多向鍛造道次對Mg-5.21Li-3.00(Al-Si)-2.16Sn-1.90Y-0.93Er 合金組織性能的影響

孔姝婷， 曹富榮,2

（1. 東北大學材料科學與工程學院，沈陽 110819；2. 東北大學軋制技術及連軋自動化國家重點實驗室，沈陽 110819）

為推動實現更加強勁、綠色、健康的全球發展，輕量化材料的應用越來越廣泛。鎂及鎂合金作為密度最低的結構金屬材料，具有密度低、比強度高、鑄造性能好、力學性能優良等優點，在輕量化材料的發展中脫穎而出。近些年，鎂鋰合金在航空航天、生物應用、武器裝備、電子信息、汽車工業等領域[1-3]的應用越來越廣。隨之而來，對鎂鋰合金的性能的要求也逐漸提高，尋求提高鎂鋰合金強度、減小塑性損失的加工方法很有研究價值。

合金化是一種提高鎂鋰合金力學性能簡單易行且行之有效的重要途徑[1]。在鎂合金合金化的研究中發現，Al、Si、Sn、Y、Er 等元素的加入都表現出了不同的強化效果。Cao 等[4]設計了一種新型Mg-7Li-2Al-1Y 合金，經過冷軋后獲得了很好的力學性能：極限抗拉強度和伸長率分別為299 MPa 和15.7%。研究表明[5-8]，加入Al-Si 共晶合金可以提高鎂合金的性能，Al-Si 的熔化溫度遠低于Si，可以降低加入Si 元素后的鎂鋰合金的熔煉溫度。Sn 元素的加入有效地促進了Mg-14Li 合金的晶粒細化和柱狀晶向等軸晶的轉變[9]。研究顯示[10]，加入Y 元素降低了Mg-9Li-3Al 合金中α 相的體積分數和基體結構強度，而α 相的最大結構強度可以通過加入Sn 獲得。

目前的研究表明，劇烈塑性變形（severe plastic deformation, SPD）也是一種提升鎂合金力學性能的方法，在材料的塑性變形過程中能產生更大的累積應變，試樣尺寸發生微小改變的同時達到細化晶粒的目的。目前應用較廣泛的劇烈塑性變形方法主要有等通道轉角擠壓（equal- channel angular pressing，ECAP）、高壓扭轉（high pressure torsion，HPT）、累積疊軋法（accumulative roll bonding，ARB）、多向鍛造（multidirectional forging, MDF）等[11-13]。MDF 作為一種在簡單設備上就可以實現大應變變形的加工方法，近些年來，有不少學者對MDF 對鎂合金的影響進行了深入的研究。例如，Cao 等[14]研究了Mg-10.2Li-2.1Al-2.23Zn-0.2Sr 合金在多向鍛軋（multidirectional forging rolling, MDFR）作用后的微觀結構、力學性能、變形機制和空洞生長，研究了鎂鋰合金的變形能力。在室溫下，該合金的極限抗拉強度為242 MPa，伸長率為23.59%。Tong 等[15]通過低溫MDF 處理，在Mg-8.2Gd-3.8Y-1.0Zn-0.4Zr（合金表達式中各元素前的數字表示該元素的質量分數，下同）合金中獲得了超高屈服強度（約為417 MPa）和中等延性（伸長率約為12.9%）。Mehrabi 等[16]利用不同溫度和應變速率下的剪切沖孔試驗（shear punch test，SPT），研究了Mg-8Li-1Zn 合金在573 K下進行擠壓加工，然后在423 K 下進行MDF 的超塑性行為。MDF 加工道次對α-Mg 基體的鎂鋰合金的組織性能研究還較少。因此，本文設計了一種Mg-5Li-3（Al-Si）-2Sn-1Y-0.5Er 合金，并對此合金進行MDF，通過研究不同道次對該合金組織和力學性能的影響，確定適合該合金的最佳MDF 道次。

1 實驗材料與方法

1.1 材料制備

本實驗選用的材料為純Mg、純Sn、Mg-20Li、Mg-20Y，Mg-30Er、Al-20Si 中間合金為熔煉母合金，制備Mg-5Li-3（Al-Si）-2Sn-1Y-0.5Er 合金，用阿基米德法測量合金密度。

1.2 實驗方法

實驗樣品從進行260 ℃保溫16 h 的均勻化處理后的鑄錠上切割，樣品尺寸為40 mm×30 mm×22 mm，用此尺寸的樣品進行MDF 實驗，MDF 原理如圖1[17]所示，在MDF 過程中尺寸幾乎保持不變。為了研究MDF 道次對樣品的影響，將樣品在350 ℃下進行MDF 1、3、6、9、12 道次，鍛造后進行水淬以保留微觀結構，累計應變分別為0.45、1.35、2.70、4.05、5.40。鑄態、均勻化、MDF 1～12 道次的樣品取10 mm×6 mm×2 mm 的標準拉伸試樣進行室溫拉伸，室溫拉伸實驗在AG-Xplus100K 電子萬能拉伸試驗機上進行，采用的拉伸速率為1 mm/min。鑄態、均勻化、MDF 1～12 道次室溫拉伸前后樣品經過機械研磨、拋光至鏡面，用1 g 苦味酸、2 mL 乙酸、50 mL 酒精、20 mL 水配制的溶液腐蝕，采用LEICA DMi8 倒置金相顯微鏡（optical microstructure，OM）觀察試樣MDF 各道次后的微觀組織。利用X 射線衍射儀（X-ray diffraction，XRD）對試樣進行物相分析，掃描角度為10°～90°，測試速率為5 （°）/min，并使用Jade6 軟件進行物相鑒定。

圖1 MDF 示意圖Fig.1 Schematic diagram of MDF

2 結果與分析

2.1 合金成分和密度

經化驗，所制備的樣品的具體成分為Mg-5.21Li-3.00（Al-Si）-2.16Sn-1.90Y-0.93Er（以下簡稱LATY5322 合金），如表1 所示。測得LATY5322 合金的密度為1.629 g/cm3，為超輕合金。

表1 Mg-5Li-3（Al-Si）-2Sn-1Y-0.5Er 合金的具體的化學成分Tab.1 The specific chemical composition of Mg-5Li-3（Al-Si）-2Sn-1Y-0.5Er alloy

2.2 組織分析

2.2.1 鑄態顯微組織

圖2為LATY5322 合金的OM 圖。由圖2（a）～（b）可知，鑄態LATY5322 合金由α-Mg 基體和第二相組成，第二相有兩種狀態，分別是彌散分布的顆粒狀第二相和分布在晶界的棒狀第二相。由于鑄錠由真空熔煉得到，和非真空熔煉用水冷模具獲得的鑄錠相比，鑄態晶粒尺寸會偏大。圖2（c）～（d）為LATY5322 合金經過260 ℃保溫16 h 均勻化處理后的顯微組織。經過均勻化處理，顆粒狀的第二相減少，溶解到晶粒中，晶粒尺寸更加均勻。

圖2 LATY5322 合金的OM 圖Fig.2 OM images of LATY5322 alloy

2.2.2 MDF 后的顯微組織

圖3為LATY5322 合金經過MDF 各道次后的OM 圖。由圖3（a）可知，經過1 道次后晶粒尺寸較均勻化后的晶粒尺寸變小，此道次的晶粒尺寸變小為機械破碎，且存在孿晶組織?；w發生了破碎，尺寸減小，第二相仍為棒狀分布在晶界，說明第二相硬度高于α-Mg 基體。由圖3（b）可知，經過3 道次MDF 后晶粒明顯細化，且第二相少部分被擊碎成顆粒狀。由圖3（c）～（d）可知，經過6 道次MDF 后晶粒進一步細化，第二相大部分被擊碎成顆粒狀，出現了少量的動態再結晶晶粒，存在大晶粒與小晶粒共存的現象。由圖3（e）～（f）可知，經過9 道次MDF 后鍛造變形過程中動態再結晶程度增加，出現大量細小的動態再結晶晶粒，且合金中較大的ɑ-Mg 晶粒幾乎全部破碎，平均晶粒最細，同鑄態相比晶粒細化了95%，第二相完全呈顆粒狀分布在晶界處。由圖3（g）可知，經過12 道次MDF 后，隨著保溫時間的延長和加熱次數增加，動態再結晶后的晶粒發生長大。因此，伴隨MDF 的進行，合金發生機械破碎、動態再結晶和晶粒長大的組織演變。LATY5322 合金的晶粒尺寸變化如圖4 所示。

圖3 LATY5322 合金MDF 不同道次的OM 圖Fig.3 OM images of LATY5322 alloy after MDF at different passes

圖4 LATY5322 合金MDF 不同道次后的平均晶粒尺寸Fig.4 Average grain sizes of LATY5322 alloy after MDFat different passes

2.2.3 XRD 分析

對鑄態LATY5322 合金進行物相測試和分析，圖5 為LATY5322 合金的XRD 譜圖。從圖5 中可以看出，基體相為α-Mg 固溶體，還存在Al2Y、AlLi、Mg2Si、Mg2Sn 金屬間化合物。經過合金化以后，基體實現固溶強化，化合物顆?？梢詫崿F第二相強化。

圖5 LATY5322 合金的XRD 譜圖Fig.5 XRD pattern of LATY5322 alloy

2.3 MDF 道次對合金的力學性能的影響

圖6為LATY5322 合金的室溫力學曲線以及伸長率（elongation，EL）變化情況。由圖6（a）可以看出，鑄態下合金的最大抗拉強度（（ultimate tensile strength，UTS）、屈服強度（yield strength，YS）和EL 最小，分別為164 MPa、109 MPa、10.76%。同鑄態相比，合金經過260 ℃保溫16 h 均勻化后消除了晶內偏析，抗拉強度有所提升、塑性略有下降，UTS、YS、EL 分別為190 MPa、165 MPa、9.16%。力學性能的提高，可以歸因于沉淀相對位錯滑移的阻礙作用[18]。經過MDF 后，合金UTS 和EL 增大，這是因為在隨著MDF 道次的增加，晶粒尺寸變小，由Hall-Petch 關系可知，合金的晶粒尺寸越小，YS 越高。研究表明，YS 和EL 隨晶粒細化而增加[19]。1 道次MDF 后合金的UTS、 YS、 EL 分別為225 MPa、160 MPa、11.48%，同鑄態合金相比，1 道次MDF 后合金的YS 和EL 略有增加，說明MDF 可以提高合金的力學性能。3 道次MDF 后，合金的UTS、YS、EL 分別為211 MPa、114 MPa、21.0%。結合合金顯微組織變化可知，3 道次MDF 后的晶粒同1 道次后的相比，細化效果明顯，因此其力學性能大幅度提升。6 道次MDF 后合金的UTS、YS、EL 分別為222 MPa、118 MPa、23.3%，此時隨著累計應變量的增大，第二相晶粒破碎，但是動態再結晶并不充分，晶粒尺寸不均勻，力學性能略微提升。隨著MDF 道次增加，9 道次下的合金UTS、YS、EL 分別為239 MPa、165 MPa、26.2%。從MDF 后的顯微組織變化可看出，9 道次晶粒最細且晶粒分布均勻，第二相晶粒破碎，呈顆粒狀彌散分布。此時完成了3 個MDF 的循環，累計應變量增加，力學性能提升。進一步進行MDF，12 道次下的合金UTS、YS、EL 分別為219 MPa、139 MPa、19.9%。由于回爐保溫次數過多，造成晶粒長大，力學性能較9 道次有所下降。通過對MDF 各個道次后的UTS、YS、EL 的對比，驗證了累計應變和鍛造溫度會影響組織演變和力學性能[20]。通過對比可見，LATY5322 合金的最佳MDF 道次為9 道次，在此道次，合金的顯微組織和力學性能最佳。

圖6 LATY5322 合金室溫力學性能Fig. 6 Mechanical properties of LATY5322 alloy at room temperature

從拉伸曲線的局部放大圖可以清楚地看到，MDF 各道次后室溫拉伸曲線上塑性變形過程中曲線發生鋸齒狀起伏，這種現象稱為Portevin-Le Chatelier 效應。該效應從1923 年被Portevin 和Le Chatelier 首次進行了系統的研究，并將該鋸齒流動現象定義為Portevin-Le Chatelier（PLC）效應。Cao等[17,21]在Mg-6.4Li-3.6Zn-0.37Al-0.36Y 合金和Mg-2.76Li–3Al-2.6Zn-0.39Y 合金中發現了PLC 效應，并且提出了分離應力與實驗應力之間的關系，作為判斷PLC 效應發生的標準。Mogucheva 等[22]在指出3 種主要的A、B、C 型PLC 之后，在具有復雜成分的合金中觀察到的一些特定形狀的變形曲線，有時可以區分不同的類型D 和E。在LATY5322 合金中發現的PLC 效應3、6、12 道次后為D 型PLC，9 道次后為D+C 型PLC。

從圖6 可以看出，隨著道次增加，晶粒細化，PLC 效應的振幅越明顯，其中9 道次后的振幅最強。許多學者對PLC 效應產生的原因進行了研究。Li 等[23]發現，在Mg-5Li-3Al-1.5Zn-2RE 中，較小的鋸齒狀流動是由于傳統的動態應變時效，嚴重的PLC 現象是由大量的孿晶引起的。對LATY5322合金室溫拉伸試樣的拉伸部位進行OM 觀察，結果如圖7 所示。從圖7 中可以看出，9 道次拉伸試樣的拉伸部位孿晶密度最大，孿晶密度隨著道次的變化規律同PLC 效應振幅隨著道次變化的規律是同步的，說明嚴重的PLC 現象是由大量的孿晶引起的，這與Li 等[23]的研究結果一致。

圖7 LATY5322 合金MDF 不同道次后拉伸部位OM 圖Fig.7 OM images of the tensile parts of LATY5322 alloy after MDF at different passes

3 結 論

（1） LATY5322 合金為α-Mg 基體合金，合金化元素的加入析出Al2Y、AlLi、Mg2Si、Mg2Sn 金屬間化合物，實現了第二相強化。

（2）MDF 可以有效提升LATY5322 合金的力學性能，其中9 道次的強化效果最佳。該合金在9 道次MDF 后的UTS、YS、EL 分別為165 MPa、239 MPa、26.2%，晶粒細化效果最明顯，同鑄態相比，晶粒尺寸細化了95%。

（3）該合金在進行室溫拉伸時，出現D 型和D+C 型PLC 效應。在對室溫拉伸試樣的拉伸部位進行顯微觀察時，發現大量的孿晶。同時，孿晶密度的變化趨勢與PLC 效應振幅的變化趨勢一致。