2021年南京市新冠疫情期間大氣污染物變化特征及來源解析

摘要 為了解2021年南京市新冠疫情期間城市大氣污染物濃度的變化和成因，利用南京大學SORPES站點2021年7月1日—2021年8月30日大氣污染物在線監測數據，分析疫情前、中、后顆粒物及氣態污染物的濃度變化，針對臭氧（O3）的關鍵前體物，揮發性有機物（Volatile Organic Compounds，VOCs）采用正定矩陣因子分解法模型（Positive Matrix Factorization，PMF）、拉格朗日粒子輸送與擴散模型（Lagrangian Particle Distribution Model，LPDM）分析其污染來源。結果表明：疫情封閉期間，南京市PM2．5質量濃度較疫情前降低了40％～50％，組分中硝酸鹽、有機物質量濃度降幅最為顯著，分別下降了34．0％和16．5％。臭氧體積濃度不降反升，城中區域增幅最顯著站點可達50％左右。其氣態前體物氮氧化物（NOx）及VOCs濃度變化呈相反態勢，分別較疫情前降低28％、升高49．6％。模型及衛星遙感結果表明，疫情期間南京市臭氧屬于協同偏VOCs控制區。氣團溯源結果顯示，南京市受本地及周邊區域傳輸的共同影響，疫情封閉期間省外上海方向、省內蘇州－無錫－鎮江－南通方向的氣團貢獻增大。PMF解析了南京市本地VOCs主要來源于機動車排放源、植物源、溶劑源、工業生產源以及油氣揮發源，其中機動車源占比變幅最大，疫情封閉期間下降了15．1％，疫情后上升了4．3％。其次為油氣揮發源、溶劑源，這兩項污染源疫情封閉期間分別上升了11．2％、1．7％，疫情后則分別下降了4．8％、4．3％。

關鍵詞新冠疫情;正定矩陣因子分解法（PMF）;箱體模型（OBM）;臭氧

2020年年初新型冠狀病毒（COVID－2019）疫情在全國范圍內暴發，對社會經濟、居民生活均造成了巨大影響。為阻斷病毒在人與人之間傳播，各地政府采取了一系列措施，例如：加強交通管制、禁止集會、限制居民出行、企業停工等。在這些措施的強力實行下，城市環境空氣質量也受到了顯著影響（樂旭等，2020）。

多地研究表明，疫情期間盡管部分環境污染物濃度出現了不同程度的降低，但仍有污染事件發生。Wang et al.（2020）的研究表明，中國北方城市在疫情封控期間空氣質量指數整體有所改善，但較低濃度的細顆粒負載反而導致 HO2消耗減少，造成了O3濃度水平的上升;Li et al.（2020）對長三角地區空氣質量進行分析后發現，Ⅰ級和Ⅱ級響應期間工業生產、建筑施工等人為活動的減少使得PM2．5、NO2和SO2濃度分別下降31．8％、45．1％和20．4％，但臭氧卻不降反升，空氣質量的持續改善仍需考慮能源和產業戰略的重組以及跨區域聯控。臭氧是由其前體物氮氧化物（NOx）與揮發性有機物（VOCs）在太陽輻射作用下生成的（Atkinson，2000），是光化學反應生成的二次污染物，因此對于O3污染控制，主要是通過研究NOx和VOCs的非線性關系，進而對前體物進行控制（任俊宇等，2021）。受疫情管制影響，大部分城市內NOx排放得到了有效控制，Liu et al.（2020）的研究中顯示北方城市NOx排放量削減了27％～46％;石家莊地區NO降低了約62％、NO2降低了約36％。VOCs濃度變化則各有不同。王紅果等（2021）的研究表明，濟源市疫情防控期間TVOCs濃度較防控前增加了61．2％，其中鹵代烴與含氧揮發性有機物（OVOCs）濃度增幅最為顯著，占比增加了2．6％及31．4％。河北雄安地區疫情防控期間VOCs濃度約為疫情前的一半，烷烴占比增長，芳香烴和鹵代烴則占比下降，污染源中背景源、油氣揮發源和燃燒源的貢獻率顯著增長，需加強防控（劉新軍等，2022）。南京與南通市的石油化工源、工業溶劑源受疫情封控影響，對VOCs貢獻降幅最為顯著，控制石油化工以及機動車排放源則可顯著降低徐州市主要VOCs物種的濃度，對進一步控制O3生成有顯著的效果（周德榮等，2022）。

2021年7月下旬，江蘇省內南京及其周邊城市新冠疫情再次蔓延，期間南京作為中心城市，政府采取了封閉管理措施，不同于2019年的全國范圍的極限減排情景，單一城市及周邊城市群夏季的減排管控仍具有較大的研究意義。本研究基于多源數據，探究了南京市疫情前、中、后期城市污染物濃度及來源特征，通過厘清人為源管控對顆粒物、臭氧及其前體物來源變化的影響，以期為該地區夏季O3與PM2．5協同管控提供科學依據。

1 研究時段、資料和方法

1．1 研究時段介紹

2021年7月20日，南京發布《關于南京祿口國際機場發生新冠病毒檢出陽性情況的通報》，隨后暫停所有進出江蘇的省際班線客運以及小區封閉式管理，本文基于疫情發展的時間線，劃分了南京市受新型冠狀病毒疫情影響下的三個階段，共計2個月：疫情前（7月1—20日）、疫情封閉期間（7月21日—8月19日）、疫情解封（8月20—31日），對比三個階段下污染物濃度的特征差異。

1．2 研究資料

資料包括：1）江蘇省環境監測中心提供的南京市國控站、省控站及市控站的污染六參數數據。2）南京大學SPORPES站點提供的氣象和組分監測數據，組分數據中VOCs數據采用配有氫離子火焰檢測器的氣質聯用檢測儀（GC－MS／FID）在線監測大氣中的揮發性有機物。在線監測的物種包括烷烴、烯烴、炔烴、芳香烴、鹵代烴和含氧VOC等106種揮發性有機物，時間分辨率為1 h。水溶性離子數據則來自Marga－1s，在線監測的物種包括Cl-、NO-3、SO2-4、NH+4、Na+、K+、Mg2+以及Ca2+等八種離子。有機碳、元素碳來自Model－4－Semi－continuous OC－EC Field analyzer的在線監測結果。3）比利時太空高層大氣研究所（BIRA－IASB）反演的對流層NO2與HCHO的日均柱濃度數據，數據發布在NASA官網上GESDISC （https：／／disc.gsfc.nasa.gov／）。

1．3 研究方法

1．3．1 OBM模型

基于觀測的模型（Observastion－Based Model，OBM）是美國喬治亞理工學院開發的一個簡單的盒子模型（Cardelino and Chameides，1995），假設盒子內污染物充分混合，在一些物種（包括NOx，VOCs，CO，O3）實測逐時濃度數據的約束下，模擬大氣化學過程，研究臭氧的生成機制及其對VOCs和NOx的敏感性。VOCs通過一系列光化學作用促成O3形成包括羥基自由基（OH·）引發的VOCs氧化，由過氧烷基（RO2）和過氧化氫（HO2）氧化和光解驅動的氮循環，以及氧原子（O）與分子氧（O2）的組合。因此，VOCs物質和中間體的光化學反應性顯著影響O3產生以及體積分數水平（吳琳等，2017;廖宏等，2021;王莼璐等，2021;朱彬等，2021）。

OBM模型用VOCs、NO、CO、O3的濃度數據以及氣象數據作為輸入數據，根據Carbon－Bond IV機制模擬白天的光化學生產過程，直接從環境監測數據中導出O3－NOx－VOCs的化學特征。與基于排放的模型不同，OBM模型基于觀測到的O3和O3前體物的環境體積分數來模擬O3光化學生成和消耗，避免模擬邊界層動態和排放清單引起的不確定性（高東峰等，2007）。OBM模型能夠模擬城市小尺度的臭氧污染生成過程，更能反映城市不同類型區域的臭氧污染特征與生成差異。

1．3．2 PMF模型

正定矩陣因子分解模型（Positive Matrix Factorization，PMF）是一種廣泛應用的多元因子分析受體模型，國內外被廣泛應用于來源解析（Brown et al.，2007;Wang et al.，2016;Guan et al.，2020）。PMF是一個多變量因素分析工具，它把采樣數據矩陣分解成兩個矩陣：源成分譜矩陣（G）和貢獻率矩陣（F），模型目標是使殘差（Q）最小化，原理可見公式：

式中：xij為第j個污染物于第i個樣品中的濃度;Gik為第k個源在i個樣品中對該污染物的貢獻;Fkj為第k個源對所有樣品中第j個污染物的貢獻;Qij為所對應的殘差;P是源的個數。

2 污染物時間序列及空間變化特征

以7月1—10日期間各項污染物的均值濃度作為基準濃度，計算其后各時刻相較基準濃度的歸一化比值并繪制于圖1中。計算值小于1則表明該物質濃度相較基準時段7月初有所下降，大于1則反之。從各污染物的標準化比值時間變化序列圖1a可見，7月20日南京市疫情暴發，城市封閉化管理開始后，PM2．5、NO2以及O3濃度均較7月初持續降低，至7月28日達到谷值，7月29日—8月20日（城市停止城內／城際交通）期間，NO2濃度顯著低于管控前／后時期，PM2．5與O3濃度波動性變化，前者整體濃度降低，后者相較疫情前／后不降反升。

圖1b、c、d為疫情期間南京市各站點相較疫情前濃度變幅的空間分布，散點為站點所在位置，以變幅填色。大于0表明疫情期間站點濃度較疫情前上升，反之則小于0。由圖可見，疫情管控期間，南京市內各區域內NO2及PM2．5較疫情前均整體降低，降幅在40％～50％;O3濃度則整體上升（增幅在10％～20％），其中城中區域增幅最為顯著，最高的點位增幅可達50％左右。

3 顆粒物／VOCs組分濃度變化特征差異

由前文可知，疫情封閉期間南京市PM2．5濃度下降，O3不降反升，為探究其可能的原因，繪制疫情前、中、后時段內顆粒物組分、VOCs組分、氣態污染物變化箱型圖進行分析。其中，O3與TVOC濃度為體積濃度（ppb，1 ppb=10-9）統計結果表明，NOx、PM2．5、二次無機物（SNA）、有機物（OM）質量濃度則均較疫情管控前有所降低，其中NOx、NO-3降幅最為顯著，疫情封閉期間濃度相較疫情前分別降低了28％和49．6％，主要組分濃度的降低解釋了PM2．5在疫情期間濃度低于疫情前后的成因。文獻研究表明NOx主要來自機動車尾氣排放（但揚彬等，2021），疫情期間交通限行的舉措使得城市內機動車排放環比下降。

3．1 臭氧敏感性分析

圖2顯示疫情期間O3濃度顯著上升，其前體物中氮氧化物降幅最為顯著，但VOCs濃度顯著上升，因此首先對疫情前后O3生成的敏感區域進行分析。本研究中在缺乏部分觀測數據的情況下，基于WRF－CMAQ模型獲取VOCs及其他前體物濃度輸入OBM模型，獲取不同減排方案下的臭氧敏感性分析。其中，CMAQ輸出cmaqout文件可提供NO、NO2、CO、SO2、NH3、PM10濃度;MCIP輸出GRIDCRO2D文件提供氣象數據PRES、T2、RH2，并輸出METCRO2D文件提供VOCs組分數;而VOCs和臭氧柱濃度可設置為固定值0．001 ppm和330 ppm。

OBM模型依據輸入數據計算出的各物種的源效應進行不同比例的削減：將各類VOCs的源效應削減0、5％、10％、15％直至100％，并將此作為橫坐標;將NOx的源效應削減0、5％、10％、15％直至100％，并將此作為縱坐標。每一次削減源效應后對應地重新計算當地的臭氧生成潛勢，本研究中設置了40種EKMA（Empirical Kinetic Modeling Approach）曲線情景，每個情景對應著不同削減比例組合下的臭氧生成潛勢（圖3），在此基礎上，繪制等值線圖，即為臭氧等濃度曲線EKMA。

圖4對比實測與模型模擬的臭氧濃度，模擬結果時間變化趨勢整體與觀測數據基本一致，二者相關性為0．52，模擬結果有效、可用。因此，結合圖5的EKMA曲線分析，疫情前南京市處在VOCs與NOx協同控制區;疫情期間則為協同偏VOCs控制區，NOx增幅在20％～40％范圍內能夠使得城市O3濃度升高，其余范圍反之。而VOCs濃度增長必然會使得O3濃度升高。

為進一步驗證EKMA曲線結果的準確性，使用衛星遙感數據通過指示劑法（Ratio of the tropospheric columns of Formaldehyde to Nitrogen dioxide，FNR）計算臭氧敏感性，計算公式如下：

η=c（HOCO）/c（NO2）。

式中：c（HCHO）為行政區域內網格的HCHO平均柱濃度，單位為mol／cm2;c（NO2）為行政區域內網格的NO2平均柱濃度，單位為mol／cm2;η為兩者比值，當ηlt;2時，認為臭氧生成處于VOCs控制區，對VOCs濃度變化更為敏感;當ηgt;4時，認為臭氧生成處于NOx控制區，對NOx濃度變化更為敏感;當2≤η≤4時，認為臭氧生成處于協同控制區（但揚彬等，2021）。

圖6顯示，疫情期間南京市中部地區主要處于協同控制區偏VOCs控制區，與EKMA曲線結果吻合。從EKMA曲線及衛星反演的結果綜合來看，由于疫情期間南京市處在協同偏VOCs控制區，因此疫情期間VOCs濃度的升高使得O3濃度出現了上升。

3．2 研究期間南京市VOCs來源分析

由前文分析可知，疫情封控期間南京市臭氧濃度不降反升，主要是由于該時段處于協同偏VOCs控制區，關鍵前體物中NOx濃度受機動車限行影響大幅降低，因此濃度增長的VOCs促進了疫情期間O3濃度的升高。為進一步分析疫情期間南京市VOCs主要來源，首先使用示蹤物統計分析方法，對疫情管控期間南京市VOCs來源進行初步解析。表2中，疫情期間，乙炔、甲苯所指征的機動車源、燃燒源濃度下降（李穎慧等，2020）;丙烷、乙烯所指征的LPG揮發以及石化化工生成源（陸思華等，2006）濃度下降;而間／對二甲苯、異戊烷濃度較疫情前不降反升，其表征的溶劑、油氣揮發源（Li et al.，2018）的增加導致了VOCs濃度的升高。

通過PMF源解析進一步驗證，確定了5種源類別，分別為機動車排放、植物源、溶劑源、工業生產以及油氣揮發源，各因子貢獻占比見圖7。疫情前，南京市VOCs來源貢獻依次為：機動車源（48．8％）gt;溶劑使用源（15．7％）gt;植物源（14．3％）gt;工業排放源（12．8％）gt;油氣揮發源（8．5％）。疫情防控期間對VOCs貢獻占比較高的來源則依次是：機動車源（33．7％）gt;油氣揮發源（19．7％）gt;溶劑使用源（17．4％）gt;植物源（16．8％）gt;工業排放源（12．4％）。疫情結束后，對VOCs貢獻來源占比從高到低為：機動車源（38％）gt;工業排放源（19．9％）gt;油氣揮發源（14．9％）gt;植物源（14．2％）gt;溶劑使用源（13．1％）。對比疫情期間與疫情前、后時段，發現疫情期間油氣揮發、溶劑源、植物占比上升，交通、工業源則下降，說明疫情期間受管控影響人們出行、工廠停工確有影響。其中油氣揮發、溶劑源這兩項污染源占比上升考慮是人為源由于監管程度減弱，使得溶劑涂料、油氣揮發源占比上升。

區域輸入對污染物的影響也不容小覷（黃乾和王海波，2019），基于2017MEIC清單數據，繪制長三角地區VOCs排放源分布（圖8）。由圖可見，長三角地區VOCs高排地區主要集中在省內東部地區，南京市西南方向的安慶－銅陵－馬鞍山沿線VOCs排放量也較大。利用LPDM計算繪制疫情前、中、后時期南京氣團來源，溯源后推步長24 h，發現疫情期間相較疫情前，南京本地的貢獻比例減小，省外上海方向、省內蘇州－無錫－鎮江－南通方向的氣團對受體點位貢獻較大，且這些區域均為VOCs高排區域，可能存在上風向污染物傳輸，致使疫情期間南京市VOCs濃度進一步升高。

4 結論

1）疫情封控期間，南京市污染物濃度整體有所下降，PM2．5質量濃度較疫情前降低了17．7％，其組分中二次無機物硝酸鹽、銨鹽、硫酸鹽降幅分別為34％、28．7％、21．2％，有機物質量濃度較疫情前降低了16．5％。NOx受封控期間交通限行影響，濃度較疫情前降低了28％，但臭氧體積濃度不降反升，升幅為7％。

2）對疫情不同階段南京市臭氧敏感性分析，發現疫情期間市內處于協同偏VOCs控制區，由于期間關鍵VOCs濃度的上升（較疫情前增幅49．6％）使得臭氧濃度出現增長。

3）疫情期間南京市受本地及省內東部VOCs高排區域傳輸氣團的共同影響，PMF源解析結果顯示 VOCs主要來自機動車排放源、植物源、溶劑源、工業生產以及油氣揮發源。疫情開始前，五類源中機動車源占比為48．8％，其次為溶劑使用源，占比為15．7％，植物源、工業源及LPG源占比分別為14．3％、12．8％以及8．5％。受疫情封閉影響，機動車源變幅最大，疫情封閉期間下降了15．1％，疫情后上升了4．3％。其次為油氣揮發、溶劑源，這兩項污染源疫情封閉期間分別上升了11．2％、1．7％，疫情后則分別下降了4．8％、4．3％。結果表明，生產和交通活動管控不能實現油氣揮發源及溶劑源VOCs 排放的降低，因此是該地區未來 VOCs 的管控重點。

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·ARTICLE·

Variation characteristics and source analysis of air pollutants during the COVID－19 pandemic in Nanjing in 2021

ZHOU Derong1，JIANG Lin2，SUN Jiyunting2，HUANG Xin1

1School of Atmospheric Sciences，Nanjing University，Nanjing 210093，China;

2Nanjing Pulan Atmospheric Environment Research Institute Co.Ltd，Nanjing 210046，China

Abstract This paper investigates the impact of the COVID－19 pandemic lockdown on urban air pollution in Nanjing during the summer of 2021.Using online monitoring data from the SORPES site at Nanjing University，we compared the concentrations of particulate matter and gaseous pollutants before，during，and after the lockdown.Additionally，we used the PMF model and the LPDM model to analyze the sources of volatile organic compounds （VOCs）.The results show that，compared to the period before the lockdown，PM2．5concentrations in Nanjing decreased by 40％-50％，while nitrate and organic matter concentrations decreased by 34．0％ and 16．5％，respectively.Urban areas experienced a significant increase in ozone concentration，approximately 50％.The two gaseous precursors of ozone exhibited opposite trends：NOx concentrations dropped by 28％，while TVOCs increased by 49．6％.The OBM model and satellite data results indicate that ozone formation in Nanjing was in the VOC－limited regime during the lockdown.Air mass tracing results reveal that VOCs in Nanjing were jointly influenced by local and regional transport from surrounding cities，with increased contributions from the Shanghai－Suzhou－Changzhou－Zhenjiang and Tongling－Ma＇anshan directions during the lockdown.

PMF source analysis results demonstrate that local VOCs in Nanjing primarily originate from motor vehicle emissions，plant sources，solvent sources，industrial production，and oil and gas volatile sources.Motor vehicle emissions exhibited the most significant variation among all sources，with a reduction of 15．1％ during the lockdown and an increase of 4．3％ after the lockdown.Oil and gas volatilization and solvent sources increased by 11．2％ and 1．7％，respectively，during the lockdown and decreased by 4．8％ and 4．3％，respectively，after the lockdown.

Keywords COVID;Positive Matrix Factorization （PMF）;Observastion－Based Model（OBM）;ozone

doi：10．13878／j.cnki.dqkxxb.20221009002

（責任編輯：劉菲）

2022－10－09收稿，2023－02－12接受

上海市科技計劃項目（20dz1204000）