超臨界二氧化碳冷卻反應堆空泡反應性研究

劉旻昀,崔容益,趙星宇,韓文斌,黃善仿,*,黃彥平

(1.中國核動力研究設計院 中核核反應堆熱工水力技術重點實驗室,四川 成都 610213;2.清華大學 工程物理系,北京 100084;3.中國核動力研究設計院 核反應堆系統設計技術重點實驗室,四川 成都 610213)

超臨界二氧化碳用于反應堆系統主要有兩種方式[1]:一種是一回路仍采用壓水堆、鈉冷快堆等現有的堆芯設計,通過中間換熱器將熱量傳導至超臨界二氧化碳構成的二回路布雷頓循環進行能量轉換,稱為間接循環;另一種是直接用作反應堆冷卻劑,構建一種全新的直接循環反應堆系統。不同于間接循環,在直接循環方案設計中超臨界二氧化碳的中子物理特性對于堆芯設計和堆芯安全影響顯著。

從截面特性上分析,二氧化碳的微觀吸收截面平均比水小兩個數量級,同時堆芯內高溫高壓的超臨界二氧化碳密度約為壓水堆中水密度的1/10,因此使用二氧化碳作為堆芯冷卻劑造成的中子吸收損失很少。而水的微觀散射截面平均比二氧化碳高1個量級,同時由于水中含有平均對數能降ξ很高的氫核,因此水的慢化能力ξΣS遠優于二氧化碳。當冷卻劑由水換成二氧化碳時,能譜明顯硬化。在破口導致的冷卻劑喪失事故發生時,超臨界二氧化碳直接循環反應堆系統壓力降低,導致二氧化碳密度迅速降低,易引起正的反應性反饋,需要在設計中加以避免。

對于壓水堆、沸水堆、鈉冷快堆等,工質沸騰所產生的低密度氣泡對于反應性的影響已有了充分研究[2-7],習慣定義空泡反應性系數為空泡份額變化對反應性的影響大小,定義空泡反應性(CVR)為有無冷卻劑時的反應性之差。氣冷堆冷卻劑空泡的描述方法則利用了密度這一物理量:在全空泡狀態下,冷卻劑全部逃逸至安全殼,其密度與空氣密度接近。霍興凱等[8]基于多群節塊擴散法建立了鈉空泡反應性的微擾計算方法,對大型MOX燃料快堆展開了分析。彭紅花等[9-10]在超臨界水冷快堆的研究設計中將負空泡反應性作為研究重點。但目前少有對超臨界二氧化碳反應堆空泡反應性的研究,而由于其能譜更硬、壓力更高,發生冷卻劑喪失的風險更高,正空泡反應性問題更值得關注。

因此本文基于中子循環分析和蒙特卡羅數值計算,對超臨界二氧化碳反應堆的空泡反應性進行研究。通過將冷卻劑喪失對反應性的影響拆分為能譜項和泄漏項,分析徑向反射層、添加慢化材料等對空泡反應性的影響。本文的研究結果可為超臨界二氧化碳反應堆的設計提供定性參考。

1 中子循環過程分析

1.1 三因子公式

在超臨界二氧化碳反應堆中,由于沒有設置充足的慢化劑,中子裂變主要發生在高能區,其中子循環過程與熱堆有很大差異,而不能用經典的四因子或六因子公式描述。有效增殖因數keff的定義為:

keff=k∞Λ

(1)

其中,Λ為中子不泄漏概率。

無限介質下的增殖因數k∞為:

(2)

其中:E為中子能量;φ為某一能量下的中子通量;Σa、Σf分別為材料的宏觀吸收截面和裂變截面;e為燃料富集度;v為每次裂變釋放出的平均中子數;σa、σf分別為單群微觀吸收截面和微觀裂變截面;V、N分別為燃料或冷卻劑的體積以及單位體積的分子數;fi、fe和c分別表示易裂變材料、可轉換材料和冷卻劑。

為了描述簡便,可進一步將式(2)拆為兩部分,即k∞=ηf。其中,η為有效裂變中子數,表示燃料每吸收1個快中子后產生的平均裂變中子數;f為中子利用系數,表示被燃料吸收的中子數占堆芯中所有被吸收的中子數的比例。式(1)可轉變為式(3),即描述超臨界二氧化碳反應堆中子循環的三因子公式:

keff=ηfΛ

(3)

1.2 空泡反應性的定性分析

當冷卻劑密度減小時,中子在堆芯內輸運過程中的泄漏增大,因此中子不泄漏概率Λ會減小進而使堆芯反應性降低,有利于堆芯安全。同時,由于處于堆芯不同位置的燃料組件的中子泄漏率變化不同,因此可推斷堆芯中各組件的空泡反應性也會存在差異。堆芯中部的組件泄漏率對冷卻劑密度減小不敏感,因此泄漏項對中部組件空泡反應性影響較小,而堆芯邊緣的組件則反之。

對于有效裂變中子數,近似地只考慮239Pu與235U兩種主要裂變核素的貢獻,則:

(4)

由反應性ρ的定義可知:

(5)

圖1為239Pu與235U的俘獲裂變截面比的變化曲線。以239Pu為例,隨中子能量升高,239Pu的俘獲裂變截面比逐漸降低,在中子能量0.3 MeV附近出現一拐點,在拐點右側239Pu的俘獲裂變截面比隨能量的變化更為劇烈。235U的俘獲裂變截面比也遵循相同規律,其拐點位置在中子能量1.8 MeV附近。當堆芯內出現空泡(如發生冷卻劑喪失事故)時能譜硬化,堆芯的初始能譜決定了此時中子能量的變化范圍。當堆芯初始能譜較硬時,空泡效應導致的俘獲裂變截面比降低幅度更大,從而引入較大的正反應性威脅反應堆安全。因此,加強慢化是超臨界二氧化碳反應堆堆芯物理設計的一個有效思路。

圖1 239Pu與235U的俘獲裂變截面比變化曲線

中子利用系數主要考慮被燃料棒包層材料、控制棒或可能會加入的慢化材料等除燃料外的材料所吸收的中子比例,主要取決于材料中各核素中子吸收截面,與反應堆中子能譜相關。

因此基于對三因子公式的分析,將有效裂變中子數和中子利用系數統稱為能譜項;不泄漏概率稱為泄漏項,主要依賴于中子泄漏率。在研究慢化材料、燃耗等對空泡反應性的影響時,主要考慮能譜項;研究徑向反射層材料、高徑比等對空泡反應性的影響時,主要考慮泄漏項,以此為理論依據為超臨界二氧化碳反應堆堆芯設計提供指導。

2 計算與分析

2.1 GFR反應堆

本文選取麻省理工大學(MIT)于2007年提出的GFR(Gas-cooled Fast Reactor)設計[11]作為研究對象,其結構如圖2所示。該反應堆的燃料柵元采用六邊形的環形燃料設計,柵元中心是S-CO2冷卻劑通道,由包殼與MOX燃料隔開。六邊形排布的265個燃料棒柵元構成1個燃料組件,562個燃料組件(分為3區)和21個控制棒組件按六邊形排布構成堆芯活性區,活性區外圍設置有軸向和徑向反射層,最外層為B4C吸收體。堆芯活性區高度為1.54 m,有效直徑為4.81 m,活性區高徑比H/D=0.32,熱功率為2 400 MW。

圖2 GFR示意圖

2.2 蒙特卡羅計算程序RMC

RMC是清華大學工程物理系開發的蒙特卡羅中子輸運程序,具備臨界計算、燃耗計算、全堆換料計算、物理熱工耦合等功能,并具有良好的并行計算效率[12]。參照MIT公布的該反應堆具體參數,采用RMC對該堆進行組件或全堆的中子輸運建模計算。基于天河二號超算平臺,設置每代中子數為105,總代數150,第50代開始為有效代數,保證所有計算結果的標準差均小于0.000 15。

圖3為GFR剖面圖,全堆建模中上、下軸向反射層為20 cm的Ti,徑向反射層為S-CO2冷卻劑,計算得到GFR全堆keff=1.047 5,略高于文獻[11]計算值keff=1.025 9,推測偏差主要是由于本研究未考慮堆芯溫度分布導致的核熱耦合效應引起的。

圖3 GFR剖面圖

2.3 組件計算結果與分析

在進行組件計算時,假設組件位于堆芯中央,使用全反射邊界條件作為徑向邊界條件,軸向邊界條件默認為真空邊界條件,但考慮了全反射情況以研究泄漏效應對空泡反應性的影響。需要說明的是,盡管單組件模型在一定程度上能夠定性反映空泡效應的一些原理性特征,且弱化了空間分布效應、反射層等復雜結構的影響,但由于邊界條件假設過于簡單而不完全合理,因此其研究結論無法直接定量類推至全堆。

考慮到氣冷堆設計中通常采用背壓安全殼以避免事故末期堆芯內氣體壓力過低或引入空氣導致包殼氧化,因此本研究中空泡反應性計算是通過直接修改冷卻劑密度來模擬瞬態全空泡的事故狀況的。計算得到無空泡情況下keff=1.076 7,全空泡情況下keff=1.090 7,空泡反應性為1 136.9 pcm。

圖4為GFR組件的中子能譜,可看出,在1 eV以下的熱能區中子通量全為0,能譜相對較硬。全空泡情況與無空泡情況相比,反應堆中子能譜整體右移,即能譜硬化,說明雖然超臨界二氧化碳對于中子的慢化能力有限,但是已足以對中子能譜產生可觀的改變。從整體上說,超臨界二氧化碳冷卻劑的喪失(全空泡)會導致整個快區的通量上升,導致中子利用系數以及有效裂變中子數的增大;同時考慮到238U共振區通量的下沉會進一步導致逃脫共振吸收概率增大。因此,能譜項對于組件中超臨界二氧化碳空泡反應性的影響是正的。

圖4 GFR組件的中子能譜

對于泄漏項,忽略徑向泄漏,通過統計軸向真空邊界到全反射邊界組件內總中子通量的變化,估算不泄漏率Λ:

Λ=φ軸向真空/φ軸向全反射

(6)

式(6)關于泄漏的研究方法有其前提假設,即有泄漏與無泄漏情況下能譜的變化較小而對于keff無影響。經過驗證分析,對于本研究所采用的模型,計算得到無空泡情況下不泄漏率為0.881 74,有、無泄漏時keff之比為0.894 87;全空泡情況下不泄漏率為0.869 84,有、無泄漏時keff之比為0.886 2,相對偏差均不超過2%,作為半定量分析的研究方法誤差在可接受范圍內。

計算結果表明,超臨界二氧化碳空泡的產生會導致堆芯中子泄漏率增大。結合式(3)的三因子公式,假設能譜項對keff的影響不變,估算泄漏對空泡反應性的影響CVRleak為:

(7)

求出該組件設計中泄漏項對空泡反應性的影響CVRleak=-1 270.6 pcm,能譜項對空泡反應性的影響CVRspec=2 407.5 pcm。能譜項對于空泡反應性影響的絕對值約是泄漏項影響絕對值的兩倍。

2.4 慢化材料與反射層影響

根據上述分析,較硬的能譜導致超臨界二氧化碳堆具有較大的空泡反應性,因此嘗試向堆中添加慢化材料BeO使能譜軟化。經過計算,添加慢化材料對于空泡反應性的影響列于表1。其中以百分比形式標出的BeO濃度代表在3個燃料分區內全部使用該BeO濃度(此處的濃度代表相對于燃料的核素比例),而分區設置方案是文獻[11]中提出的一種慢化材料配置方案,在內、中、外3個燃料分區內分別使用30%、33%、0%的BeO,平均BeO濃度約為20%。

表1 慢化材料影響

圖5所示為慢化材料對中子能譜的影響。由表1和圖5可知,當向燃料組件內均勻添加BeO慢化材料時,隨BeO濃度的提高,堆芯keff逐步降低,同時中子能譜逐漸變軟而泄漏率基本不變,空泡反應性不斷下降。這說明添加慢化材料可以軟化能譜,降低空泡反應性。此外還發現,使用分區設置方案與3個燃料分區內全部添加30% BeO的設計相比,分區設置方案擁有更高的臨界度與更小的空泡反應性。添加慢化材料后燃料占比降低,很多中子被慢化材料吸收,從而導致堆芯keff下降。

圖5 慢化材料對中子能譜的影響

另一方面,如果使用超臨界二氧化碳作為徑向反射層,在冷卻劑喪失事故發生時,作為反射層的二氧化碳與堆芯內部的二氧化碳同時泄漏,此時堆芯泄漏率的增加會導致空泡反應性降低。為了驗證這一設計是否可靠,本文進行了對比計算。設置反射層厚度均相同,為47 cm,挑選其他幾種常見反射層材料BeO、CaO、SiC、SiO2、Ti以及TiO2,計算結果列于表2。

表2 徑向反射層材料影響的比較

總的來說,以超臨界二氧化碳作為反射層材料可以在保證堆芯臨界度的前提下利用泄漏特性實現較低的空泡反應性。但由于超臨界二氧化碳本身的中子反射能力一般,若堆芯高徑比較大導致徑向泄漏較大時,需要設置較厚的徑向反射層厚度,這會帶來額外的工程難度和成本,需要在設計中加以平衡。

2.5 單一核素組成影響分析

三因子公式中的能譜項除受中子能譜的影響,還與核素組成有著密切的關系,因此研究了燃料元件中單一核素組成對keff與空泡反應性的影響,結果如圖6所示。通過堆芯燃耗計算分析,GFR所采用的MOX燃料中核素占比較大或變化較大的核素有238U、237Np及239Pu。在進行單一核素組成影響分析時,主要對這3種核素進行計算。

圖6 單一核素組成影響分析

通過計算改變燃料核素組成后GFR堆芯keff和空泡反應性的變化規律發現:隨著238U和237Np核素占比增大,堆芯keff降低,空泡反應性呈上升趨勢;而239Pu核素占比對keff和空泡反應性的影響則相反。在進行超臨界二氧化碳反應堆設計時,需要綜合考慮不同燃耗下空泡反應性的變化,在整個壽期內保證堆芯的安全性。同時,單一核素組成影響分析也為通過調整燃料中各核素組成比例來降低空泡反應性提供了方向,如可在GFR設計中適當提高燃料中239Pu的比例來降低空泡反應性,同時增大堆芯keff。

3 結論

本文針對超臨界二氧化碳反應堆的能譜特點,提出了描述其中子循環過程的三因子公式,并將冷卻劑喪失對反應性的影響拆分為能譜項和泄漏項,作為進一步研究的理論依據。基于反應堆物理蒙特卡羅計算程序RMC,對麻省理工大學提出的超臨界二氧化碳反應堆設計方案GFR進行了建模計算,通過分離能譜項與泄漏項定性研究了不同因素對空泡反應性的影響規律,同時在全堆層面分析了慢化材料、徑向反射層材料和燃料組成的優化設計方案。

研究結果表明,超臨界二氧化碳反應堆的設計需要注重能譜的軟化與合理的堆芯幾何設計。通過分區設置慢化劑的方案可以展平通量、軟化能譜以降低空泡反應性;通過增大冷卻劑喪失事故時的泄漏率,以超臨界二氧化碳作為反射層材料可以在保證中子經濟性的同時實現較低的空泡反應性;在進行超臨界二氧化碳反應堆設計時,需要綜合考慮空泡反應性隨燃耗的變化,并可以通過優化燃料核素組成來降低空泡反應性。受限于研究方法,本研究通過控制變量、近似簡化和定性分析探索了超臨界二氧化碳反應堆空泡反應性的關鍵問題,但在定量結論上仍有欠缺,未來需要進一步結合微擾理論等開展深入研究。