溫州市農用地土壤鍺元素地球化學特征、影響因素及開發利用遠景評價①

王學寅，林道秀，全斌斌，耿永坡，王 磊,3

溫州市農用地土壤鍺元素地球化學特征、影響因素及開發利用遠景評價①

王學寅1,3，林道秀1，全斌斌1，耿永坡2，王 磊2,3

(1浙江省地礦科技有限公司，杭州 310007；2 浙江省第十一地質大隊，浙江溫州 325006；3 溫州市地質資源與生態環境重點實驗室，浙江溫州 325006)

基于浙江省土地質量地質調查行動計劃(2016－2020年)和浙江省多目標區域地球化學調查成果，研究了溫州市農用地表層土壤和深層土壤鍺元素(Ge)地球化學特征及其主要影響因素，并對富Ge土壤開發利用遠景進行了評價。結果顯示，溫州市農用地表層土壤Ge平均含量1.44 mg/kg，深層土壤Ge平均含量1.62 mg/kg，變異系數分別為0.14和0.10，總體分布較均勻，兩者空間變化特征基本吻合，由南西到北東呈弱遞減變化趨勢。富集程度等級劃分顯示，表層土壤Ge主要以“弱貧化”和“背景”為主，指示其受人為因素影響總體較小。成土母質是影響表層土壤Ge含量及其分布特征的最重要因素，母質為濱海相沉積物和沉積巖類風化物的土壤Ge均值總體要高于河湖相沉積物和火成巖類風化物。土壤有機質、黏粒等理化指標以及土地利用方式和種植類型也是影響Ge含量的重要因素。富Ge等級劃分結果顯示，研究區Ge“豐富”和“較豐富”等級耕地面積1 383.07 km2，占總耕地面積的56.17%。在此基礎上共圈出10個富Ge土壤開發利用遠景較好的區塊，并對其開發利用遠景進行了評價。

農用地土壤；鍺元素；地球化學特征；影響因素

鍺元素(Ge)是一種準金屬元素[1]。其在自然界中較分散，在地殼中極少獨立成礦，多與硫化物伴生[2]。作為一種良好的半導體材料，Ge被廣泛應用于工業、軍事和醫學等相關尖端科技領域[1，3]。有研究表明，攝入適量的Ge對作物生長和人體機能保護都有一定的促進作用[1，4–5]。土壤是自然界主要的Ge儲庫之一，世界土壤Ge平均含量為1.0 mg/kg，中國土壤Ge平均含量為1.7 mg/kg[6]。有部分國外學者提出利用“植物探礦技術”提取土壤中Ge的方法[7]。鑒于目前國內富硒(Se)土壤開發利用的成功經驗，越來越多的學者將目光轉移到富Ge農產品上。通過調查在中國廣西、青海、新疆和重慶等地區發現了大量的富Ge土壤[8–11]，但現有文獻資料顯示，對其研究程度總體偏低。

溫州市素有“七山一水二分田”之說，人均耕地面積不到全國三分之一，加強耕地資源，特別是天然富Se富Ge等優質土地資源的調查和保護顯得尤為重要。本文以浙江省土地質量地質調查行動計劃(2016—2020年)和浙江省多目標區域地球化學調查所獲得的數據為基礎，研究了溫州市農用地土壤Ge的地球化學特征及其影響因素，并對其開發利用遠景進行評價，以期為溫州市富Ge耕地資源保護和富Ge農產品開發提供科學依據。

1 材料與方法

1.1 研究區概況

溫州市地處浙江省東南部，東瀕東海，南毗福建省寧德市，西及西北部與麗水相連，北和東北部與臺州接壤，地理坐標27°03′N ～ 28°36′N、119°37′E ～ 121°18′E。全市陸域面積12 110 km2，下轄鹿城區、龍灣區、甌海區、洞頭區、樂清市、瑞安市、龍港市、永嘉縣、文成縣、平陽縣、蒼南縣和泰順縣12個縣市區。地勢總體西高東低，主要耕地分布在甌江、飛云江和鰲江3大水系流域中部及入海口兩岸。根據土壤地質成因及地球化學特征，可以把研究區土壤成土母質劃分為濱海相沉積物、河湖相沉積物、火成巖類風化物、沉積巖類風化物和變質巖類風化物5大類(圖1)[12]。

1.2 樣品采集

表層土壤樣品采集執行DZ/T0295－2016《土地質量地球化學評價規范》[13]。以“二調”圖斑為最小調查單元，選擇具有代表性的地塊進行樣品采集，避開人為干擾較大地段；用不銹鋼鏟以“X”形或“S”形一點多坑(1主4副)均勻采集地表往下20 cm的土柱組合成1件樣品；待樣品處理干凈后，采用縮分器取其中一份送實驗室檢測，一份作為副樣保存。平均采樣密度為9件/km2，共采集24 292件土壤樣品。

深層土壤樣品采集執行DZ/T 0258—2014《多目標區域地球化學調查規范(1︰250 000)》[14]。網格化均勻采集樣品，密度為1件/4 km2，主要選擇在水田、旱地、果園和茶園等重要農作物種植區。樣品采集深度一般在地表以下1.5 ～ 2.0 m，丘陵區樣點選擇在覆蓋層較厚的地方，平原區會適當加深取樣深度以保證樣品的代表性。樣品處理和制備方法與表層土壤一致，共采集736件土壤樣品。

1.3 測試分析

兩批樣品測試由不同的測試單位承擔完成，但測試方法和質量控制都滿足相關規范要求，數據都通過了會審驗收。表層土壤共分析了As、B、Cd、Co、Corg(有機質)、Cr、Cu、Ge、Hg、K2O、Mn、Mo、N、Ni、P、Pb、pH、Se、V和Zn等20項指標，深層土壤分析了包括以上20種指標在內的54項指標。主要指標的檢測方法和檢出限要求如表1所示。

(該圖基于國家測繪地理信息局標準地圖服務網站下載的審圖號為浙S(2022)34號的標準地圖制作，底圖無修改；下同)

表1 主要指標的檢測方法與檢出限[15]

注：pH為無量綱，Corg和K2O單位為“g/kg”，其他指標單位為“mg/kg”；AFS為原子熒光光譜法，ES為發射光譜法，ICP-MS為電感耦合等離子體質譜法，XRF為X射線熒光光譜法，ICP-OES為電感耦合等離子體光譜法，ISE為玻璃電極法，VOL為硫酸亞鐵滴定法。

1.4 數據處理

首先采用SPSS 23軟件對原始數據進行描述性統計和Pearson相關性分析；再在ArcGIS 10.6中運用反距離權重插值法分別求得表層土壤和深層土壤Ge地球化學圖，運用柵格運算數學分析求得Ge由深至淺的富集程度；然后以研究區“二調”圖斑為底圖疊加行政邊界、取樣點位置、測試數據、評價結果、土地利用類型和圖斑地理特點等信息，合并同類圖斑作為最小評價單元，在土地質量地球化學調查與評價數據管理和維護系統中采用表2所示劃分標準對研究區耕地進行Ge含量等級劃分；最后在此基礎上，圈出具有較好開發利用遠景的富Ge土壤區塊，并運用因子權重系數法對其遠景進行綜合評價。

表2 土地質量地球化學評價Ge等級劃分標準[13]

2 結果與分析

2.1 土壤Ge含量參數特征

采用K-S檢驗方法對原始數據進行檢驗和描述性統計，所有樣品Ge含量均有檢出，兩批數據基本都符合正態分布特征(圖2)。

圖2 研究區表層土壤和深層土壤Ge含量頻數分布圖

研究區表層土壤Ge含量最小值為0.69 mg/kg，最大值為3.78 mg/kg，平均含量為1.44 mg/kg；深層土壤Ge含量最小值為1.14 mg/kg，最大值為2.19 mg/kg，平均含量為1.62 mg/kg(表3)。兩者Ge變異系數分別為0.14和0.10。一般認為變異系數越大，元素分布越不均勻，離散程度越大，當變異系數≤0.3時，元素一般呈均勻分布狀態[16]。這說明Ge在研究區表層土壤和深層土壤中分布均勻，受外界因素影響較小。

表3 研究區農用地土壤Ge描述性統計

通過對比可以發現，研究區表層土壤Ge含量要低于全國土壤背景值1.70 mg/kg[6]、浙江省常山縣表層土壤Ge含量平均值1.59 mg/kg[17]和貴州省安龍縣耕地表層土壤Ge平均值1.58 mg/kg[18]，略低于重慶市南川區表層土壤Ge平均值1.50 mg/kg[11]；但要略高于浙江省岱山縣表層土壤Ge平均值1.39 mg/kg[19]、廣西北部灣地區表層土壤Ge平均值1.43 mg/kg[8]和河南省南陽盆地表層土壤Ge含量平均值1.39 mg/kg[20]，遠高于新疆若羌[9]、西藏拉薩[21]和河北承德[22]等中國西北部地區。目前國內對深層土壤Ge含量研究較少，對比少量文獻資料可以看出研究區深層土壤Ge含量高于河南省南陽盆地深層土壤Ge含量平均值1.45 mg/kg[20]，略低于廣西北部灣地區深層土壤Ge平均值1.64 mg/kg[8]。

2.2 Ge空間分布趨勢

地球化學圖能較為客觀地反映土壤元素在一定區域內的空間變化趨勢。如圖3所示，研究區農用地表層土壤和深層土壤Ge空間變化特征基本吻合，由南西到北東呈弱遞減變化趨勢。高值主要集中在泰順縣、蒼南縣、文成縣、瑞安市、龍灣區和甌海區等甌江以南地區，其中最高值都分布在泰順縣和文成縣交界處，低值主要分布在甌江以北樂清市和永嘉縣境內。結合成土母質圖(圖1)可以發現，高值主要分布在成土母質為沉積巖類風化物為主的區域，而低值主要分布在母質為火成巖類風化物的區域。

2.3 Ge富集特征

受人類活動等外界因素影響，相較于表層土壤，深層土壤能更好地保留原始土壤的成分信息[23]。兩者之間的比值(富集系數)可以更直觀地反映元素從深到淺的富集特征，進而指示外界因素對表層土壤元素的影響程度[24]。本次研究采用ArcGIS 10.6軟件柵格運算分析工具，求得研究區農用地土壤Ge由土層深到淺的富集變化特征。其計算公式如下：

式中：CF表示研究區農用地土壤Ge的富集系數，Ge0表示表層土壤Ge含量，Ge1表示深層土壤Ge含量。

廖啟林等[24]根據富集系數把南京地區表層土壤元素的富集程度劃分為6個級別：極強富集(>4.0)、強富集(1.5 ～ 4.0)、弱富集(1.15 ～ 1.5)、背景(0.85 ～ 1.15)、弱貧化(0.6 ～ 0.85)、強貧化(<0.6)。該方法得到了相關研究領域不少研究人員的認可[8，25]。據此方法可以把研究區表層土壤Ge富集程度劃分為強富集(1.5 ～ 4.0)、弱富集(1.15 ～ 1.5)、背景(0.85 ～ 1.15)、弱貧化(0.6 ～ 0.85)、強貧化(<0.6)5個級別(圖4)。研究區Ge以“弱貧化”和“背景”為主，弱貧化主要分布在研究區中部和東部平原區，“背景”主要分布在文成縣、泰順縣、永嘉縣和樂清市低山丘陵區，“弱富集”呈零星狀分布于平陽縣和瑞安市，“強富集”和“強貧化”分布極少，這說明研究區土壤Ge受人為活動等外界因素影響程度總體較小。

圖4 研究區表層土壤Ge富集程度空間變化特征

3 Ge含量影響因素

3.1 成土母質

自然狀態下土壤中元素大部分繼承于成土母質，因此統計不同成土母質土壤各元素含量特征有利于了解元素分布及富集的主要影響因素。本次研究統計了研究區濱海相沉積物、河湖相沉積物、火成巖類風化物和沉積巖類風化物4種主要成土母質類型土壤的地球化學參數特征，結果如表4所示。

從表層土壤看，母質為濱海相沉積物和沉積巖類風化物的土壤Ge含量均值(1.49 mg/kg)要高于母質為河湖相沉積物(1.43 mg/kg)和火成巖類風化物(1.42 mg/kg)的土壤；不同成土母質表層土壤Ge含量變異系數分別為0.10(濱海相沉積物)、0.11(河湖相沉積物)和0.15(沉積巖類風化物和火成巖類風化物)，說明Ge在母質為濱海相和河湖相沉積物的表層土壤比母質為沉積巖類和火成巖類風化物表層土壤分布更加均勻。從深層土壤看，4種不同成土母質Ge平均含量排序為沉積巖類風化物>火成巖類風化物>河湖相沉積物>濱海相沉積物，其中母質為火成巖類風化物的土壤Ge平均含量與深層土壤Ge平均含量一致，這與研究區成土母質主要為火成巖類風化物基本吻合，說明成土母質是影響研究區土壤Ge含量及其分布的主要因素。

3.2 土壤理化性質

Ge化學性質較為穩定，在堿性土壤環境中主要以GeO44–和GeO23–等陰離子的形式存在，在酸性環境中則主要以Ge4+為主。因此，pH是影響土壤Ge含量及其賦存形態的重要因子之一[3]。但是相關性分析顯示，研究區土壤Ge與土壤pH之間相關性較差，其中深層土壤Ge與pH相關系數為–0.280，而表層土壤Ge與pH之間相關系數僅為0.077(表5)，這可能是由于Ge在從深至淺遷移的過程中受其他因素影響，其賦存形態發生了變化。

表4 不同成土母質土壤Ge含量描述性統計

表5 研究區農用地土壤Ge與其他主要指標的相關性

注：*、**分別表示相關性達<0.05和<0.01顯著水平(雙尾)。

有研究顯示Ge具有親鐵、親硫、親石和親有機質等多重屬性[1]。由于Ge與Zn、Ga、Se和As相對原子量相近，且Ge與C、Si位于元素周期表中IVA族，因此Ge在某些化學性質方面與這些元素相似[26]。由表5可見，研究區農用地土壤Ge與As、Ga、Nb和Se呈一定的弱正相關性，其中表層和深層土壤Ge和Ga的相關系數分布達到0.312和0.367，但和Zn之間相關性并不強。與主要造巖礦物之間的相關性不盡相同，其中與Al2O3、TFe2O3和MgO之間呈弱正相關性，而與CaO、K2O、Na2O和SiO2則呈弱負相關性，而相關系數由深至淺在減弱。部分學者認為TFe2O3對Ge含量的影響主要是由于土壤中次生含Fe礦物的存在[1]，還有土壤中含Fe氧化物和氫氧化物可以直接吸附GeO44–和GeO23–等陰離子進而形成膠狀絡合物而沉淀[27–29]。研究區屬亞熱帶濕潤氣候，土體中的鋁硅酸鹽礦物受到強烈分解，鹽基不斷淋失，而鐵鋁氧化物和Ge、Nb等化學性質較為穩定的元素在土壤中殘留和聚集，這也是導致土壤中Al2O3、TFe2O3和Ge在表層土壤富集的重要因素之一。SiO2、K2O、Na2O和CaO等成分對Ge的影響主要與土壤中長期存在石英和長石等造巖礦物是貧Ge礦物有關，這也很好解釋了研究區土壤Ge與這些氧化物之間存在一定負相關性的原因。研究區土壤Ge與有機質之間呈弱負相關性，這和袁宏等[21]研究結果相反，但和董秋瑤等[20]研究結果基本一致，說明有機質在一定程度上抑制了Ge在研究區農用地土壤中的富集。

本研究還發現研究區土壤Ge和土壤黏粒含量之間呈正相關關系(圖5)，決定系數2達到0.292 1，特別是當Ge含量大于1.2 mg/kg時，這種相關性更為明顯，這可能是由于Ge和Si同屬IVA族，離子半徑相似，Ge常取代Si以同型混合晶的形式存在于硅鋁酸鹽礦物中(黏土主要化學成分為硅鋁酸鹽)，從而以殘渣態沉淀而富集[30–31]。

圖5 研究區表層土壤Ge與黏粒散點圖

3.3 土地利用方式和作物種類

如上所述，成土母質是影響土壤Ge含量最主要因素，但也不能忽視人為活動等外界因素對研究區局部土壤Ge的影響。含Ge化肥的施用、生活和生產廢棄物的排放、不同的土地利用方式和作物種類等都能直接或間接影響土壤中Ge含量及其賦存形態[28]。

本研究在表層土壤數據基礎上疊加“二調”圖斑，分別統計了水田、旱地、果園、茶園和林地等主要地類土壤Ge含量特征，結果顯示5種地類土壤均值相差不明顯，但值域范圍相差較大(圖6)。其中，旱地和水田等耕種最為頻繁的地類值域相差最大，說明不同的利用方式和利用程度對土壤Ge含量產生了一定的影響。剔除異常值(1.5倍標準差)后顯示茶園、果園、旱地和林地土壤Ge含量均值在中位數以上，而水田兩者基本一致，說明自然狀態下常年人為耕種等活動總體上會致使水田表層土壤Ge含量趨向于均勻化分布。

圖6 不同土地利用類型土壤Ge箱狀圖

由于不同作物對根系土中元素的吸收能力不同致使不同作物類型對表層土壤Ge含量影響程度不盡相同。本研究共采集了533件農作物樣品及其根系土，涉及水稻、花椰菜、四季豆、茶葉和四季柚5種主要農作物，采用元素生物富集系數計算公式(生物富集系數=農作物Ge含量/根系土Ge含量)，求得研究區主要作物Ge的富集系數(表6)。結果顯示，單位體積內相同作物種類在不同地區富集系數相差較大。如表6所示，平陽縣和蒼南縣水稻Ge富集系數分別達到了0.025 1和0.016 3，遠高于研究區其他地方的水稻樣品，這可能是由于不同水稻品種對土壤Ge的吸附能力不盡相同所致。而對比不同作物種類富集系數發現，水稻和茶葉Ge富集系數要高于花椰菜、四季豆和四季柚。就研究區水稻而言，在無外源輸入的影響下，按照一年平均二茬計算，每年由水稻根系吸收所帶走的Ge占根系土壤Ge含量的0.85%，茶葉為0.84%，四季豆為0.17%，而花椰菜和四季柚則0.05% 不到，這一結果說明了不同作物種類對根系土Ge含量的影響程度差異明顯。

4 富Ge土壤開發利用遠景

富Ge等級劃分結果顯示(圖7)，研究區耕地土壤Ge含量總體處于豐富至中等水平，其中Ge豐富土壤面積835.67 km2，占總耕地面積的33.94%，主要分布于瑞安市、永嘉縣、平陽縣、蒼南縣、泰順縣等地區；較豐富土壤面積547.40 km2，占總耕地面積的22.23%；中等土壤面積507.80 km2，占總耕地面積的20.62%，均勻分布于研究區各個地區；較缺乏和缺乏區面積為571.26 km2，占總耕地面積的23.20%，主要分布于永嘉、樂清北部、文成、泰順南部，以及甌海–平陽山區與平原區過渡地區。

表6 研究區不同作物Ge含量及其富集系數

圖7 研究區富Ge土壤等級劃分(左)和開發利用建議區塊圖(右)

基于以上結果，結合研究區土地質量綜合評價結果[32]、富Ge土壤地理分布特征和現有農產品富Ge狀況等因素，共圈出10個具有較好遠景的天然富Ge開發利用區塊(圖7)。采用因子權重系數法，按照如下公式對10個區塊遠景進行綜合評價。

式中：遠景表示評價總得分；k表示農產品Ge含量、土壤富Ge等級、區塊面積和土地連片程度、區塊土壤綜合質量等級以及區位條件和基礎設施建設5個評價因子的權重系數；f表示5個評價因子的等級得分。具體如表7所示。

10個富Ge土壤開發利用建議區塊中7個區塊開發利用遠景評價為優，3個為良好(表8)。大多數區塊分布在甌江以南濱海平原區，地勢平坦，土地集中連片，土壤環境質量優良，現有調查顯示農作物中Ge含量相對較高。雖然研究區富Ge土壤開發利用總體上具有較好的遠景，但由于目前國內有關富Ge農產品開發尚處于起步階段，相關規范和技術標準尚需補充和完善，因此需要進一步的調查與研究工作使相關研究成果更加科學合理且具有實際意義。

表7 評價因子的權重系數及等級劃分

表8 研究區10個富Ge土壤開發利用遠景區塊基本情況

5 結論

1)研究區農用地表層土壤Ge平均含量1.44 mg/kg，深層土壤Ge平均含量為1.62 mg/kg，兩者總體分布較均勻，空間變化特征基本吻合，由南西到北東呈弱遞減變化趨勢。富集程度等級劃分顯示，研究區農用地土壤Ge主要以“弱貧化”和“背景”為主，受人為因素影響程度總體較小。

2)成土母質是影響研究區土壤Ge含量及其分布特征的最重要因素，母質為濱海相沉積物和沉積巖類風化物的土壤Ge含量均值總體要高于母質為河湖相沉積物和火成巖類風化物的土壤。有機質、黏粒等土壤理化性質以及不同的土地利用類型和種植結構也是影響其含量的重要因素。

3)研究區Ge豐富耕地面積835.67 km2，較豐富耕地面積547.40 km2，兩者之和占總耕地面積56.17%。共圈出10個富Ge土壤開發利用遠景較好的區塊，可作為地方政府實施富Ge土壤開發利用的參考。

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Geochemical Characteristics, Influencing Factors and Utilization Prospect Evaluation of Ge in Agricultural Land Soils in Wenzhou, Zhejiang Province

WANG Xueyin1, 3, LIN Daoxiu1, QUAN Binbin1, GENG Yongpo2, WANG Lei2, 3

(1 Zhejiang Geology and Mineral Technology Co., Ltd., Hangzhou 310007, China; 211th Geology Team of Zhejiang Province, Wenzhou, Zhejiang 325006, China; 3 Wenzhou Key Laboratory of Geological Resources and Ecological Environment, Wenzhou, Zhejiang 325006, China)

Based on the results of the Action Plan of Geological Survey of Land Quality (2016－2020) and Multi-purpose Regional Geochemical Survey in Zhejiang Province, the geochemical characteristics, spatial distribution and the main influencing factors of Ge both in top and deep soils of agricultural land in Wenzhou were studied, and the utilization prospect of Ge-rich soil was evaluated. The results show that, the average contents of Ge in top and in deep soils of the study area are 1.44 mg/kg and 1.62 mg/kg respectively, with the variation coefficients of 0.14 and 0.10 respectively, Ge spatial distributions in both top and deep soils are overall uniform, sharing the same spatial variation of weakly decreasing trend from southwest to northeast. The grade division results of Ge enrichment degree shows that the topsoil of agricultural land is mainly “weak dilution” and “background”, indicating that it is generally less affected by human factors. Soil parent material is the most important factor affecting the content and distribution of Ge in topsoil of agricultural land, among them, the average contents of Ge in soils with the parent material of littoral sediments and sedimentary weathered rocks are generally higher than those with the parent material of fluvial and lacustrine sediments and igneous weathered rocks. Physical and chemical indexes such as organic matter and clay content, as well as land use type and planting structure are also important factors affecting Ge content. The results of Ge-rich grade classification show that the cultivated land area of “rich” and “relatively rich” grade Ge in the study area is 1 383.07 km2, accounting for 56.17% of the total cultivated land area. On this basis, 10 blocks with good utilization prospects of Ge-rich soils are identified, and their utilization prospects are evaluated.

Agricultural land soil; Ge; Geochemical characteristics; Influencing factors

P595；S132

A

10.13758/j.cnki.tr.2023.02.022

王學寅, 林道秀, 全斌斌, 等. 溫州市農用地土壤鍺元素地球化學特征、影響因素及開發利用遠景評價. 土壤, 2023, 55(2): 409–418.

浙江省土地質量地質調查行動計劃(2016—2020年)成果之一和溫州市土地質量地質調查成果集成項目(WZHX(BJ)2019-11- 315)資助。

王學寅(1985—)，男，碩士，工程師，主要從事農業地質和礦產地質研究。E-mail：249582217@qq.com