高電荷態離子阿秒激光光譜研究展望*

張大成 葛韓星 巴雨璐 汶偉強 張怡 陳冬陽 汪寒冰 馬新文

1) (西安電子科技大學光電工程學院,西安 710071)

2) (中國科學院近代物理研究所,蘭州 730000)

1 引言

高電荷態離子(highly charged ion,HCI),又稱高離化態離子,是指原子被剝掉多個核外電子后處在高度帶電狀態的離子,其廣泛存在于各種天體和人工制造的等離子體中[1].宇宙中超過95%的可見物質是由等離子體組成的,其中恒星、超新星、近恒星云、激波和活躍星系核噴射物等處于高溫等離子體狀態,包含大量的HCI 離子,它們主要是通過光電離和電子碰撞電離產生[2].HCI 光譜是了解天體物質成分、離子所處天體的等離子體環境狀態等關鍵參數最直接甚至是唯一的手段,對于理解和發展天體物理和宇宙模型必不可少[3].HCI 的光電離截面、光吸收截面、能級壽命、躍遷速率等基本參數,對于研究從太陽日冕到星系中心黑洞周圍的吸積盤等天體物理中等離子體的密度、溫度等特性具有重要意義[4,5].目前對于低價離子的光電離實驗數據和理論模型計算結果符合比較好,但對于高價HCI 離子,理論計算與實驗測量值偏差較大,需要大量高精度的絕對光電離截面測量數據來驗證及修正相關理論模型[6,7].因此,實驗室開展HCI 光譜測量可為天文觀測提供高精度光譜數據庫和建立天體演化模型提供重要數據支撐[8].

與中性原子或低電荷態離子相比,HCI 隨著離子核電荷數Z的不斷增高,其核外電子所能感受到的原子核的庫侖場強不斷增強,離子能級結構中涉及的量子電動力學(quantum electrodynamics,QED)效應(～Z4)、相對論效應(～Z2)、超精細分裂(～Z3)及原子核尺寸效應(～Z5～Z6)等會急劇增大[9].因此,開展不同核電荷數Z的HCI光譜的精密測量,對于理解QED 效應、相對論效應、甚至開展原子核性質研究具有至關重要的意義[2].其中HCI 中基態超精細分裂(hyperfine splitting,HFS)精密測量是精確檢驗QED 效應的理想體系[10].除此之外,HCI 能級壽命測量對于原子結構的理論發展十分重要.測量HCI 短壽命能級的傳統實驗方法包括束箔技術、重離子存儲環、離子阱等[5,11-17],這些實驗方法主要是研究ms 至ns 量級的壽命.然而,重離子的能級壽命隨核電荷序數Z的增加急劇變短,達到飛秒甚至更短時間尺度,使得相關短壽命能級與光譜的實驗測量數據十分有限.因此,發展新方法開展高Z重離子的超短壽命能級測量對于能級結構的理解具有重要意義.再者,深入理解認識HCI 對光的發射和吸收對于模擬地球等離子體、核聚變研究以及探索熱致密物質的狀態方程至關重要[2].

HCI 光譜精密測量的實驗數據仍然非常有限,以往主要是通過被動觀測光譜測量獲得,其測量精度與靈敏度均有待提高[18,19].利用激光主動激發的激光光譜技術是獲得高精度光電離截面、能級結構、能級壽命等數據的重要方法[20].然而,HCI 的電離能從數eV 到數百eV 不等,實驗室制備的離子靶密度又通常較低(～106cm-3),比氣體靶中的中性原子或分子的數量密度小5—10 個數量級,因此,實驗室開展HCI 激發光譜測量需要非常高的光子能量和光子通量[21].目前對于HCI 共振激發光譜實驗研究僅有利用自由電子激光、同步輻射等光源完成的有限工作.阿秒光源是利用飛秒激光驅動氣體靶等通過非線性效應產生的具有極短脈沖的極紫外波段的相干光,具有高光子能量、超短脈沖寬度以及高峰值功率等特點.特別是隨著先進阿秒光源、歐洲極端光設施(ELI-ALPS)等重大阿秒科學大科學設施的建設,更高通量、重頻、光子能量的大型極紫外超快光源可以在未來提供,這使得利用阿秒光源開展HCI 的激光光譜測量成為可能.

本文總結了國際上利用同步輻射光、自由電子激光器以及飛秒高次諧波等光源開展HCI 光譜測量的進展.通過分析這些光源與阿秒光源的參數特點,討論了未來利用阿秒光源開展HCI 離子能級壽命、能級結構測量的可行性,為理解天文光譜觀測、QED 理論模型檢驗、核聚變中熱束縛條件下的等離子體規律溫熱稠密物質的狀態方程等研究提供參考.

2 HCI 激發光譜測量進展

共振激光光譜學方法是研究原子和分子結構最靈敏、最精確的工具之一.1992 年,丹麥奧胡斯大學利用ASTRID 存儲環(Aarhus storage ring in Denmark,ASTRID)開展了100 keV 的7Li+離子的激光冷卻和高精度光譜測量.利用可見光波段激光將亞穩態1s2s3S1的7Li+激發到1s2p3P2態,并通 過F′′=5/2-F′=7/2 的HFS 進行激光冷卻,測得其靜止時的躍遷波長為548.6 nm,上能級壽命為43 ns[22].1994 年,Klaft 等[23]在德國重離子研究中心GSI 的重離子存儲環ESR 上,采用激光誘導熒光技術測量了類氫209Bi82+基態超精細結構F=4至F=5 的躍遷波長為243.87(4) nm,F=5亞能級的壽命為0.351(16) ms,這也是人們在光學系統中首次直接觀測到HFS.2017 年德國GSI 的Ullmann 等[24]完成了類氫和類鋰Bi 離子的HFS精密測量實驗,實驗與理論結果差異巨大,提出了所謂的“超精細分裂之謎”.這些精密測量實驗極大地激發了人們開展基于原子分子以及HCI 精密測量的興趣.德國GSI 上的HITRAP 減速器將HCI離子能量降低至6 keV/u,然后被Penning 阱捕獲,并通過電子冷卻和電阻冷卻將離子冷卻到液氦溫度,進而可以開展HCI 的高精度激光光譜測量[25].電子束離子阱(electron beam ion trap,EBIT)技術的發展,使得在實驗室可以更容易地獲得高電荷態的中重質量離子,并通過光譜測量這些離子的精細和超精細結構.2011 年,德國海德堡的馬克斯·普朗克核物理研究所的科研人員利用線寬為1.2 GHz 染料激光器在EBIT 中開展類硼離子Ar13+的1s22s22p 的2P3/2→2P1/2躍遷的共振激光光譜學實驗,測得亞穩態2P3/2的壽命為9.573 ms;結合蒸發冷卻技術后,進一步得到Ar13+離子的1s22s22p 的2P3/2-2P1/2躍遷的精確波長為441.25568(26) nm,測量精度達到了Δλ/λ=6×10-7,盡管這與理論值441.261(70) nm 已經符合得很好,但理論計算精度比實驗測量低2 個數量級,從而對多電子體系能級理論計算提出挑戰[3].2015 年,該研究所在低溫射頻離子阱中,利用激光冷卻的方式將Be+成功冷卻到亞開爾文溫度,實現了庫侖晶化束和Ar13+離子的協同冷卻,從而有效抑制了多普勒效應引起的譜線展寬,極大地提高了激光光譜實驗的分辨率,為高精度檢驗新型原子鐘和自然常數等奠定了基礎[26].

由于HCI 的躍遷主要在XUV 甚至X 射線波段,可見光波段所能測量的離子光譜十分有限,開展更多HCI 能級測量需要適于激發離子能級躍遷的激光光源.同步輻射可以提供高亮度的極紫外至X 射線波段光源,很早便被用于HCI 激發光譜研究.早在20 世紀80 年代,Lyon 等[27]首次在英國Daresbury 的同步輻射光源進行了Ba+離子的光電離實驗.他們利用光子能量16.0—29.5 eV 的同步輻射光對基態Ba+的光電離的絕對截面進行了測量,獲得了75 個電離峰,其中最高的峰對應的光電離截面大于10-15cm2.2002 年,Covington 等[28]利用美國勞倫斯伯克利國家實驗室先進光源(advanced light source,ALS)結合離子-光子束(IPB)終端,在40—71 eV 光子能量范圍內測量了Ne+的態和態的絕對光離截面,光譜分辨率在22—2 meV 內.2005 年,Bizau 等[29]利用ASTRID儲存環上產生的同步輻射激發由電子回旋共振(electron cyclotron resonance,ECR)離子源產生的N2+,N3+,O3+,O4+,F3+,F4+和Ne4+等離子,測量了它們的絕對光電離截面.2010 年,Simon 等[30]利用德國BESSYⅡ同步輻射產生的高光子通量X 射線和FLASH-EBIT 裝置產生的N3+,Ar8+等離子,研究了其光電離過程,從而將共振光譜學擴展到軟X 射線波段,為理論模型檢驗提供了高分辨高精度的實驗數據.2013 年,Rudolph 等[31]利用德國漢堡DESY 同步光源的PETRA III 所產生的光子能量約6.6 keV 的單色X 射線測量了從類氦到類氟鐵離子(Fe24+到Fe17+)的Kα躍遷的光吸收,并計算了它們的躍遷幾率和躍遷能量.2014 年,Schippers 等[32]將光子-離子共線束應用于PETRA III 的新光子-離子光譜儀,測量了Xeq+(q=1—5)離子的多光子電離,以及Ne+的單光子、雙光子和三光子電離[33],W4+的單光子電離[34],Fe+單光子m次光電離(m=1,2,···,6)的絕對截面[35].盡管利用同步輻射可以實現對HCI 共振激發光譜的研究,然而同步輻射裝置無法獲得飛秒量級的脈沖寬度,不能開展高時間分辨光譜測量.

自由電子激光能產生極紫外甚至X 射線波段的相干光,其脈沖寬度可短至fs 量級,峰值功率高,能在獲得高單色性的同時保持較高的峰值功率.位于德國DESY 的FLASH 是國際上第一臺工作在XUV、軟X 射線波段的自由電子激光器,其光子能量可以覆蓋原子序數Z=15 (所需激發光子能量約為20 eV)到Z=75 (所需激發光子能量約為200 eV)的類鋰離子22S1/2-22P1/2躍遷光譜測量實驗[2],結合為軟X 射線波段光譜研究設計的EBIT,可開展XUV 波段的HCI 離子的共振熒光激光光譜實驗.FLASH 以及XFEL 自由電子激光能提供幾eV 至幾十keV 的光子,可研究周期表中大部分元素類鋰離子的2S1/2-2P1/2躍遷(圖1)[36].2007 年,Epp 等[36]將自由電子激光FLASH 和EBIT 結合,首次利用自由電子激光測量了類鋰Fe23+離子的共振熒光光譜,研究了HCI 離子蘭姆位移密切相關的1s22s2S1/2態到1s22p2P1/2態的躍遷(48.6 eV).然而受限于光源技術,目前對于X 射線波段內得到的能級躍遷精度比可見光范圍內HCI 的精細和超精細躍遷仍要相差幾個量級.

圖1 FLASH 和XFEL 光子能量范圍與可研究的2S1/2-2P1/2躍遷離子種類[36]Fig.1.Photon energy range covered by FLASH and XFEL and transition energy 2S1/2-2P1/2 for some systems[36].

飛秒激光驅動產生的高次諧波(HHG)作為一種臺面式低成本的極紫外相干光源,其所產生的光子能量最高已達keV[37].2015 年,Rothhardt 等[38]提出了將高功率飛秒HHG 光源與GSI 重離子束冷卻儲存環結合進行類鋰銀離子XUV 波段激光光譜學研究.如圖2(a)所示,他們采用重頻為MHz的高功率飛秒光纖激光器驅動氣體靶在40 nm(光子能量約30 eV)處產生的單個諧波通量可以達到1013光子/s,其輻射通量已達到與同步輻射相當的水平,并且共振增強腔HHG 可以產生光子能量帶寬減小到ΔE/E約為3×10-3的窄帶諧波,從而有望在重離子冷卻儲存環上開展相對論能量的Z=47 的類鋰離子的2S1/2-2P1/2躍遷(躍遷能量約100 eV)光譜測量,這為QED 效應和核修正檢驗提供了高靈敏度的檢測方法,他們通過計算估計實驗測量的熒光計數率可達到每秒幾十個.利用高功率飛秒激光振蕩器通過共振增強腔產生的HHG 光子能量較低,通常在5—25 eV,只能夠測量Z=18 以下的HCI 的2S1/2-2P1/2的躍遷能級以及QED 效應隨Z序數的變化規律.利用飛秒放大器驅動的桌面式HHG 系統的光子能量可達20—200 eV,光子通量可達1013光子/s,可以開展更寬范圍的HCI 光譜測量,但其產生的光源單色性較差,因此仍需研究如何將HHG 所產生的XUV光的線寬(Δλ/λ)壓縮至10-4以下,以提高HCI能級躍遷的測量精度[39].

圖2 (a) 德國儲存環ESR 上開展XUV 波段激光光譜的實驗裝置示意圖;(b) 類鋰離子2S1/2-2P1/2 躍遷能級間隔與Z 的關系圖[38]Fig.2.(a) Schematic of an XUV laser spectroscopy experiment at the storage ring ESR in Germany;(b) 2S1/2-2P1/2 transition energies for Li-like ions plotted as a function of the nuclear charge Z[38].

3 HCI 離子阿秒激光光譜測量分析

飛秒激光驅動HHG 的極紫外輻射具有飛秒甚至阿秒級的超快時間特性,且HHG 與驅動激光天然同步,可開展最短至阿秒級時間分辨的光譜實驗.特別是臺面式極紫外HHG光源已經較為成熟,許多實驗室已利用臺面式極紫外HHG 開展光譜實驗[40].對于HCI 離子短波長的躍遷,激發截面非常小,而光源光子通量、輻射收集效率以及實驗室可制備的HCI 密度等仍然比原子激光光譜測量等弱幾個數量級.因此,要實現對HCI 離子高激發態能級以及截面更小的躍遷的測量,需要高通量、高重頻的阿秒光源,或者是能夠產生高電荷態、高流強的離子靶,同時還需要發展高靈敏的探測方法.歐洲以及中國等也都在建設阿秒大科學裝置,這些阿秒大科學裝置可以提供更高光子通量和光子能量的光源,進而開展極紫外波段,飛秒乃至阿秒時間分辨的HCI 離子能級結構、能級壽命測量實驗.國際上已建成的大型離子束裝置有德國重離子研究中心GSI 的ESR、中國科學院近代物理研究所的CSRe 等,以及德國正在建設的FAIR 項目和中國正在建設的HIAF 項目等.由于阿秒光源與離子束裝置的建設與運行維護等需要完全不同的技術,目前國際上尚沒有同時具備阿秒光源大科學裝置與重離子加速器等兩大科學裝置的實驗室.為實現對HCI 離子的阿秒激光光譜測量,可以根據待測體系的特點以及各類不同光源、離子束裝置的特點,分別在阿秒大科學裝置上建設HCI 光譜測量終端以及在重離子加速器冷卻儲存環上增加臺面式極紫外阿秒光源的HCI 離子激光光譜測量平臺.本節將分別從光源、離子靶以及測量方法等方面討論HCI 離子阿秒時間分辨激光光譜測量可能的方案與可行性.

3.1 極紫外阿秒光源

自2001 年首次獲得阿秒脈沖以來[41],實驗室產生阿秒光源的主要方式仍是利用飛秒激光驅動氣體靶產生極紫外高次諧波.2017 年,瑞士蘇黎世聯邦工業大學(ETH)使用臺面式Ti:Sa 飛秒激光經過光參量放大(OPA),產生了1.8 μm 紅外驅動激光,經空芯光纖壓縮后,脈寬為11.5 fs,脈沖能量為480 μJ.再利用該飛秒激光驅動氖或氬氣體,產生了最短脈寬為43 as 的孤立脈沖,最高光子能量達到180 eV,帶寬近100 eV[42].此外,他們還利用單脈沖能量2.5 mJ 的鈦寶石飛秒激光驅動高壓氖氣,已經產生了100—350 eV 的軟X 射線超連續譜,利用這一超寬帶軟X 射線光源可以對碳的K 殼層吸收邊和硫的所有L 殼層吸收邊進行瞬態吸收光譜測量[40].同年,Müller 等[34]使用光參量啁啾脈沖放大器(OPCPA)產生了載波包絡相位(CEP)穩定的1.8 μm 飛秒驅動激光脈沖,脈寬為12 fs,重復頻率為1 kHz.他們利用該中紅外飛秒激光驅動氖氣,獲得了脈寬為53 as,100—330 eV的超帶寬極紫外阿秒光脈沖,并將其應用于碳K 殼層吸收光譜的研究.隨著全固態飛秒激光技術的發展,具有MHz 重頻的高功率、窄脈寬全固態飛秒激光也已經成為實驗室產生HHG 的重要驅動光源,利用其產生的HHG 光子通量已可以達到3×1013光子/s[43],能夠滿足HCI 離子光譜測量需求.除此之外,德國耶拿大學利用高重頻高功率光纖飛秒激光器為在重離子加速器上開展XUV 波段激光光譜實驗研制光源.光纖飛秒激光器產生的1 μm 波段激光經倍頻和脈寬壓縮后驅動氣體靶,在光子能量為26.5 eV 的單諧波線上獲得了功率為(12.9±3.9) mW 的極紫外光脈沖,對應的光子通量為3×1015光子/s,在30 eV 以上的光子能量下平均功率也已大于1 mW[44].

國際上正在建設多個可提供高通量、高光子能量阿秒脈沖的阿秒大科學裝置,包括歐洲極端光基礎設施阿秒脈沖光源(ELI-ALPS)、北京懷柔綜合極端條件實驗室以及正在籌建的先進阿秒光源等.ELI-ALPS 設計有5 條光束線,其中4 條光束線利用氣體靶產生高次諧波(GHHG),一條束線通過表面等離子體相干尾流發射產生的新型表面高次諧波(SHHG).ELI-ALPS 在平均功率、脈沖持續時間和重復頻率等方面比臺面式的極紫外阿秒光源等有很大提高,其能夠提供的最高光子能量為120 eV,最大光子通量為1.25×1012光子/s,最短脈沖小于500 as[45].北京懷柔的綜合極端條件實驗裝置(SECUF)中也包含了阿秒激光源(ALS),共有4 條XUV 光束線.第1 束線是一個中心光子能量約為90 eV 的高能亞100 as 束線,重復頻率為1 kHz;第2 束線由200 kHz—1 MHz 的高功率飛秒光纖激光器驅動,具有高的重復頻率以及窄的XUV 帶寬;第3 束線是由CEP 穩定的亞10 fs 鈦藍寶石激光脈沖驅動的單阿秒寬頻XUV 波束線,重復頻率為10 kHz;第4 束線由CEP 穩定的亞10 fs OPCPA 激光脈沖驅動,可以產生具有更高重復頻率的寬帶孤立阿秒脈沖,重復頻率達到了100 kHz.表1 給出了ALS (SECUF)與ELI-ALPS,RAL,seeded FEL 和SASE FEL 等國際上同類裝置主要指標的對比.這些光源都為實驗室開展HCI 高精度能級壽命測量以及高激發態能級測量等提供了非常好的光源條件.

表1 ALS (SECUF)與HHG,seeded FEL 和SASE FEL 等XUV 光源的主要參數比較Table 1.Comparison of ALS (SECUF) and other XUV light sources based on HHG,seeded FEL,and SASE FEL.

3.2 HCI 離子靶

開展HCI 離子精密光譜實驗測量的另一個難題在于HCI 靶的制備.目前實驗室產生HCI 離子的主要方法有EBIT、ECR 離子源和重離子加速器冷卻儲存環等.

3.2.1 電子束離子阱

EBIT 是一種結構緊湊、成本相對較低,可以產生和約束HCI 的裝置,可以剝離原子中大部分電子使其成為HCI 離子.一個桌面級的EBIT 甚至可以完全剝離最重的U 原子的電子,是研究低密度天體等離子體輻射的理想裝置.EBIT 還可以將注入的低價離子逐漸剝離到高電荷態,從而可以系統地研究各個價態離子的光譜.目前,利用EBIT在HCI 離子的發射光譜測量方面已開展了大量工作,包括躍遷光子的發射和吸收,以及離子能級結構等[12,46-49].國際上已有DREEBIT 等公司可以提供商用EBIT 裝置[50,51],國內復旦大學等也根據光譜測量等實驗需求自主研制了各類不同參數的EBIT[52,53].為了研制超精密光學原子鐘和尋找精細結構常數的變化,2019 年,中國科學院武漢物理與數學研究所和復旦大學合作研制了一臺低能量、緊湊型的Shanghai-Wuhan EBIT 作為HCI 源,能夠產生W14+,Ar13+等光學離子鐘所需的備選離子并測量了其發射光譜,為開展光鐘離子能級精密測量提供了有力工具[54-57].由于EBIT 束流較弱,激光激發所得到的退激熒光計數率低,測量難度較大,目前只有德國在FLASH 上利用EBIT 開展了HCI 離子的激光光譜實驗測量[36].

3.2.2 ECR 離子源

ECR 離子源是利用ECR 產生高能電子,高能電子與中性原子碰撞產生HCI 離子,再利用高壓將HCI 離子束引出磁約束腔體獲得HCI 束流的裝置,其產生的HCI 離子流強可達μA 甚至mA[58,59].歐洲核子研究中心(CERN)的重離子注入ECR源可以產生超過100 μA 的Pb27+束流.中國科學院近代物理研究所研制的ECR 離子源產生的O7+束流強度達到了235 eμA,Ar11+束流強度達到了240 eμA,Xe26+的束流強度也超過了90 eμA[60].丹麥奧胡斯大學就是利用ASTRID 同步輻射光和ECR 離子源結合,開展了類鈹的N3+,O4+等離子以及分子離子的實驗測量[29].近年來隨著超導技術的發展,超導ECR 離子源得到快速發展.美國勞倫斯伯克利國家實驗室的VENUS 離子源[61]以及中國科學院近代物理研究所的SECRAL 離子源[62]相繼建成,并已為加速器提供束流.其中,中國的SECRAL 能夠產生的Ar12+的束流強度達到了1420 eμA,Xe26+的束流強度超過1100 eμA,Xe30+的束流強度為322 eμA,209Bi31+的束流強度為680 eμA,209Bi50+的束流強度為10 eμA[63].可以看出,超導ECR 源能夠提供的束流強度和高電荷態較常規ECR 源均有大幅提高,非常有利于開展光激發截面小的HCI 離子激光光譜測量.

3.2.3 重離子加速器冷卻儲存環

重離子加速器冷卻儲存環可以通過加速剝離的方式進一步提高前端離子源產生的HCI 的電荷態,從而獲得高流強HCI 離子束[64].重離子加速器提供的離子束通常具有很高的能量,例如在德國ESR以及蘭州重離子加速器冷卻器儲存環CSRe 上,離子速度均可達相對論能量.根據多普勒效應,這極大降低了探測HCI 光譜時對激發激光光子能量的要求[65-69].國際上利用加速器冷卻儲存環已開展了多種離子的激光光譜學研究.早在1990 年,Schr?der等[70]在德國TSR 冷卻儲存環上利用514.5 nm 的Ar+離子激光器和584.8 nm 的環形染料激光器雙向冷卻的方式首次實現能量為13.3 MeV/u 的7Li+離子束的縱向冷卻,冷卻溫度達到了3 K,實驗通過測量退激熒光的方式精密測量了類氦7Li+的2s3S1(F=5/2) → 2p3P2(F=7/2)躍遷的波長[71,72].2006 年,Schramm 等[73]利用257 nm 的連續激光在德國ESR 上首次開展了對相對論能量的C3+離子束的激光冷卻和激光精密譜學實驗研究.此后,在該裝置上利用可見光波段激光也實現了對類氫207Pb81+(F=0 ?F=1),209Bi82+(F=4 ?F=5)和類鋰209Bi80+(F=1 ?F=2)等離子的HFS和壽命的精密測量[24,74].2018 年,中國科學院近代物理研究所與西安電子科技大學共同在CSRe裝置上使用220 nm 的紫外激光,實現了能量為275.7 MeV/u 的類鋰16O5+離子束的激光冷卻[68,69],并開展了16O5+離子2s1/2-2p1/2精密激光譜學的初步測量.目前,國際上還在建設更高能量和流強的重離子加速器冷卻儲存環,德國GSI 在建的FAIR項目中,兩個同步加速器SIS-100 和SIS-300 預期可以將重離子束加速到幾十GeV/u[75,76].中國科學院近代物理研究所在廣東惠州在建的強流重離子加速器裝置HIAF,將超導直線加速器與高能同步加速器結合,產生的離子束最高能量可達GeV/u量級[77-79].這些新建的高能強流加速器上,利用相對論多普勒頻移效應,結合臺面式XUV 光源未來能夠將可測量的HCI 能級躍遷從百eV 量級推進至keV 量級,并能夠測量更低激發截面的躍遷.

3.3 探測方法

3.3.1 熒光檢測

激光泵浦-探測技術是高精度測量短壽命能級的方法,已廣泛應用于中性原子能級壽命的測量[16,20].其基本原理是通過調諧泵浦脈沖激光的波長與目標粒子能級共振,將粒子布居到待測激發態能級,并同步監測熒光信號,得到熒光最強時對應的激光波長獲得躍遷能級精確信息.然后利用另一束探測激光經一定時間延遲后,以共振或非共振激發的方式將處于激發態的粒子進一步激發到另一個激發態或將目標粒子電離,通過同步監測高激發態的退激熒光光強或電離粒子產額隨兩束激光延遲間隔的演化得到目標激發態的能級壽命(圖3).這種泵浦-探測實驗對能級壽命測量的絕對精度,僅受到統計數據以及泵浦和探測激光脈沖脈寬的限制,可以為理論模型檢驗提供高精度的實驗數據.HCI 離子的能級及其壽命等也可以通過激光泵浦-探測的方法進行精密測量.利用兩個飛秒激光脈沖來分別激發和探測激發態的布居數,可以獲得更短壽命的激發態粒子數隨時間的演化規律.目前,利用激光光譜的方法進行HCI 離子的超短能級壽命的高精度測量非常有限,只有極少數的實驗中通過將飛秒級自由電子激光與EBIT 結合.采用XUV 波段泵浦-探測技術可以實現對更多HCI 離子能級壽命的高精度測量.2015 年,德國馬克斯·普朗克核物理研究所提出了利用PETRA III 同步輻射產生的高通量單色X 射線共振激發FLASH-EBIT 產生的高荷電Fe23+,實驗裝置如圖4 所示.在EBIT 的軸向上利用一個沿離子束方向的漂移管產生的靜電勢將離子囚禁在阱中.在EBIT 側壁3 個不同角度還安裝有高純鍺探測器,用于探測離子退激熒光.他們通過熒光探測,對鐵的K 殼空穴的輻射和俄歇過程進行研究[80].中國科學院近代物理研究所在CSRe 上已經加裝了適用于前向發射極紫外熒光收集的光子探測系統,可在未來的HCI 離子激光光譜研究中通過熒光探測進行離子能級信息的測量[81].

圖3 類鈹C 離子1s22snp 1P1 (n=2—5)能級壽命的熒光測量方法示意圖[16]Fig.3.Schematic diagram of lifetime measurement for the 1s22snp 1P1 (n=2—5) states in Be-like carbon ion by fluorescence method[16].

圖4 在FLASH-EBIT 上開展HCI 光譜測量的實驗裝置示意圖[80]Fig.4.Schematic diagram of the experimental setup for HCI spectral measurement on FLASH-EBIT[80].

3.3.2 離子探測

利用熒光光譜測量與質譜測量結合的方式可以大幅提高探測靈敏度,這種測量方式在原子短壽命能級高精度測量中已有應用.2014 年,Tr?bert 等[5]提出利用泵浦-探測電離產物的方案測量Fe16+離子能級壽命,其實驗原理如圖5 所示,LCLS上測量EBIT 中HCI 離子能級,離子被X 射線泵浦光共振激發到待測能級后,第2 束探測光脈沖進一步電離被激發的離子,產生Fe17+離子并被引出離子阱,通過測量不同荷質比離子的計數,同步測量Fe17+計數與激光脈沖延遲時間的曲線,即可得到Fe16+激發能級布居演化,進而得到其能級壽命的衰減曲線.在PETRA III 同步輻射上的HCI 光譜測量實驗裝置中(圖4),通過降低收集極板的電勢可以將離子從阱內引出,EBIT 外安裝有一個90°的靜電能量速度選擇器,可以將不同荷質比的離子在空間上分開,并被位置靈敏離子探測器記錄,從而實現對光電離產物的高靈敏測量[81].

圖5 類Ne 的Fe16+離子泵浦-探測實驗示意圖[5]Fig.5.Schematics of a pump-probe experiment on Ne-like iron ions (Fe16+)[5].

由于離子靶的密度很低,與氣體靶中中性原子或分子的數量密度相比,要小10 個數量級,要獲得有效的熒光或者離子計數需要非常高的光子通量.利用光子-離子共線束技術可以獲得更大的光子-離子相互作用距離,從而提高激發電離產物.Bizau 等[29]采用離子束與光束共線的方式在ASTRID 儲存環產生的同步輻射上開展了HCI 離子光譜研究,其實驗裝置如圖6 所示,由ECR 離子源產生的電荷態為q的離子經離子束線傳輸后與同步輻射光在50 cm 長的距離上共線作用,將離子進一步電離至q+1 態,再利用二極磁鐵M2將同步輻射光電離產生的電荷態為q+1 的離子與目標離子進行空間分離,再分別用粒子探測器和法拉第筒探測這兩種離子的產額.利用該方法,他們實現了對類鈹的N3+(光子能量范圍62—89 eV),O4+(100—130 eV),類硼的N2+(39—138 eV),O3+(65—99 eV),F4+(100—140 eV),類碳的F3+(75—110 eV)和Ne4+(110—170 eV)的絕對光離截面的測量[29].

圖6 ASTRID 和ECR 離子源結合裝置示意圖[29]Fig.6.Schematic diagram of the ASTRID and ECR ion source combining device[29].

3.3.3 阿秒吸收光譜測量

阿秒光脈沖可以提供超寬帶的XUV 光子,已在原子內殼層電子結構研究方面開展了吸收光譜測量.2018 年,Chew 等[82]利用光參量啁啾脈沖放大器產生2 mJ 載波包絡相位穩定的1.7 μm 飛秒驅動激光脈沖,脈寬為11 fs,重復頻率為1 kHz.如圖7 所示,飛秒驅動激光被分成兩束,一束用于驅動氣體靶產生極紫外阿秒脈沖,另一束作為探測光在輪胎鏡之后與阿秒脈沖共線傳輸作用在待測分子氣體靶上.通過改變HHG 與驅動激光之間的延遲時間可以進行阿秒瞬態吸收光譜測量.利用該方法,他們測量了氬的2p-1L2,3吸收邊(～250 eV)處的阿秒瞬態吸收光譜,證明了俄歇衰變和遂穿電離在多電子原子內殼層空穴驅動演化中的共同作用.2010 年,Wang 等[83]首次用阿秒瞬態吸收光譜結合泵浦-探測技術證明了Ar 原子自電離過程的時間尺度小于10 fs.借鑒阿秒瞬態吸收譜測量技術對原子內殼層電子、分子結構的測量實驗,也可以將阿秒瞬態吸收光譜技術應用于HCI 的躍遷能級及激發態壽命測量.

圖7 阿秒瞬態吸收實驗裝置示意圖[84]Fig.7.Schematic diagram of experimental setup for attosecond transient absorption[84].

3.4 HCI 離子阿秒光譜測量方式

3.4.1 阿秒大科學裝置上建設EBIT 終端

FLASH-EBIT 的建成與實驗研究為在阿秒光源等大型光源裝置上開展HCI 精密光譜測量提供了很好的參考.EBIT 系統相對簡單、體積較小,成本也較低,可以方便地安裝在阿秒光源等大科學裝置上.可以利用如圖8 所示的方法進行測量,利用阿秒光束線將極紫外阿秒脈沖導入離子阱中心區域,通過共振吸收激發EBIT 中的HCI 離子,離子阱側面裝有多個X 射線熒光探測器,用于同步監測熒光計數,從而獲得飽和激發條件.由于EBIT產生的靶密度較低,為獲得有效計數,需要有高通量光源,以提高熒光或離子產額.因此,在阿秒光源大科學裝置上開展HCI 離子激光光譜測量,可首先考慮采用高重頻的阿秒光脈沖與離子能級共振激發的方式實現.而高重頻飛秒激光的單脈沖能量相對較低,例如在重頻為1 MHz 的束線上,所設計的XUV 光子能量范圍為20—60 eV,光譜線寬小于50 meV,利用該光源可以測量類鈹的C 離子等低Z離子的激發態壽命.而當阿秒光脈沖的脈沖能量達到1 μJ 以上時,就有望開展阿秒XUV-泵浦XUV-探測的激光光譜實驗,獲得HCI 離子能級的阿秒級高精度時間分辨光譜.

圖8 基于EBIT 的HCI 離子阿秒光譜測量裝置示意圖Fig.8.Schematic diagram of the experimental setup for attosecond spectroscopy of HCI on EBIT.

3.4.2 臺面式極紫外阿秒光源與重離子加速器冷卻儲存環結合

隨著全固態高重頻、高功率泵源技術發展,未來易于獲得臺面式高重頻高通量阿秒脈沖,由于這些XUV 源體積緊湊、環境適應性好,因此,它們可以靠近儲存環放置,實現與HIAF 等加速器冷卻儲存環的結合,開展高Z的HCI 離子能級測量.盡管臺式超快XUV 光源的單脈沖能量有限,但其重復頻率最高可達MHz,且重離子束團以每秒數十萬次頻率在儲存環中旋轉,XUV 光束可以在加速器直線段與離子束長距離共線作用,因此,利用臺面式超快XUV 光源與重離子加速器冷卻儲存環結合有望在短測量時間內獲得非常高的信噪比和統計數據.利用XUV 泵浦-探測方法實驗測量HCI 離子超短壽命激發態測量的實驗裝置[16],如圖9 所示.一臺飛秒激光器經分光后獲得兩束高精度同步的飛秒激光脈沖,利用光學延遲線高精度控制兩個脈沖之間的時間延遲,這兩個飛秒脈沖隨后聚在兩個單獨的氣體噴嘴上產生兩束XUV 波段HHG.兩束XUV 光合束后,再與存儲環中的HCI束共線作用,對HCI 離子進行激發和電離.通過調整泵浦-探測脈沖之間的延遲時間并同步記錄電離信號,即可獲得飛秒級精度的HCI 能級壽命信息[16].此外,重離子加速器冷卻儲存環能夠提供周期表中幾乎所有穩定元素的離子束,并將離子加速至相對論能量,利用多普勒頻移效應,能夠將可測量的HCI能級躍遷從臺面式XUV 光源自身可提供的百eV量級推進至離子坐標系中的keV 量級,從而實現對更寬范圍內離子能級的激光光譜測量.

圖9 儲存環上開展HCI 離子XUV-泵浦XUV-探測的示意圖[16]Fig.9.Schematic diagram of a XUV-pump XUV-probe experiment on HCI at storage rings[16].

綜上所述,我們初步設計了一個可以開展HCI離子阿秒光譜測量的實驗裝置,如圖10 所示.將離子源或加速器產生的離子束與阿秒光源產生的極紫外光束在直線束線段進行共線相互作用.阿秒光源可通過泵浦光分光后分別驅動兩個氣體靶產生兩束波長可獨立控制的極紫外光源,再經空間延遲后進入離子束共線作用區.共線作用區側方安裝X 射線探測器用于飽和激發熒光測量,離子束經過共線作用區后進入偏轉磁鐵將電離產生的不同電荷態離子在空間分開,并被位置靈敏探測器記錄,從而得到阿秒光電離后離子產額信息.通過改變兩束阿秒光驅動的延遲并同步測量退激熒光和離子產額計數等可以獲得HCI 離子能級及其壽命等信息.對于極紫外波段HCI 離子能級及壽命測量等,目前僅有FLASH 自由電子激光開展了相關的工作.盡管FLASH 自由電子激光的脈沖能量可以達到mJ 量級,比阿秒光源的μJ 高了3 個量級,但是典型脈沖寬度相差近3 個量級.因此,兩種光源典型峰值功率處于同等水平,而阿秒光源的重復頻率可以達到MHz 量級,比FLASH 高4 個量級,HCI 離子激光光譜測量的計數率也會比自由電子激光要大幅提高.特別是,阿秒光源的脈沖寬度可以達到100 as 以內,可以開展阿秒級的HCI 離子能級壽命的精密測量.利用阿秒光源的峰值功率、重復頻率等典型參數對常見的Fe23+,Cu26+,O5+等HCI 離子的XUV 激光激發譜進行估算.根據已知的光激發截面、探測效率等估算,當離子流強達到百pA 量級、阿秒脈沖光強達到100 nJ 以上等,則每秒鐘有望獲得數十個熒光或光電離計數,這對于光譜實驗測量而言具有可行性.因此,未來利用阿秒光源開展HCI 離子激光光譜測量具有可行性.

圖10 HCI 離子阿秒光譜測量裝置示意圖Fig.10.Schematic diagram of the setup for attosecond spectroscopy of HCI.

4 總結與展望

HCI 的光電離、光吸收等過程在天體物理等離子體中起著至關重要的作用,在地面實驗室進行HCI 離子激光光譜測量對于天文觀測提供高精度光譜數據庫和建立天體演化模型等具有重要數據支撐.阿秒技術提供了一種極紫外甚至軟X 波段的超短脈沖,為實驗室開展HCI 的光譜與超短能級壽命等提供了新的機遇.本文總結了國際上利用同步輻射、自由電子激光等已開展的一些HCI 離子光譜測量的實驗方法、研究進展等,簡要介紹了國際上阿秒光源、離子靶等技術的發展現狀.目前將阿秒光源與HCI 相結合進行離子能級及壽命測量的工作尚未有相關報道,但通過與自由電子激光、同步輻射等光源上已有實驗對比,本文分析了將極紫外阿秒光源與HCI 離子靶的技術結合開展HCI 離子阿秒時間分辨精密光譜測量的可行性,可以為離子能級結構計算、QED 理論高精度檢驗、天文光譜觀測等研究提供新平臺.中國科學院近代物理研究所正在建設強流重離子加速器(HIAF)大科學裝置等高能重離子儲存環,利用臺面式極紫外阿秒激光束與離子束作用,可利用多普勒效應開展最高可達keV 范圍的能級躍遷和超短能級壽命精密測量,將極大地拓展HCI 激光光譜研究范圍.