．032 ppm），霧中高濕環(huán)境對(duì)VOCs清除作用明顯。霧結(jié)束后VOCs最大體積濃度明顯減小（第一次霧過(guò)程減小12%，第二次減小78%），28日（3—4日）平均體積濃度增大（減小）。兩次霧過(guò)程結(jié)束后VOCs體積濃度標(biāo)準(zhǔn)偏差為0.004和0.013 ppm，低于其余過(guò)程，霧消散后VOCs體積濃度趨于穩(wěn)定。

2.2.2 霧天氣VOCs垂直分布特征

圖5為霧、霾過(guò)程前后VOCs體積濃度時(shí)空分布。第一次霧形成前27日21時(shí)VOCs體積濃度在0～150 m隨高度減小，50 m以下隨時(shí)間減小，最大體積濃度0.24 ppm出現(xiàn)在50 m以下。霧中（28日03時(shí)后）400 m以上VOCs體積濃度小于0.15 ppm，400 m以下顯著低于霧形成前。霧發(fā)展階段05—07時(shí)，150 m以下VOCs體積濃度明顯減小（小于0.18 ppm），霧維持階段各高度VOCs體積濃度差異減小；霧消散階段09時(shí)后VOCs體積濃度0～750 m持續(xù)減小，霧結(jié)束時(shí)為0.15 ppm，霧后20 min（12：30左右）體積濃度略有上升（0.16 ppm），霧結(jié)束1 h內(nèi)VOCs分布特點(diǎn)不變。第一次霧過(guò)程霧層集中在200 m以下，28日07—09時(shí)達(dá)400 m左右，與VOCs體積濃度大幅變化高度相符，VOCs在大氣邊界層上層累積，穩(wěn)定的低層逆溫結(jié)構(gòu)使VOCs 集中在逆溫和等溫層中。第二次霧過(guò)程垂直方向氣溫分層明顯，貼地逆溫層頂在300～400 m，霧層在200 m以下。VOCs體積濃度隨時(shí)間減小，100 m以下約0.375～0.05 ppm，200 m以上風(fēng)速較大，湍流混合強(qiáng)，VOCs上下混合均勻，同一時(shí)刻體積濃度變化不大。霧中3日22時(shí)400 m以下（上）盛行東南（偏南）風(fēng)，VOCs最大體積濃度0.40 ppm，4日07時(shí)最小體積濃度0.048 ppm。03時(shí)后300 m以上盛行西南風(fēng)，大氣邊界層中VOCs體積濃度減小速率隨高度遞減，同一時(shí)刻上層體積濃度高于下層。霧中VOCs體積濃度與霧強(qiáng)度變化相反，4日04時(shí)（05時(shí)）減弱（增強(qiáng)），VOCs體積濃度回升（減小），霧結(jié)束后VOCs體積濃度仍持續(xù)減小。

霧形成前污染物排放源集中在近地面，大氣邊界層低層VOCs累積，若大氣邊界層中動(dòng)力擾動(dòng)較大，使湍流交換作用顯著，VOCs在整個(gè)大氣邊界層中分布較均；霧過(guò)程中相對(duì)濕度達(dá)90%，高濕層對(duì)VOCs有濕清除作用，霧層內(nèi)及附近高度VOCs明顯減少；霧結(jié)束后逆溫結(jié)構(gòu)未完全消散，相對(duì)濕度減小緩慢，VOCs體積濃度仍較小。

2.2.3 霾天氣VOCs垂直分布特征

第一次霾過(guò)程，23日09時(shí)前（后）VOCs體積濃度隨時(shí)間減小（增大）；18時(shí)后300 m以下VOCs體積濃度減小，300 m以上VOCs體積濃度高于300 m以下（除04—11時(shí)）。22日夜間至23日10時(shí)，200 m以下存在逆溫，200～500 m基本為等溫層，逆溫強(qiáng)度隨時(shí)間減弱，VOCs體積濃度隨逆溫強(qiáng)度減弱而減小；該時(shí)段內(nèi)大氣邊界層中盛行東南風(fēng)，水汽條件較該霾過(guò)程其余時(shí)段更好（RHlt;63%），VOCs體積濃度較高，23日10時(shí)后地表輻射加熱使逆溫結(jié)構(gòu)被破壞，VOCs體積濃度減小，大氣邊界層湍流交換作用弱，VOCs出現(xiàn)明顯的體積濃度分層。第二次霾過(guò)程200 m以下有逆溫，26日19：40—23：40，VOCs達(dá)0.31 ppm。400 m以上風(fēng)速達(dá)7.6 m/s，湍流交換加強(qiáng)，0～700 m VOCs體積濃度較大。動(dòng)力和熱力作用使20～400 m暖氣團(tuán)減弱，27日200 m以下氣溫降低，夜間相對(duì)濕度增大，VOCs體積濃度降低。27日暖氣團(tuán)消散，風(fēng)速減小，300 m以下風(fēng)速小于2 m/s，湍流交換減弱，VOCs明顯分層。27日01：40后RH達(dá)80%，VOCs體積濃度在300 m以下（400 m以上）隨高度增大（減小），氣流輸送帶走部分污染物，VOCs體積濃度保持在較低水平。

由于霾天氣中相對(duì)濕度較霧天時(shí)小（小于80%），VOCs分布主要受動(dòng)力和熱力作用影響，當(dāng)霾天氣有逆溫存在時(shí)，污染物濃度累積；VOCs垂直分布特征主要由大氣邊界層中的上下湍流交換作用決定。VOCs作為O3的前體物，O3質(zhì)量濃度變化對(duì)VOCs體積濃度影響也很大。明確霧和霾天氣條件下VOCs的分布情況后，對(duì)比O3的質(zhì)量濃度變化，可以明確兩者之間的變化關(guān)系。

2.3 逆溫強(qiáng)度、O3與VOCs累積的直接關(guān)系

2.3.1 霧天氣過(guò)程逆溫強(qiáng)度與O3和VOCs累積的關(guān)系

霧受逆溫強(qiáng)度影響，污染物濃度受霧影響很大。由圖6可知，第一次霧過(guò)程前后，13次無(wú)人機(jī)觀測(cè)中均有逆溫，貼地逆溫（逆溫層底低于50 m）6次，400 m以上逆溫14次，高懸逆溫在450 m以上。27日夜間底層逆溫大于2 ℃/100 m，600 m以下VOCs累積，200 m以下體積濃度較大，O3質(zhì)量濃度也較大。低層逆溫大于5 ℃/100 m時(shí)霧發(fā)生，上層逆溫層底高度降低，能見(jiàn)度快速下降。大氣邊界層風(fēng)速較大（6.5 m/s），湍流交換強(qiáng)，污染物擴(kuò)散，650 m以下O3質(zhì)量濃度較大。VOCs中有多種溶解度較大的組分（如醇類有機(jī)物），28日03時(shí)后霧的濕清除作用使VOCs體積濃度顯著減小，05—08時(shí)200 m以下VOCs體積濃度小于0.18 ppm。09時(shí)后地面輻射加熱使相對(duì)濕度減小，200 m以下風(fēng)速增大，逆溫減弱，霧開(kāi)始消散，清除效果達(dá)到最大。12時(shí)后逆溫小于2 ℃/100 m時(shí)霧結(jié)束，VOCs體積濃度和O3質(zhì)量濃度均明顯低于霧前。

第二次霧過(guò)程前后，9次無(wú)人機(jī)觀測(cè)（圖6b）中存在深厚逆溫。3日夜間霧開(kāi)始，200 m以下，RHgt;80%。霧初期風(fēng)速較小，VOCs分布較均，達(dá)0.40 ppm；0～450 m 高度處O3質(zhì)量濃度較大，200 m附近最大質(zhì)量濃度80 μg/m3。隨霧頂高度升高、RH增大，VOCs體積濃度減小，O3質(zhì)量濃度也下降，霧層（200 m以下）小于54 μg/m3。4日02時(shí)后風(fēng)速減小（下層風(fēng)速減小更快），VOCs體積濃度變化與風(fēng)速一致，300 m以下（上）快速（較慢）減小。4日05時(shí)低層逆溫小于2 ℃/100 m霧結(jié)束，300 m以下（上）為東（西南）風(fēng)，湍流交換減小，VOCs達(dá)最小值0.048 ppm，顯著低于霧形成前。

VOCs是O3的前體物，不僅受霧中濕清除作用影響，也受O3質(zhì)量濃度影響。光照條件下，隨著O3生成，VOCs被消耗。兩次霧過(guò)程VOCs分布差異來(lái)自動(dòng)力和熱力條件。第一次霧過(guò)程湍流輸送只到達(dá)650 m；第二次過(guò)程較大風(fēng)速的擾動(dòng)使湍流交換加強(qiáng)，大氣邊界層中VOCs垂直分布均勻，當(dāng)下層風(fēng)速快速減小，VOCs上層體積濃度高于下層。第一次霧過(guò)程大氣邊界層多層逆溫結(jié)構(gòu)提供更穩(wěn)定的熱力結(jié)構(gòu)，低、高層分別有逆溫維持，逆溫結(jié)構(gòu)得以長(zhǎng)時(shí)間存在，VOCs則被束縛在高層逆溫層底以下；第二次過(guò)程則無(wú)多層逆溫結(jié)構(gòu)，深厚的低層逆溫與動(dòng)力作用配合，湍流交換將VOCs帶至大氣邊界層上部。

2.3.2 霾天氣過(guò)程逆溫強(qiáng)度與O3和VOCs累積的關(guān)系

第一次霾過(guò)程4次無(wú)人機(jī)觀測(cè)（圖6c）中，發(fā)生貼地逆溫2次，300 m以下發(fā)生3次逆溫，高懸逆溫始終存在。22日夜間低層逆溫大于2 ℃/100 m，相對(duì)濕度較其余時(shí)段大（但低于65%）；100 m以下風(fēng)速小，150 m最大風(fēng)速9.6 m/s。相對(duì)濕度和風(fēng)速較大時(shí)VOCs體積濃度較小，O3質(zhì)量濃度小于53 μg/m3。23日08時(shí)低層逆溫消散，550 m以上逆溫較弱。09時(shí)VOCs體積濃度回升（小于0.19 ppm），O3質(zhì)量濃度也較小。日間隨VOCs累積，光化學(xué)反應(yīng)轉(zhuǎn)化，16時(shí)后O3質(zhì)量濃度明顯增大。20時(shí)逆溫強(qiáng)度大于5 ℃/100 m的低層逆溫發(fā)生，400～600 m O3最大質(zhì)量濃度77 μg/m3，VOCs體積濃度小于0.18 ppm。第二次霾過(guò)程9次無(wú)人機(jī)觀測(cè)（圖6d）中，300 m以下（上）逆溫11（8）次。26日夜間有貼地逆溫，50～450 m有深厚暖氣團(tuán)，RHlt;57%，0～800 m高度湍流交換使VOCs分布較均；0～700 m高度O3質(zhì)量濃度較大，200 m附近最大質(zhì)量濃度55 μg/m3。暖氣團(tuán)消散，VOCs體積濃度減小，O3質(zhì)量濃度也降低。27日地面輻射冷卻、低層逆溫增強(qiáng)，300 m以下風(fēng)速顯著減小，湍流交換減弱，垂直方向VOCs出現(xiàn)體積濃度分層，低層逆溫層頂以上VOCs體積濃度增大，O3質(zhì)量濃度也增大。

霾過(guò)程相對(duì)濕度較小，VOCs受逆溫層及大氣邊界層動(dòng)力因素影響大，貼地逆溫存在時(shí)穩(wěn)定熱力結(jié)構(gòu)利于VOCs累積，較大動(dòng)力擾動(dòng)加強(qiáng)湍流交換可將污染物輸送至大氣邊界層上部，垂直輸送作用弱時(shí)，VOCs在大氣邊界層中出現(xiàn)體積濃度分層。光照條件下較大濃度的VOCs為O3合成提供良好條件，O3質(zhì)量濃度升高，VOCs由于反應(yīng)消耗而減小，O3質(zhì)量濃度又隨VOCs體積濃度減小而降低。

2.3.3 霧天氣過(guò)程對(duì)VOCs的清除作用的觀測(cè)驗(yàn)證

大氣邊界層不同高度氣象條件差異很大，霧層會(huì)污染物濃度發(fā)生變化，分析霧過(guò)程形成前中后不同高度污染物分布可明確霧層對(duì)污染物的作用。從表2可知，第一個(gè)霧過(guò)程霧層高度200 m，06時(shí)霧頂高度上升，08時(shí)達(dá)400 m。300 m以下霧后VOCs體積濃度顯著低于霧形成前；300 m以上VOCs最小（大）體積濃度高（低）于霧形成前；0～800 m霧后VOCs最小（大）體積濃度高（低）于霧過(guò)程中；400 m以下（以上）霧后VOCs平均體積濃度小于（大于）霧形成前和霧過(guò)程中。各高度霧過(guò)程中（后）標(biāo)準(zhǔn)偏差均為最大（小），霧過(guò)程中VOCs體積濃度變化顯著，霧結(jié)束后VOCs體積濃度減小，相對(duì)濕度降低后標(biāo)準(zhǔn)偏差低于霧過(guò)程中的10%。第二個(gè)霧過(guò)程霧層200 m以下，霧后VOCs體積濃度小于霧中。與第一次霧過(guò)程400 m以上VOCs體積濃度變化較小不同，此次霧過(guò)程中和霧過(guò)程后VOCs體積濃度差隨高度變化不大，但霧后VOCs平均體積濃度小于霧過(guò)程中，且隨著高度上升體積濃度差減小，表明霧對(duì)低層VOCs清除效果更佳。霧后標(biāo)準(zhǔn)偏差顯著低于霧過(guò)程中，200 m以下（上）霧后標(biāo)準(zhǔn)偏差低于霧過(guò)程中的10%（14.3%），霧過(guò)程中VOCs體積濃度變化劇烈，霧后基本維持。

霧的濕清除作用受高度影響，兩次霧過(guò)程在不同高度上VOCs體積濃度變化特征不同。第一次霧過(guò)程霧層達(dá)400 m，霧層以上相對(duì)濕度出現(xiàn)分層，隨高度升高快速減小，霧層內(nèi)VOCs迅速減小，200 m以下減小最快；動(dòng)力作用使第二次過(guò)程霧層以上相對(duì)濕度減小較第一次緩慢，相對(duì)濕度也更大，濕清除作用隨高度緩慢減弱。霧層內(nèi)兩次霧過(guò)程濕清除作用最佳，且大氣邊界層各個(gè)高度均有明顯的清除作用。

2.3.4 O3與VOCs的作用的觀測(cè)驗(yàn)證

第一次霧過(guò)程前O3累積（表2），霧形成前5 h內(nèi)O3質(zhì)量濃度變化快，200 m以下質(zhì)量濃度變化顯著（50 m以下標(biāo)準(zhǔn)偏差11.7 μg/m3）。霧后O3最小質(zhì)量濃度高于霧過(guò)程中（400 m以上除外），最小質(zhì)量濃度相差不大。隨高度增加O3質(zhì)量濃度增大。50～400 m霧過(guò)程中平均質(zhì)量濃度較霧發(fā)生前減小，50 m以下和400 m以上表現(xiàn)為增大或不變。標(biāo)準(zhǔn)偏差上O3質(zhì)量濃度變化主要發(fā)生在霧發(fā)生前和霧過(guò)程中，200 m以下（上）霧發(fā)生前（霧過(guò)程中）最大，霧結(jié)束后標(biāo)準(zhǔn)偏差顯著小于霧發(fā)生前和霧過(guò)程中。28日霧形成前集中在夜間，霧過(guò)程在夜間至上午，霧后在正午。霧形成需要穩(wěn)定的熱力條件和充足的水汽條件，逆溫層使霧形成前O3質(zhì)量濃度增大，高濕度環(huán)境會(huì)不斷清除O3，使O3質(zhì)量濃度不斷變化；霧過(guò)程水汽接近飽和，但光化學(xué)反應(yīng)使NOx和VOCs生成O3作補(bǔ)充，兩種作用結(jié)合，O3質(zhì)量濃度緩慢下降；霧過(guò)程結(jié)束后，相對(duì)濕度降低，午間光照充足，O3大量生成，使霧過(guò)程結(jié)束后O3質(zhì)量濃度反而有所增大。第二次霧過(guò)程后各高度O3最小（大）質(zhì)量濃度與霧過(guò)程中差距不大（顯著減小），霧層（200 m內(nèi)）最大質(zhì)量濃度降低20 μg/m3，最大質(zhì)量濃度減小速率隨高度升高降低，從36%（50 m以下）降至6%（300～400 m）。各高度霧過(guò)程結(jié)束后O3平均質(zhì)量濃度較霧過(guò)程中明顯降低，霧層（200 m）O3平均質(zhì)量濃度減小顯著，減小19%～23%；霧層以上平均質(zhì)量濃度減小速率減慢，但保持減小趨勢(shì)。霧過(guò)程中污染物質(zhì)量濃度變化較霧過(guò)程結(jié)束后更劇烈，霧過(guò)程中標(biāo)準(zhǔn)偏差均更大，但隨高度升高，霧過(guò)程中標(biāo)準(zhǔn)偏差逐漸減小，400 m以上僅為50 m內(nèi)的24%。

第二次霧過(guò)程發(fā)生在夜間，光照條件弱，VOCs無(wú)法轉(zhuǎn)化成O3，霧帶來(lái)的高濕環(huán)境對(duì)O3有清除作用，霧過(guò)程結(jié)束后O3質(zhì)量濃度顯著降低，3—4日霧層高度保持在200 m以下，200 m以下的O3質(zhì)量濃度變化顯著，即夜間霧過(guò)程對(duì)O3的濕清除作用在霧層高度內(nèi)效果更佳。

3 結(jié)論

1）霾過(guò)程夜間VOCs體積濃度（0.225～0.253 ppm）高于白天（0.191～0.205 ppm），污染物濃度較高時(shí)濃度變化較大。VOCs在霧形成前（0.121～0．239 ppm）體積濃度顯著高于霧過(guò)程中（0．056～0．209 ppm）。

2）霧層集中在200 m以下，與VOCs體積濃度大幅變化高度相符，霧結(jié)束后霧層內(nèi)VOCs體積濃度（0．172～0．178 ppm）明顯減小，顯著低于霧前（0．195～0.240 ppm），VOCs在霧層內(nèi)變化更加劇烈。

3）霧形成前低層逆溫使擴(kuò)散作用減弱，近地層VOCs體積濃度高且變化小。VOCs含有多種溶解度大的組分，霧帶來(lái)的高濕環(huán)境對(duì)VOCs有清除作用，體積濃度減小。霧發(fā)展時(shí)VOCs體積濃度變化大，維持階段各高度VOCs體積濃度差減小，霧結(jié)束后1 h內(nèi)也保持霧過(guò)程中的分布特點(diǎn)。霧過(guò)程中VOCs體積濃度變化與霧強(qiáng)相反，霧增強(qiáng)（減弱）體積濃度下降（上升）。霧結(jié)束后VOCs體積濃度持續(xù)減小，霧消散后近地層中VOCs體積濃度趨于穩(wěn)定，不再劇烈變化。

4）大氣邊界層中VOCs體積濃度分布受逆溫層影響很大，光照條件下VOCs反應(yīng)生成O3，O3質(zhì)量濃度變化影響VOCs。霧過(guò)程中逆溫結(jié)構(gòu)與大氣邊界層動(dòng)力輸送相互影響，決定VOCs的垂直分布，深厚逆溫及湍流輸送可將VOCs帶至大氣邊界層上部。

5）霾過(guò)程相對(duì)濕度小，VOCs分布受熱力和動(dòng)力條件影響；霧中高濕環(huán)境對(duì)水溶性污染物有清除作用，VOCs和O3質(zhì)量濃度下降，霧對(duì)各高度O3均有清除作用（霧層內(nèi)顯著）。與VOCs霧后濃度小于霧過(guò)程中不同，霧過(guò)程中O3受濕清除和光化學(xué)反應(yīng)共同作用，光照充足時(shí)霧后O3質(zhì)量濃度高于霧過(guò)程中（第一次霧過(guò)程）。

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·ARTICLE·

Vertical characteristics of VOCs during fog and haze events in the lower troposphere over eastern China：insights from multi－rotor UAV observations

LIU Ruolan1，2，LIU Duanyang2，3，YUAN Shujie1，ZU Fan2，WU Hong2，LIU Ruixiang2，4

1School of Atmospheric Sciences，Chengdu University of Information Technology，Chengdu 610225，China;

2Key Laboratory of Transportation Meteorology of China Meteorological Administration，Nanjing Joint Institute for Atmospheric Sciences，Nanjing 210041，China;

3State Key Laboratory of Severe Weather，Chinese Academy of Meteorological Sciences，Beijing 100081，China;

4Lianyungang Meteorological Bureau of Jiangsu Province，Lianyungang 222000，China

Abstract To investigate the temporal and spatial variation characteristics of VOCs during fog and haze events，a comprehensive 58－day field observation experiment was conducted at the Donghai National Meteorological Observing Station in Jiangsu Province from November 19，2020，to January 15，2021.This study utilized a self－developed multi－rotor UAV observation system to observe two radiation fog events and two haze events，resulting in over 100 atmospheric boundary layer profiles，including air temperature，pressure，relative humidity （RH），wind direction，wind speed，VOCs，and O3.The results show the following：In terms of time，the volume concentration of VOCs during nighttime in the haze process （0.225-0.253 ppm） （parts per million，ppm;1 ppm=10－6） was significantly higher than during the daytime （0.191-0.205 ppm）.Moreover，the volume concentration before fog formation （0.121-0.239 ppm） was significantly higher than during the fog process （0.056-0.209 ppm）.During the fog process，VOCs＇ volume concentration exhibited an opposite trend to fog intensity.The height of the fog layer closely correlated with the sharp change in VOCs＇ volume concentration.In the fog layer （below 200 m），the VOC volume concentration （0.172-0.178 ppm） significantly decreased，being notably lower than pre－fog events （0.195-0.240 ppm）.Above the fog layer （200-700 m），VOCs＇ volume concentrations underwent significant changes，which persisted for up to 1hour after fog dissipation.The stable high－h(huán)umidity environment within the fog layer had a scavenging effect on water－soluble pollutants trapped within the temperature inversion layer，resulting in decreased concentrations of VOCs and O3.

Keywords fog；haze;VOCs;wet scavenging effect;atmospheric boundary layer;UAV observation

doi：10．13878／j.cnki.dqkxxb.20230212001

（責(zé)任編輯：劉菲）

2023－02－12收稿，2023－04－03接受

國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目（42075063；42075066）；災(zāi)害天氣國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開(kāi)放課題（2021LASW－A07）