垃圾填埋場滲濾液溶解性有機質研究進展：基于Cite Space 的可視化分析

王憲革 何小松 王玉欣 鄭 敬 沙浩群，3 何 偉

1 中國地質大學（北京）水資源與環境學院 北京 100083

2 中國環境科學研究院國家環境保護地下水污染模擬與控制重點實驗室 北京 100012

3 中國礦業大學（北京）化學與環境工程學院 北京 100083

1 研究背景、數據來源與研究方法

1.1 研究背景

垃圾填埋由于其經濟優勢，已成為處理城市固體廢物的常用方法[1]。垃圾滲濾液是一種難處理的有機出水，具有復雜的有毒污染物成分（如芳香酸和腐殖質）[2]。而垃圾滲濾液溶解有機質（landfill leachate dissolved organic matter，LL-DOM）占總有機化合物的比例已超過80%，主要由難降解揮發性脂肪酸和水生腐殖質（類黃腐酸和類腐植酸等）組成[3]，是垃圾滲濾液有機污染的最主要來源。探索LL-DOM 的研究進展，有助于了解LL-DOM的研究現狀及發展趨勢，為進一步開展LL-DOM相關科學研究奠定基礎。

文獻計量是一種常見的定量分析方法，它基于數學、統計學原理，以獲取文獻的諸多特征為研究對象，探究其分布結構、數量關系和變化規律等[4]，并以此為依據分析有關研究的發展特征和演變規律[5]。較常用的可視化分析有Cite Space、VOSviewer、Bibexcel 等，其中Cite Space 文獻計量分析軟件由美國德雷賽爾大學陳超美博士設計開發[6，7]，可用于文獻信息的計量與可視化，在諸多領域中被廣泛使用，其能夠將文獻之間的關系以知識圖譜的方式呈現，可視化效果好、布局合理，既能梳理過去的研究軌跡，也能對未來研究前景有一定的展望和認識。

1.2 數據采集

以Web of Science 核心數據庫（SCI-EXPANDED，SSCI，CPCI-S，CPCI-SSH，CCR-EXPANDED，IC）為文獻來源，設置檢索式：TS=（Dissolved organic matter）記為#1，檢索式：TS=（Landfill）OR TS=（Leachate） OR TS=（Dumpsite）記為#2，根據前期文獻調研，發現2000 年之前相關文獻較少，故設置時間跨度為2000—2021 年的22 年。在Web of Science 高級檢索式生成器中組配2 個檢索式得到的結果記為#1 AND #2，將文獻類型限定為研究性論文和綜述性論文，經過人工確認研究主題無誤且無重復記錄后，共得到1030 篇文章。

1.3 研究方法及目的

本研究基于JAVA 環境下的Cite Space 5.8.R3分析國內外LL-DOM 的研究狀況。將Web of Science數據平臺導出的1030篇相關文獻進行分析，網絡節點采用單節點研究，時間片段為1 年，數據選擇標準為Top10，即每年內出現頻次或共被引頻次排在前10 的文獻。研究內容包括發文量分析，發文國家、機構等合作網絡分析，發文作者分析，關鍵詞共現、聚類及突現分析等。旨在了解LLDOM 研究現狀及發展趨勢，洞悉研究前沿，為進一步開展LL-DOM 相關科學研究奠定基礎。

2 結果與分析

2.1 文獻報道數量分析

2.1.1 不同年限發文量分析

根據檢索到的1030 篇有關LL-DOM 文章的出版年份繪制發文數量變化圖（圖1）。具體可將該研究分為3 個階段：2000—2005 年為初步發展階段，該階段年發文量較少，發文數量無明顯增長，增長率上下浮動較大，表明該階段該領域研究發展緩慢且處于探索或起步階段；2005—2010 年為穩定階段，該階段發文量逐年呈現穩步上升趨勢，表明LL-DOM 研究逐漸引起研究者關注；2010 年以來為快速發展階段，在該階段相關技術及研究手段發展迅速并逐漸趨于成熟，且隨著該領域研究信息及文獻數據增多，對于該領域研究也更為全面，催生出大量研究成果。增長率（每年發文量相較于上一年的增長比率）結果表明，除個別年份文章報道數下降，整體發文量呈現出快速上升趨勢。以上信息表明，關于LL-DOM 的研究已成為垃圾填埋場領域的研究熱點。

2.1.2 不同國家發文量分析

對不同國家發文量進行分析，數據選擇標準為Top10。如表1 所示，10 個國家發文總量為832篇，2000 年以來，關于LL-DOM 的研究及發文情況在各國呈現出一定的差異性。其中，中國在該領域發文336 篇，占總發文量的32.6%，排名第一；排名第二位的是美國，發文數227 篇，占總發文量的22.0%；其次是德國、澳大利亞、加拿大等國家。在發文量排名前10 的國家中，大部分為發達國家，表明經濟水平在一定程度上影響了科研的發展。中國和美國是在該研究領域發文量較多的2 個國家，其余各國發文量則遠低于中美兩國，表明中國和美國在該領域研究中具有一定的影響力和代表性。

圖1 2000—2021 Web of Science 中LL-DOM 研究的發文情況Fig.1 The publications of LL-DOM research in Web of Science from 2000 to 2021

表1 排名前10 的國家關于LL-DOM 研究的發文量Tab.1 Number of publications on LL-DOM research in the top 10 countries

2.2 合作網絡分析

合作網絡分析主要是對發文國家、機構、作者以及相互之間合作關系的分析，代表LL-DOM 研究領域的主要研究力量。

2.2.1 研究國家合作網絡分析

由LL-DOM 研究國家合作網絡分析圖（圖2）可知，各國在對于LL-DOM 的研究過程中相互合作較多，部分國家之間已形成聯系較為緊密的合作團體。其中代表中國和美國的節點面積較大，其次為歐洲國家如西班牙、德國以及其他各洲國家如澳大利亞、巴西等，大部分國家彼此存在一定的合作關系。結合年發文量數據可知，近年來關于該領域的研究發文量以較快的速率上升，表明隨著經濟全球化的不斷發展，各國互相合作交流的機會不斷增加。

中心性研究可對近年來的發文量在相關領域的貢獻或影響具有一定的指向作用。結合表1 和圖2可知，我國在LL-DOM 研究領域發文量雖遠高于其他國家，其中心性卻與發文量排名第二的美國仍存在較大差距，文獻被引次數也略低于美國。表明近年來我國對于該領域的研究雖有較多成果產出，但由于起步稍晚，相關技術手段及研究理念成熟緩慢，在保證成果產出的同時還需注重提高成果質量。

圖2 LL-DOM 研究領域發文量排名前10 的國家合作網絡Fig.2 The top 10 national cooperation network in the number of publications in LL-DOM research field

2.2.2 科研機構發文情況分析

如圖3 所示，該領域主要研究機構之間具有一定的合作關系，眾多研究機構形成了多個大小不等的合作團體。其中，同濟大學、中國環境科學研究院、中國科學院等在合作網絡圖中處于較為核心位置，與其他機構相互合作較為廣泛，表明這些機構在該研究領域中整體影響力較高。

按照發文量排序，選取前10 位研究機構，相關信息見表2。在發文量前10 位的機構中，中國機構有8 家，發文量分別為同濟大學（Tongji Univ）47 篇、中國環境科學研究院（Chinese Res Inst Environm Sci）45 篇、中國科學院（Chinese Acad Sci）44 篇、中國科學院大學（Univ Chinese Acad Sci）16 篇、 西南交通大學（Southwest Jiaotong Univ）15 篇、 北京師范大學（Beijing Normal Univ）15 篇、上海市污染控制與環境修復研究所（Shanghai Inst Pollut Control & Ecol Secur）11 篇、東北農業大學（NE Agr Univ）11 篇。國外機構有2 家，分別為佛羅里達大學（Univ Florida）14 篇、佛羅里達州立大學（Florida State Univ）10篇，表明美國在該領域主要研究力量集中在這2 個機構。結合圖1 可知，中國在LL-DOM 研究領域發文量最高，主要研究力量集中于上述8 個機構，中國科學院發文量列居第3 位，中心性卻最高，表明該機構產出成果具有較高學術價值。隨著中國綜合國力的提升，尤其是近年來關于環境問題出臺的一系列政策要求，對于LL-DOM 領域的相關研究正在快速發展，產出成果也越來越多，中國科研機構在該領域的研究正發揮著越來越重要的作用。

圖3 LL-DOM 排名前10 的研究機構合作網絡Fig. 3 Cooperation network of the top 10 LL-DOM research institutions

表2 LL-DOM 研究領域發文量排名前10 的研究機構合作網絡分析表Tab.2 Analysis table of the cooperation network of the top 10 research institutions in LL-DOM publication volume

2.2.3 作者發文情況分析

由圖4 可知，LL-DOM 領域內以數個作者為單位形成了一定的合作團體。整體來看，該領域內以Xi Beidou、He Xiaosong、Shao Liming、He Pinjing、Zhao Youcai 等學者為核心，向外進行點狀擴散，距離核心點越遠，作者間合作性越弱。收集整理了學者發文中被引量最高的文章，前5位學者的代表性論文簡介如表3 所示，其主要研究內容如下。

通過XAD-8 樹脂結合陽離子交換樹脂法將滲濾液分離為腐植酸（HA）、黃腐酸（FA）和親水性組分（HyI）3 種；熒光激發-發射矩陣光譜（EEMs）分析表明，隨著填埋時間延長，LLDOM 光譜特征由蛋白質熒光峰逐漸過渡到腐殖質類熒光峰；元素分析結果表明，隨著填埋時間延長，碳、氫和氮含量逐漸增加，氧含量逐漸減少，滲濾液中芳香性官能團更加豐富[8，9]。采用熒光激發-發射矩陣結合平行因子（EEM-PARAFAC）分析方法，研究重金屬與LL-DOM 組分（類腐殖質、類蛋白質）的結合特性，指出不同組分和金屬離子之間存在猝滅效應，其中Cu 滴定幾乎使所有衍生成分熒光猝滅，Pb 滴定對于新鮮LL-DOM 中類蛋白質和類黃腐酸組分有明顯猝滅作用，而對于老滲濾液則作用不大[10]。隨著填埋時間延長，垃圾填埋滲濾液中化學需氧量（COD）百分比降低，無機物百分比增加。在DOM（＜0.45 μm）中，疏水組分占據DOM 總組分的50%。根據不同階段組分不同結果表明，針對不同填埋時期垃圾滲濾液應采取不同的處理工藝[11]。Jung 等[12]評估了Fenton工藝和臭氧氧化處理在不同操作條件下對垃圾滲濾液254 nm 處吸光度的影響，Fenton 法中的·OH 能有效分解疏水性和親水性DOM，而O3傾向于氧化疏水性化合物。同時指出，在各自的最佳條件下，Fenton 工藝比臭氧取得更好的處理效果。以上結果表明，關于垃圾填埋中LL-DOM 的研究，主要集中在LL-DOM 的來源組成、成分識別以及去除工藝的研究上。

圖4 LL-DOM 研究領域排名前10 的發文作者合作網絡分析圖Fig.4 Analysis chart of the cooperation network of the top 10 authors in LL-DOM research field

表3 LL-DOM 研究領域發文量前5 作者代表論文Tab.3 Representative papers of the top 5 authors in LL-DOM research field

2.3 研究進展分析

2.3.1 關鍵詞共現網絡圖譜分析

關鍵詞通常用于概括和凝練文章的核心內容，還涉及相關領域的研究前沿和熱點發展。通過可視化分析得到節點和連線組成的關鍵詞的共現網絡圖譜（圖5），共獲得569 個節點，關鍵詞節點間連線數為2393 條；表4 列出了頻次排列前10 的關鍵詞，分別為“dissolved organic matter”（345 次）、“landfill leachate”（222 次）、“water”（155 次）、“carbon”（142 次）、“removal”（140 次）、“humic substance”（130 次）、“organic matter”（123 次）、“matter”（113 次）、“dissolved organic carbon”（103 次）、“degradation”（89 次），這些高頻關鍵詞在圖5 中同樣被突出顯示，表明在一定時期內，這些詞作為研究熱點及高頻詞匯被人們關注。

2.3.2 關鍵詞聚類分析

由于細分開來關鍵詞數目較多，不易分析展示，采用關鍵詞聚類可對同類型關鍵詞起到較好的歸納總結作用。在關鍵詞共現基礎上，采用“LLR”算法，以“key words”為標記來源對關鍵詞進行聚類分析和標簽提取，得到關鍵詞聚類圖譜（圖6）。選擇時間線視圖對關鍵詞按照時間線形式分析，將圖6 中的關鍵詞聚類標簽以時間線形式進行直觀表達，得到關鍵詞聚類線性時間圖譜（圖7）。聚類圖生成之后得到Q 值（Modularity 聚類模塊值）和S 值（Silhouette 聚類平均輪廓值），一般情況下Q ＞0.3，則認為聚類結構顯著，S ＞0.5，聚類是合理的，S ＞0.7，聚類是可信的。本次聚類Q=0.3659，聚類結構顯著，S=0.7127，聚類可信度較高，關鍵詞聚類可對該領域研究主要內容或研究熱點進行直觀性分析，關鍵詞聚類線性時間圖譜則可從發展演變的角度對該領域研究特點和重點方向進行整體的理解與把握。

圖5 LL-DOM 研究關鍵詞共現網絡圖譜Fig.5 LL-DOM research key words co-occurrence chart

表4 LL-DOM 研究領域排名前10 的高頻關鍵詞共現表Tab.4 Co-occurrence of high-frequency key words in LL-DOM research field

如圖6 所示，在關鍵詞聚類圖中出現的聚類標簽分別為dissolved organic carbon（溶解有機碳）、landfill leachate（垃圾滲濾液）、organic matter（有機物）、dissolved organic matter（溶解性有機質）、groundwater quality（地下水水質）、extracellular enzymes（胞外酶）、anaerobic digestion（厭氧消化）、phosphorus leaching（磷浸出）。襯墊作為常用防滲措施被廣泛應用于垃圾填埋場[13，14]，而當填埋場不具備襯墊措施或襯墊效果較差，導致LL-DOM 通過地表徑流、滲流等方式進入地下水中，對地下水環境造成污染[15，16]。而LL-DOM 作為有機碳的重要儲層，泄露至含水層中將顯著影響地下水質量[17]，因此，對于LL-DOM 的研究往往伴隨著垃圾填埋場污染物的甄別與地下水水質污染防護。

時間線圖譜中，橫軸反映時間，縱軸表示關鍵詞聚類標簽，節點圓環越大，代表關鍵詞出現頻率越高，表明該關鍵詞是該時段的研究熱點。由圖7 可以看到，dissolved organic carbon、landfill leachate、organic matter、dissolved organic matter 4 個聚類標簽具有較高中心性，也是自起始年份（2000 年）至今一直被重點提及的關鍵詞。其次是groundwater quality（地下水水質），表明在LL-DOM 研究領域，對受污染地下水的研究是必要的[18]。人們曾試圖采取不同方式對垃圾填埋場滲濾液進行處理，包括生物及物理化學方法[19，20]，生物法如厭氧氨氧化（ANAMMOX）[21]、膜生物反應器[22]；物理化學法如電凝和電氧化[23]，還有聯合方法如順序批處理反應器（SBR）系統[24]。從環境協調一致性、工藝復雜性以及經濟效益角度出發，生物處理對垃圾滲濾液的處理能取得令人較為滿意的結果[25，26]，胞外水解酶可促使有機質礦化，促進氮磷等營養物質的去除，對于滲濾液廢水處理具有重要意義[27]。因此，在過去的研究中，關鍵詞extracellular enzymes（胞外酶）、anaerobic digestion（厭氧消化）、phosphorus leaching（磷浸出）被高頻提及。然而，各類處理方法均有其特點和不足，在實際處理過程中需結合單一工藝的處理優點進行綜合考慮。

圖6 LL-DOM 研究關鍵詞聚類圖Fig.6 LL-DOM research key words cluster graph

圖7 LL-DOM 研究關鍵詞聚類線性時間圖譜Fig.7 LL-DOM research key words clustering linear time graph

2.3.3 研究前沿分析

圖8為LL-DOM 領域研究關鍵詞突現圖，檢出16 個在不同時間段內的關鍵詞，根據關鍵詞隨時間演變可將其分為3 個主題，第一個主題研究時間在2000—2011 年，關鍵詞包括sorption（吸附）、matter（ 物質）、humic substance（ 腐殖質）、decomposition（分解）、chemistry（化學）、adsorption（吸附），顯示這一階段的研究主要是LL-DOM 包括腐殖質泄露后的吸附和降解研究。第二個主題研究時間在2003—2018 年，關鍵詞包括binding（結合）、acid（酸）、fraction（組分）、sewage sludge（污水污泥研究）、parallel factor analysis（平行因子分析）、system（系統），這些關鍵詞顯示這一階段研究關注的是LL-DOM 的組成研究（平行因子法）[28,29]和活性污泥法處理，還有部分學者開展了LL-DOM 結合污染物性能研究。第三階段起始于2018 年，至今方興未艾，關鍵詞包括microbial community（微生物群落）、coagulation flocculation（混凝絮凝）、optimization（優化）、fluorescence spectroscopy（熒光光譜），這一階段主要關注微生物法[30，31]和物理化學法（混凝絮凝工藝）[32，33]對LL-DOM 的處理及優化以及三維熒光光譜的應用[34,35]等。

總體來說，近20 年來LL-DOM 的研究重點逐步從滲濾液泄露污染轉移到了滲濾液的處理工藝優化。

2.3.4 文獻共被引分析

文獻共被引最早是由美國學者Small 首次提出，是指兩篇論文同時被后來一篇論文所引用，則稱這兩篇論文構成共被引關系[36]。每一篇文章都會引用該領域內與其內容相近的數篇文章，共被引頻次越高，表明被引文獻學術價值越大，利用Cite Space 軟件對LL-DOM 研究文獻進行共被引分析，可為期刊文章質量、作者學術水平等提供科學的評估工具，同時可幫助機構或學者進行優質內容提取，為其尋找有價值的信息[37]。根據文獻共被引情況，對共被引相似內容進行聚類歸納分析，并按照時間線排列，可判斷該領域當前時期內的研究熱點。

圖9為LL-DOM 共被引文獻時間線聚類圖，一個節點代表一篇文章，節點越大，代表該文章被引次數越多，可推斷該文獻具有較高學術質量。時間線聚類圖生成的Q 值為0.8571，S 值為0.9357，具有顯著的聚類結構和較高的聚類可信度。表5 列出了研究文獻中被引次數前10 位的參考文獻，并列出了中心性、發文年限、文獻名稱以及主要研究內容。可以得出，上述10 篇文獻是LL-DOM 研究領域具有代表性的文章，關注重點主要涵蓋垃圾滲濾液的處理與特征識別、LL-DOM 的表征與來源分析、不同工藝及手段對LL-DOM 的處理及效果分析。

依據圖9 共被引文獻聚類情況所示，近年來被引文獻重點研究內容主要集中于集群#0 electrochemical oxidation（電化學氧化）、#1 oxidation（氧化）、#2 parallel factor analysis（平行因子分析）和#3 wastewater treatment（廢水處理），集群序號排列越小，包含文獻數量越多。其中，電化學氧化和氧化集群占據前兩位，這與圖8 中提到的近年來研究熱點化學混凝/絮凝技術相印證，氧化技術尤其是高級氧化技術中的電化學氧化近年來在LL-DOM 研究方面得到了較多關注以及長足的發展。集群#2 平行因子分析和#3 污染廢水處理列居第3 和第4 位，推斷平行因子分析方法已廣泛應用到LL-DOM 研究領域物質組分探究中，同時，滲濾液的污染往往影響著周邊水環境的變化，故廢水處理亦是同時需要關注的研究重點。

圖8 LL-DOM 研究關鍵詞突現圖Fig.8 LL-DOM key words emergence graph

圖9 LL-DOM 共被引文獻時間線聚類圖Fig.9 LL-DOM co-cited literature time line clustering diagram

表5 被引次數排名前10 的LL-DOM 研究文獻Tab.5 Top 10 citations of LL-DOM research literature

3 結論及展望

3.1 研究結論

本文基于Cite Space 可視化圖譜分析了關于LL-DOM 的研究進展。通過發文情況分析，自2000 年以來LL-DOM 研究發文情況可分為探索、穩定及快速發展3 個階段，發文數量在多數年份呈正增長。在國家發文分析中，中國以336 篇的發文量占據首位，表明我國相關研究雖起步較晚，但隨著近年來環境領域研究投入加大，催生了較多的研究成果，而就中心性和文章被引數而言，中國與排名第二的美國仍存在一定差距，美國在該領域中的科研實力在各國中居于領先地位。科研機構發文方面，中國有8 家機構位列發文數量前10，也是中國在該領域科研實力的集中體現，相對來說美國科研機構發文分布則較為分散。根據作者發文情況及關鍵作者高被引文章分析，得出LL-DOM 研究主要集中在DOM 的來源組成、成分識別以及去除工藝研究過程上。分析顯示，通過關鍵詞聚類及文獻共被引分析，得到研究熱點有“溶解性有機質”“溶解有機碳”“地下水水質”“胞外酶”“厭氧消化”“磷浸出”“污水污泥”“平行因子分析”“微生物處理”“平行因子分析”“熒光光譜分析表征”等。在這些研究熱點的基礎上，展示了對LL-DOM 研究熱點的發展演變趨勢，物質組分識別及污染物處理一直是該領域中的關注重點。研究初期，組分識別及污染物消除主要以傳統的物理化學方法為主，隨著研究技術及認知水平不斷發展，生物處理技術逐漸加以應用并逐漸成為研究熱點，同時組分識別表征技術如光譜及平行因子分析成為了目前該領域主要研究手段。

3.2 未來展望

以上研究分析得出，關于LL-DOM 的組分識別分析方面，表征技術（三維熒光光譜等）及化學統計方法（平行因子分析等）的綜合利用有利于識別LL-DOM 不同種類污染物，而關于新興污染物表征方法，如高效液相色譜[47]及超高分辨率質譜[48]技術，其數據處理及結果分析方法的研究與發展是進一步識別LL-DOM 不同種類污染物的關鍵；在處理工藝方面，多種技術組合，以生物處理和物理化學技術互補的方式進行LL-DOM處理，比單一處理技術綜合效果更為理想。