中國東部地區典型臭氧污染過程防控敏感性及減排情景研究

摘要 近年來，我國東部地區夏季臭氧污染問題日漸凸顯，成為影響空氣質量、環境改善的重要因素之一，為量化評估臭氧前體物減排對臭氧污染的影響，本文以2021年6月19—30日中國東部地區臭氧污染過程為例，應用空氣質量模型CMAQ－DDM方法與衛星遙感反演算法分析了東部地區臭氧濃度對人為源前體物排放敏感性的響應程度，并對臭氧前體物設置不同削減比例開展減排情景模擬，結果表明：1）2021年6月19—30日中國東部出現了一次長時間區域性臭氧污染過程，大部分城市達輕度至中度污染水平;2）整個污染時段東部地區主要以VOCs（Volatile Organic Compounds，揮發性有機物）控制區或VOCs與NOx協同控制區為主，模型模擬與衛星反演結果具有較好的一致性，污染過程前段（19—25日）東部地區對VOCs敏感性較高，污染后段（26—30日）大部分地區轉為VOCs和NOx協同控制區，特別是河南、安徽、江蘇部分地區，對NOx敏感性提高較為顯著;3）在相同減排比例條件下（VOCs∶NOx=2∶1），減排幅度越大，臭氧降幅越大，當VOCs削減比例由20％提高到40％時，臭氧濃度降幅由1．7％增大至3．6％;由VOCs和NOx協同減排（2∶1）過渡為強化NOx減排（1∶1）的分階段控制優于單一的減排控制方案，臭氧改善率平均增強0．1％;僅削減高架源NOx對臭氧降幅不顯著。

關鍵詞東部地區;臭氧敏感性;臭氧前體物減排;情景模擬

隨著中國東部地區城市化進程和經濟的快速發展，來自工業、交通等排放的大量污染物使得中國東部夏季臭氧濃度保持在較高的水平，同時大范圍區域性臭氧污染過程頻發。氮氧化物和揮發性有機物是臭氧的重要前體物，二者通過一系列光化學反應生成了二次污染物臭氧。近年來，臭氧污染逐步加重，難以遏制并呈現出蔓延態勢（孟曉艷等，2017;張倩倩和張興贏，2019;王莼璐等，2021;劉祎等，2022），長時間、大范圍臭氧污染過程頻發，特別是在京津冀、長三角等城市群地區更為顯著（王君悅，2022;朱家賢等，2022;龔康佳等，2023）。臭氧與其前體物（NOx和VOCs）的排放濃度呈現非線性的關系（Chameides et al.，2000），單一控制某種前體物濃度可能無法有效抑制臭氧污染，因此識別臭氧敏感性（侯墨等，2023;陸曉波等，2023）、量化前體物排放濃度對臭氧生成的貢獻是制定有效控制對策的基礎（漏嗣佳等，2010;馬丹陽，2020;李泱等，2021），同時如何在保證高質量發展的基礎上，有效評估當前大氣污染防治措施，制定科學和長期的臭氧前體物減排方案，是城市大氣環境管理者亟待解決的問題。

基于空氣質量模型的情景模擬是開展區域臭氧濃度空間分布模擬、識別臭氧敏感性以及前體物減排效果評估的有效手段和方法。CMAQ－DDM（Community Multiscale Air Quality－Decoupled Direct Method）是近年來開發的可以直接進行臭氧敏感性模擬的研究工具，具有計算效率高、結果穩定、能夠準確反映地區敏感性等優點，Yarwood et al.（2013）應用DDM模擬計算美國大陸22個城市臭氧對人為排放的NOx和VOCs敏感性，發現DDM模型在夏季、農村、100％和0人為源排放情況模擬效果更為準確;曹云擎等（2021）應用DDM模擬分析了成渝地區臭氧濃度對人為源排放敏感性，發現成渝地區臭氧對NOx敏感性為負，對VOCs敏感性為正。除了模式手段，衛星遙感技術也可以快速識別判定臭氧敏感性，卓俊玲等（2022）利用哨兵五號衛星數據分析發現京津冀和汾渭平原的大多數城市地區和工業集聚區屬于VOCs控制區或VOCs－NOx共同控制區;單源源等（2016）基于OMI衛星數據，利用HCHO／NO2分析表明，我國中東部主要城市群的中心城市屬于VOCs控制區，周邊城市屬于共同控制區。

在識別出臭氧敏感性基礎上，針對敏感性結果提出不同減排方案進行模擬，可以更快速得到臭氧減排的有效途徑。Zhang et al.（2021）利用CMAQ模型模擬了2015—2020年中國區域5種減排控制政策情景下O3和NO2的濃度分布，研究了二者的協同健康效應，并探討了目前已在各部門實施的減排控制政策有效性;陳天雷等（2021）利用WRF－Chem模型模擬了不同減排情景下夏季蘭州市臭氧污染程度，并提出了蘭州市臭氧前體物的總量控制參考和針對不同行政區的減排對策建議?？梢妼ξ覈鴸|部地區而言，大氣臭氧前體物減排對策的科學制定和嚴格實施是防控臭氧污染、改善環境空氣質量的關鍵，探討各項減排方案的綜合控制效果，進行科學的環境管理中長期規劃對于研判東部地區臭氧污染趨勢，推進臭氧污染防治工作具有十分重要的意義。

本研究選取6月19—30日東部地區一次大范圍長時間臭氧污染過程，利用模型與衛星結果相結合的手段對比，驗證分析東部地區臭氧敏感性，并根據臭氧敏感性結果制定4種不同人為源前體物減排情景，探究不同減排措施對東部地區臭氧改善效果，以期為東部地區環境規劃和大氣污染物總量控制政策的制定提供支撐。

1 數據與方法

1．1 模型方法

本文采用中尺度天氣預報模式WRFV3．5（Weather Research Forecast，WRF）和多尺度空氣質量模擬系統CMAQ4．7（Community Multiscale Air Quality，CMAQ），針對我國東部地區設計了試驗。模式采用二重嵌套（d01，d02）。d02代表我國東部地區（圖1），格點間距12 km，垂直方向分為34層。內層采用Lin微物理方案、Noah陸面過程方案、YSU邊界層參數化方案、RRTM長波輻射方案、Goddard短波輻射方案、不采用積云對流方案。

CMAQ的水平網格分辨率與WRF一致，每個邊界扣除了最邊界的3個網格垂直方向，垂直方向分為16層。采用PPM水平平流方案、隱式對流垂直對流方案、空間異質水平擴散方案、渦流垂直擴散方案、SAPRC99氣相化學機理。

d01的初始場和邊界條件由美國環境預報中心（NCEP）提供的全球氣象再分析資料FNL驅動。去除spin－up時間，取第二日后的模擬結果，作為我國東部6月19—30日的基準情景數值模擬數據。排放清單采用清華大學2017年全國大氣污染源排放清單（MEIC，http：／／www.meicmodel.org），物種包含PM2．5、PM10、CO、SO2、NOx、VOCs和NH3。

1．2 環境監測數據

空氣質量監測數據來源于中國環境監測總站官網（http：／／www.cnemc.cn／），包含臭氧、PM2．5、PM10、NO2、SO2和CO的小時濃度數據。O3-8 h代表臭氧的日最大8 h滑動平均值，是臭氧污染的重要評價指標，來分析空氣污染的狀況以及模擬效果驗證。

1．3 氣象觀測數據

氣象站點觀測數據來源于中國氣象數據網（http：／／data.cma.cn／），主要包括氣溫、氣壓、相對濕度、10 m風向風速、降水等要素的小時觀測值。

1．4 衛星遙感數據

哨兵五號（Sentinel－5P）是歐空局于2017年10月13日發射的一顆全球大氣污染監測衛星，衛星搭載了對流層觀測儀（Tropospheric Monitoring Instrument，TROPOMI），可以有效觀測全球各地大氣中痕量氣體組分，包括NO2、O3、SO2、HCHO、CH4和CO等重要的與人類活動密切相關的指標，加強了對氣溶膠和云的觀測，成像分辨率達7×3．5 km2。

2 結果與討論

2．1 模型驗證

可靠的數值模擬是分析的前提，為保證數值模擬的結果有一定參考性，對比了數值模擬數據和環境監測數據。選取東部地區典型城市（北京、天津、石家莊、鄭州、東營）6月19—30日臭氧8 h滑動平均濃度繪制時間序列（圖2），可以看出，模擬值能夠較好與臭氧觀測濃度變化趨勢相吻合，相關性均在0．75以上，個別時段模擬值與觀測差距較大，這可能與使用的排放源清單的排放總量與真實情況略有差異有關。

為更好地驗證模型模擬精度，進一步隨機選取京津冀、魯豫和長三角地區代表城市（共30個），引入平均相對偏差（MFB）和平均相對誤差（MFE）對模擬結果進行評估，公式如下：

式中：Pi和Oi為模擬和觀測變量;N為參與對比的有效樣本數。

表1給出30個代表城市臭氧濃度模擬值統計分析結果，根據Boylan and Russell（2006）建議的模型預報評估合理值指標范圍對模擬結果的精確度進行評價，東部地區典型城市的MFB均在-40％～40％，且MFE小于50％，表明模擬結果在合理可接受范圍內，能夠反映實際觀測濃度情況，模擬效果較好，可以為后續減排模擬奠定基礎。

2．2 空氣污染過程概況

根據臭氧模擬空間分布及典型城市臭氧觀測濃度時間序列變化（圖3、4），2021年6月19—30日中國東部出現了一次長時間的大范圍臭氧污染過程。

6月19日，鄭州、濟南首先出現輕度污染，其中濟南質量濃度達184 μg／m3，黃淮地區（河南及山東部分地區、江蘇北部城市）達輕度至中度污染;隨后20日污染范圍逐步向南、向北擴大，包括了京津冀、魯豫及長三角大部分地區，南京臭氧濃度達188 μg／m3，濟南的質量濃度也進一步抬升，至184 μg／m3;22日山東一帶部分地區受東北和偏南風風場輻合影響，污染物易于累積，隨后東部地區出現大范圍臭氧污染，其中石家莊、濟南等城市的個別時段達中度及以上污染水平，其他大部分地區為輕度污染;25—27日長三角地區污染有所緩解，但山東、河北及河南地區污染仍以輕度至中度污染為主;28—29日除河北、河南污染持續外，安徽、江蘇部分地區達輕度及以上污染;30日，受局地降水影響，污染趨于結束。此次污染過程中北部地區污染京津冀、河南、山東部分地區風速很小，擴散條件差，污染過程較長。

2．3 空氣污染氣象條件分析

6月19—30日主要污染區域為京津冀、魯豫及長三角北部地區，對中國東部地區氣象監測站的氣象要素進行分析，東部地區整體風速較低，大部分地區風速在2 m／s以下，擴散條件較差，污染容易累積;我國東部大部分地區累積降水偏少，降水主要集中在28—30日，浙江地區降水相對較多;高溫主要集中在河北南部、河南及山東西部地區，平均溫度在27 ℃以上。

2．4 臭氧敏感性分析

DDM和衛星遙感反演算法是目前分析臭氧敏感性的常用工具。本文運用DDM方法對6月19—30日的污染過程進行了模擬和計算，識別分析中國東部主要城市的臭氧敏感性，并利用衛星遙感反演算法對臭氧敏感性結果進行驗證，探討臭氧的形成機制。

從DDM模擬結果來看，臭氧對NOx排放的敏感性在浙江省南部、安徽省東南部、河南省東南部、河北省北部、北京市北部為正值，即削減NOx的排放會降低這個區域的臭氧濃度，而在江蘇省、山東省、浙江省北部等地區，削減NOx排放則會造成臭氧濃度不降反升。臭氧對VOCs排放的敏感性則沒有負值出現，即削減VOCs的排放會降低整個中國東部的臭氧濃度。總體來看，東部地區大部分地區以VOCs和VOCs－NOx的協同控制區為主。

進一步利用Sentinel－5P衛星遙感數據NO2和HCHO比值計算分析東部地區臭氧主控因子的時空分布特征，以此驗證模型模擬結果。從結果來看，東部大部分地區均處于VOCs控制區，河北北部、河南西部處于NOx控制區。衛星遙感反演結果與DDM模擬結果一致性較高，說明DDM模擬臭氧敏感性結果具有可靠性。

本次臭氧污染過程持續時間較長，利用后段（26—30日）與前段（19—25日）DDM模擬結果作差，得到臭氧敏感性空間分布變化如圖7所示。需要說明的是，若后段減前段結果為正值，表示對該物種敏感性增強，若為負值，則表示對其敏感性減弱。

從圖7可以看出，東部地區除了山東南部、河南東南部地區以外，其他大部分城市均表現為后段對NOx敏感性大于前段，說明后段對NOx更為敏感，從VOCs敏感性變化來看，山東、江蘇、安徽、河南地區VOCs敏感性為負值，說明后段臭氧濃度對VOCs敏感性變弱?？傮w來看，污染后段東部大部分地區對NOx敏感性增強，轉為NOx控制區或NOx和VOCs協同控制區。進一步提取京津冀、魯豫和長三角區域30個典型城市臭氧敏感性變化平均值，

對比發現各地區對NOx敏感性均有所增強，差值分別為0．000 9、0．000 7和0．002 7，京津冀地區對VOCs敏感性變化仍為正，差值為0．000 4，但小于NOx敏感性變化，而魯豫和長三角地區VOCs敏感性變化為負值，對VOCs敏感性減弱。整體來看東部地區后半段對NOx敏感性增強。

結合典型城市NO2日均濃度時間序列變化（圖8）可知，6月26日開始大部分城市NO2濃度出現明顯下降，后段（26—30日）與前段（19—25日）NO2平均濃度降幅在12．3％～46．6％，這可能是導致東部地區污染后段對NOx敏感性增強的原因之一，即NO2濃度值降低引起臭氧敏感性控制區發生轉變，這與白楊等（2022）在研究分析河南省不同控制區NO2濃度不同的結論一致，即VOCs控制區內NO2濃度均值最大，協同控制區次之，NOx控制區最小，且NO2濃度的劇烈變化決定了VOCs控制區面積的增加或減少。

2．5 減排模擬

綜合以上臭氧敏感性分析結果，污染過程整體以VOCs控制區為主，即與降低NOx排放量（濃度）相比，降低VOCs的排放量（濃度）可以更有效地降低臭氧濃度（李澤琨，2015），且優先減排VOCs或當VOCs與NOx減排比例達到2∶1及以上時能夠對臭氧有較好的抑制作用（謝劉震，2021;虞舒琨，2022;張新宇等，2023）。對污染時段細分發現東部地區臭氧敏感性前后時段發生變化，因此為了增強不同前體物減排情景對臭氧濃度影響效果的可對比性，針對我國東部地區（京津冀、魯豫和長三角地區）人為源VOCs和NOx排放總量設置四種不同減排控制情景（表2），其中基準情景為實際排放情況下臭氧模擬濃度，減排情景一（case1）和減排情景二（case2）均為VOCs和NOx削減比例2∶1，減排情景二削減比例高于情景一;減排情景三（case3）為分時段減排，6月17—25日按照VOCs和NOx削減比例2∶1進行減排，26—30日加大NOx減排幅度，按照1∶1削減;減排情景四（case4）為僅削減高架源NOx。

從各減排情景相對基準情景臭氧濃度變化幅度空間分布（圖9）來看，case1和case2削減比例均為VOCs∶NOx=2∶1，對比結果顯示隨著VOCs減排幅度由20％增大至40％，污染前段和后段東部大部分地區臭氧均呈現降幅增大的趨勢，降幅從1％增大至5％以上。

對比case1和case3，污染前段削減比例相同，二者模擬結果一致，而污染后段，case3中東部地區臭氧整體降幅高于case1。

case4為全時段僅削減高架源NOx，從結果可以看出，僅削減高架源NOx對污染前段效果一般，雖然山東、江蘇北部、安徽和河南部分地區臭氧有所降低，但河北、江蘇、浙江等部分地區還出現臭氧大幅反彈的情況，這與臭氧敏感性為VOCs控制區的結論相一致。污染后段削減效果有所轉好，這與該階段大部分區域臭氧敏感性發生變化有關，但臭氧降幅不顯著。

進一步地，分別提取京津冀、魯豫和長三角地區30個代表城市在四種減排情景下臭氧濃度變化率，結果如圖10所示。從case1和case2來看，日均臭氧濃度降幅變化趨勢相對較為一致，大部分地區污染后段減排效果優于前段，長三角和魯豫地區城市減排降幅較好于京津冀地區，從質量濃度看僅棗莊于6月26日臭氧質量濃度由162降至159 μg／m3，達到二級標準，其他城市降幅在6．6 μg／m3以下;case2中，6月25日—6月30日，部分時段中邯鄲、鄭州、淄博、棗莊、東營和南京臭氧質量濃度降至160 μg／m3以下，下降質量濃度在5．4 ～13 μg／m3之間，其他城市降幅在20．2 μg／m3以下;case3中，后半段減排幅度較大，鄭州、棗莊、東營、南京分別于6月27日、6月26日、6月30日和6月29日達到良級水平，下降濃度在6～11 μg／m3，其他城市降幅在13．1 μg／m3以下;case4中，后段減排效果優于前段，但臭氧濃度降幅不顯著，僅棗莊于6月26日臭氧濃度由162降至159 μg／m3，達到二級標準，其他城市降幅在4．9 μg／m3以下。

對以上30個代表城市進行分區域臭氧濃度變化率統計，如圖11所示。case2臭氧改善效果最為明顯，其中魯豫、長三角地區臭氧濃度平均降幅在3．5％以上，東部地區平均降幅在3．6％;case1平均降幅在1．7％，顯著低于case2;相比case1，case3中魯豫、長三角地區臭氧濃度降幅較大，在2％以上，而京津冀降幅較低，這可能與前文分析中污染后段京津冀地區臭氧敏感性變化幅度較小有關，區域平均臭氧改善率增強0．1％;除此之外，只削減高架源的減排僅對長三角地區產生部分降低作用，對京津冀和魯豫地區則表現為對臭氧濃度升高起正貢獻。

綜上分析，在相同減排比例條件下（VOCs∶NOx=2∶1），減排幅度越大，臭氧降幅越大;由VOCs和NOx協同減排過渡為強化NOx減排的分階段控制優于單一的減排控制方案;僅削減高架源NOx對臭氧降幅不顯著，因此仍需重視機動車等排放。

3 結論

本文利用數值模擬和環境監測數據對中國東部夏季一次空氣污染過程進行了成因分析，得到了如下結論：

1）2021年6月19—30日中國東部出現了一次臭氧污染過程。19—20日，濟南和南京首先出現輕度污染，21日開始受偏東南風及不利的氣象條件影響，東部地區出現區域性臭氧污染，其中石家莊、濟南等城市的個別時段達中度及以上污染水平，此次污染過程中北部地區污染京津冀、河南、山東部分地區風速很小，擴散條件差，污染容易累積，且高溫主要集中在河北南部、河南及山東西部地區，平均溫度在27 ℃以上，污染過程較長。

2）結合模型DDM和衛星遙感數據得到的東部地區臭氧敏感性，整個污染時段，東部大部分地區為VOCs控制區，模型模擬結果與衛星遙感反演結果較為一致，可靠性較高;進一步對比污染前段（19—25日）和污染后段（26—30日）發現，污染過程前段東部地區對VOCs敏感性較高，污染后段東部大部分地區對NOx敏感性增強，轉為NOx或NOx和VOCs協同控制區，特別是山東、江蘇、安徽、河南部分地區，對NOx敏感性提高。

3）在相同減排比例條件下（VOCs∶NOx=2∶1），減排幅度越大，臭氧降幅越大，當VOCs削減比例由20％提高到40％時，臭氧濃度降幅由1．7％增大至3．6％;由VOCs和NOx協同減排（2∶1）過渡為強化NOx減排（1∶1）的分階段控制優于單一的減排控制方案，臭氧改善率平均增強0．1％;僅削減高架源NOx對臭氧降幅不顯著。

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·ARTICLE·

Assessment of ozone sensitivity and emission reduction scenarios in typical pollution processes in eastern China

ZHOU Derong1， LIU Yi2， GAO Jian3， TANG Zhiwei2， CAI Zhe2， HUANG Xin1， QIN Yue4

1School of Atmospheric Sciences， Nanjing University， Nanjing 210093， China;

2Nanjing CLIMBLUE Technology co.， LTD， Nanjing 211135， China;

3Chinese Research Academy of Environmental Sciences， Beijing 100012， China;

4College of Environmental Sciences and Engineering， Peking University， Beijing 100871， China

Abstract In recent years，ozone pollution in the summer has increasingly become problem a significant concern affecting air quality and environment in eastern China.This study aims to quantitatively evaluate the impact of reducing ozone precursor emissions on ozone pollution.Using the ozone pollution episode in eastern China from June 19 to 30，2021，as a case study，we use CMAQ－DDM air quality model and satellite remote sensing inversion algorithm to analyze ozone concentration sensitivity to anthropogenic precursor emissions in the eastern region.Different reduction scenarios for ozone precursors are simulated by setting different reduction ratios.The findings reveal the following：1） From June 19 to 30，2021，an extended regional ozone pollution event occurred in eastern China，with most cities experiencing slight to moderate pollution levels;2） Throughout the pollution period，the eastern region was predominantly influenced by VOC control or a combination of VOC and NOx control.Model simulations and satellite inversions exhibited good agreement.In the early stage of the pollution event （June 19－25），the eastern region was highly sensitive to VOCs，while in the latter stage （June 26—30），it transitioned into an area where coordinated control of VOCs and NOx was crucial，especially in Henan，Anhui，and Jiangsu;3） When applying the same emission reduction ratio （VOCs∶NOx=2∶1），larger emissions reductions led to greater reductions in ozone levels.Increasing the VOC reduction ratio from 20％ to 40％ resulted in an ozone concentration reduction ranging from 1．7％ to 3．6％.Phased emission reduction strategies outperformed single－period reduction plans，achieving a 0．1％ increase in the ozone improvement rate.Reducing only elevated NOx sources did not significantly decrease ozone concentrations.

Keywords eastern region;ozone sensitivity;emission reduction of ozone precursors;scenario simulation

doi：10．13878／j.cnki.dqkxxb.20221024001

（責任編輯：袁東敏）

2022－10－24收稿，2023－03－29接受

上海市科技計劃項目（20dz1204000）